【摘要】：在過去十年里,金屬鹵化物鈣鈦礦材料由于其優(yōu)越的光學和電學性能,如光吸收強、大范圍帶隙可調、非輻射復合的幾率低、載流子遷移率高和載流子擴散長度長等優(yōu)點引起了科學研究者的廣泛關注�，F(xiàn)在鈣鈦礦太陽能電池已經取得了22.7%的認證效率,可以和傳統(tǒng)的硅太陽能電池相媲美。鈣鈦礦材料除了在光伏領域有廣泛的應用外,還由于其具有制備工藝簡單、顏色純度高(發(fā)光光譜的半峰寬在20 nm左右)和熒光量子產率高(在溶液中納米晶的PLQY能夠接近90%)等優(yōu)點使得鈣鈦礦材料在發(fā)光二極管方面也有著廣闊的應用前景。本論文主要探討了鈣鈦礦薄膜和器件的制備以及器件性能的研究。使用一步法制備了高質量的鈣鈦礦薄膜,并用其作為鈣鈦礦LED發(fā)光層的材料探究了最優(yōu)的制備條件,并成功地制備了高效率的器件。另外,本論文探究了鈣鈦礦LED穩(wěn)定性差的原因,比較了不同制備條件下的鈣鈦礦的穩(wěn)定性并發(fā)現(xiàn)了兩種提高器件穩(wěn)定性的辦法。本文的主要內容如下:1.制備發(fā)光層和注入層的材料并組裝成了鈣鈦礦LED:首先,三維的鈣鈦礦基的LED中,使用Csi-xMAxPbBr3作為發(fā)光層材料,ZnO或者ZnMgO作為電子傳輸層材料,CBP作為空穴注入層材料。然后,用長鏈的胺基的鹵化物添加到三維鈣鈦礦的前驅體溶液中制備了晶粒較小薄膜平整的準二維的鈣鈦礦PEA2PbBr4·[Csi-xMAxPbBr3]n-1薄膜。最后,用制備的高質量準二維鈣鈦礦薄膜作為發(fā)光層,PEDOT:PSS作為空穴注入層,TBPi作為電子注入層,成功地制備了準二維基鈣鈦礦LED。2.在兩種不同鈣鈦礦性能優(yōu)化方面:在三維鈣鈦礦LED方面,首先制備了一系列不同厚度的CBP、Cs1-xMAxPbBr3和ZnMgO的器件來平衡電子空穴的注入,通過這種方法可以很好地優(yōu)化器件的性能。其次,用能級更合適的ZnMgO代替ZnO減小電子的注入勢壘并用PVP鈍化了 ZnMgO表面減小了漏電流。最終,制備了亮度為26000 cd/m2,電流效率為8.67cd/A的器件。在準二維鈣鈦礦LED方面,從電子注入層、空穴注入層、鈣鈦礦發(fā)光層等方面來優(yōu)化了器件性能。首先用PSS-Na摻雜改性修飾PEDOT:PSS能夠使其價帶頂?shù)奈恢媒档土?0.2eV,減小空穴注入的勢壘提高了空穴注入效率,獲得了更高性能的器件。然后,通過優(yōu)化了 TBPi和LiF的厚度,調節(jié)電子的注入進一步優(yōu)化器件性能。在研究鈣鈦礦層時,從鈣鈦礦厚度、退火工藝和成分等幾個方面詳細地討論了對性能的影響。最終在n=5時(PEA2PbBr4·[Cs1-xMAxPbBr3]n-1),制備了高效率的鈣鈦礦LED,且電路效率達到60.2 cd/A,外量子效率EQE達到18.5%,是目前文獻報道鈣鈦礦方面的最高效率。另外,用PVP鈍化了界面缺陷態(tài)從而減少了器件界面處的非輻射復合的中心。3.關于器件穩(wěn)定性的研究:主要比較了不同條件制備或者成分對器件穩(wěn)定性的影響并分析了不穩(wěn)定性的原因。最終獲得了兩種有效提高器件穩(wěn)定性的辦法:Al2O3支架層和PVK的摻雜。而且,在用Al2O3作為支架層的時候,能夠使器件穩(wěn)定性時間達到2個小時以上。
【圖文】：

圖１．１雜化鈣鈦礦的晶格結構１３］逡逑本論文研究的雜化鈣鈦礦材料是具有ＡＢＸ３的組成通式的簡單鈣鈦礦結構，逡逑如圖１．１所示Ａ位置通常代表的是有機的陽離子基團，如ＭＡ＋邋（ＣＨ３ＮＨ３＋），逡逑ＦＡ＋邋（ＣＨ（ＮＨ２）２＋）等或者是無機的金屬陽離子Ｃｓ＋等；通常用二價的金屬陽離子如逡逑Ｐｂ２４、Ｓｎ２＋、Ｂｉ２＋或者Ｍｎ２＋等代替Ｂ位置；占據Ｘ位置的是鹵素元素的離子，包逡逑括ＣＴ、Ｂｒ或者ｒ。通常鈣鈦礦結構是由Ｂ位置的元素和Ｘ位置的鹵素形成的逡逑ＢＸ６八面體（Ｂ處在八面體內部、Ｘ處在八面體頂角）堆積形成的，Ａ處在八個逡逑八面體堆積形成的間隙中。為了形成更加穩(wěn)定的立方相鈣鈦礦結構，Ａ、Ｂ和Ｘ逡逑的離子半徑Ｒａ、Ｒｂ和Ｒｘ要滿足容忍因子ｔ和八面體因子0，其中ｔ和0滿足的范逡逑圍是０．８１３公￡１．１０７，０．４４２分切．８９５＋８１，否則將會形成四方相或者正交相鈣鈦礦結逡逑構，，其中ｔ和0滿足關系式如（Ｉ－丨）和（１－２）。逡逑２逡逑

ｓｒ〗．ｎｍ）；邋（）（ｓｒ３遷移率約１０００邋ｃｍ２ＶＷ對于ＣｓＰｂＢＤ的納米晶電子遷移率為ＩＳＯＯｃｎｒＶＶ１遠逡逑高于Ｓｉ的１０００ｃｍＷ）［ｌ９＿２ｌ１；邋（５）激子束縛能小，通過實驗測定，在鈣鈦礦材料逡逑屮的激子束縛能只有幾個電子伏特［２２］；邋（６）載流子擴散長度長（ＣＨ３ＮＨ？ＰｂＩ３薄膜的逡逑載流子擴散長度就超過１００邋ｎｍ）而且具有雙極性載流子輸運特性因此，用逡逑鈣鈦礦材料作為發(fā)光層制備鈣鈦礦ＬＥＤ邋（Ｐｅ－ＬＥＤ）具有非常深遠的研究價值和廣逡逑闊的應用前景。逡逑１．２．２鈣鈦礦ＬＥＤ的工作原理逡逑ＬＥＤ邋（Ｌｉｇｈｔ－Ｅｍｉｔｔｉｎｇ邋Ｄｉｏｄｅ）屮文名稱叫發(fā)光二極管，是？種能夠將電能轉化逡逑成光能的半導體發(fā)光器件。最早在１９６２年，人們就開始用ＩＵ－Ｖ族化合物，如砷逡逑化鎵、氮化鎵、磷化鎵等半導體村料制備ＬＥＤ的器件。而鈣鈦礦ＬＥＤ是指用鈣逡逑鈦礦材料作為發(fā)光層時制備的ＬＥＤ器件，其結構和Ｉ：作原理如圖１．２所示［２７〗。逡逑
【學位授予單位】：湖北大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TM914.4;TN312.8

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本文編號：2632853