發(fā)布時(shí)間：2020-04-19 03:02

【摘要】：在過去十年里,金屬鹵化物鈣鈦礦材料由于其優(yōu)越的光學(xué)和電學(xué)性能,如光吸收強(qiáng)、大范圍帶隙可調(diào)、非輻射復(fù)合的幾率低、載流子遷移率高和載流子擴(kuò)散長度長等優(yōu)點(diǎn)引起了科學(xué)研究者的廣泛關(guān)注�，F(xiàn)在鈣鈦礦太陽能電池已經(jīng)取得了22.7%的認(rèn)證效率,可以和傳統(tǒng)的硅太陽能電池相媲美。鈣鈦礦材料除了在光伏領(lǐng)域有廣泛的應(yīng)用外,還由于其具有制備工藝簡單、顏色純度高(發(fā)光光譜的半峰寬在20 nm左右)和熒光量子產(chǎn)率高(在溶液中納米晶的PLQY能夠接近90%)等優(yōu)點(diǎn)使得鈣鈦礦材料在發(fā)光二極管方面也有著廣闊的應(yīng)用前景。本論文主要探討了鈣鈦礦薄膜和器件的制備以及器件性能的研究。使用一步法制備了高質(zhì)量的鈣鈦礦薄膜,并用其作為鈣鈦礦LED發(fā)光層的材料探究了最優(yōu)的制備條件,并成功地制備了高效率的器件。另外,本論文探究了鈣鈦礦LED穩(wěn)定性差的原因,比較了不同制備條件下的鈣鈦礦的穩(wěn)定性并發(fā)現(xiàn)了兩種提高器件穩(wěn)定性的辦法。本文的主要內(nèi)容如下:1.制備發(fā)光層和注入層的材料并組裝成了鈣鈦礦LED:首先,三維的鈣鈦礦基的LED中,使用Csi-xMAxPbBr3作為發(fā)光層材料,ZnO或者ZnMgO作為電子傳輸層材料,CBP作為空穴注入層材料。然后,用長鏈的胺基的鹵化物添加到三維鈣鈦礦的前驅(qū)體溶液中制備了晶粒較小薄膜平整的準(zhǔn)二維的鈣鈦礦PEA2PbBr4·[Csi-xMAxPbBr3]n-1薄膜。最后,用制備的高質(zhì)量準(zhǔn)二維鈣鈦礦薄膜作為發(fā)光層,PEDOT:PSS作為空穴注入層,TBPi作為電子注入層,成功地制備了準(zhǔn)二維基鈣鈦礦LED。2.在兩種不同鈣鈦礦性能優(yōu)化方面:在三維鈣鈦礦LED方面,首先制備了一系列不同厚度的CBP、Cs1-xMAxPbBr3和ZnMgO的器件來平衡電子空穴的注入,通過這種方法可以很好地優(yōu)化器件的性能。其次,用能級(jí)更合適的ZnMgO代替ZnO減小電子的注入勢壘并用PVP鈍化了 ZnMgO表面減小了漏電流。最終,制備了亮度為26000 cd/m2,電流效率為8.67cd/A的器件。在準(zhǔn)二維鈣鈦礦LED方面,從電子注入層、空穴注入層、鈣鈦礦發(fā)光層等方面來優(yōu)化了器件性能。首先用PSS-Na摻雜改性修飾PEDOT:PSS能夠使其價(jià)帶頂?shù)奈恢媒档土?0.2eV,減小空穴注入的勢壘提高了空穴注入效率,獲得了更高性能的器件。然后,通過優(yōu)化了 TBPi和LiF的厚度,調(diào)節(jié)電子的注入進(jìn)一步優(yōu)化器件性能。在研究鈣鈦礦層時(shí),從鈣鈦礦厚度、退火工藝和成分等幾個(gè)方面詳細(xì)地討論了對(duì)性能的影響。最終在n=5時(shí)(PEA2PbBr4·[Cs1-xMAxPbBr3]n-1),制備了高效率的鈣鈦礦LED,且電路效率達(dá)到60.2 cd/A,外量子效率EQE達(dá)到18.5%,是目前文獻(xiàn)報(bào)道鈣鈦礦方面的最高效率。另外,用PVP鈍化了界面缺陷態(tài)從而減少了器件界面處的非輻射復(fù)合的中心。3.關(guān)于器件穩(wěn)定性的研究:主要比較了不同條件制備或者成分對(duì)器件穩(wěn)定性的影響并分析了不穩(wěn)定性的原因。最終獲得了兩種有效提高器件穩(wěn)定性的辦法:Al2O3支架層和PVK的摻雜。而且,在用Al2O3作為支架層的時(shí)候,能夠使器件穩(wěn)定性時(shí)間達(dá)到2個(gè)小時(shí)以上。
【圖文】：

圖１．１雜化鈣鈦礦的晶格結(jié)構(gòu)１３］逡逑本論文研究的雜化鈣鈦礦材料是具有ＡＢＸ３的組成通式的簡單鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，逡逑如圖１．１所示Ａ位置通常代表的是有機(jī)的陽離子基團(tuán)，如ＭＡ＋邋（ＣＨ３ＮＨ３＋），逡逑ＦＡ＋邋（ＣＨ（ＮＨ２）２＋）等或者是無機(jī)的金屬陽離子Ｃｓ＋等；通常用二價(jià)的金屬陽離子如逡逑Ｐｂ２４、Ｓｎ２＋、Ｂｉ２＋或者Ｍｎ２＋等代替Ｂ位置；占據(jù)Ｘ位置的是鹵素元素的離子，包逡逑括ＣＴ、Ｂｒ或者ｒ。通常鈣鈦礦結(jié)構(gòu)是由Ｂ位置的元素和Ｘ位置的鹵素形成的逡逑ＢＸ６八面體（Ｂ處在八面體內(nèi)部、Ｘ處在八面體頂角）堆積形成的，Ａ處在八個(gè)逡逑八面體堆積形成的間隙中。為了形成更加穩(wěn)定的立方相鈣鈦礦結(jié)構(gòu)，Ａ、Ｂ和Ｘ逡逑的離子半徑Ｒａ、Ｒｂ和Ｒｘ要滿足容忍因子ｔ和八面體因子0，其中ｔ和0滿足的范逡逑圍是０．８１３公￡１．１０７，０．４４２分切．８９５＋８１，否則將會(huì)形成四方相或者正交相鈣鈦礦結(jié)逡逑構(gòu)，，其中ｔ和0滿足關(guān)系式如（Ｉ－丨）和（１－２）。逡逑２逡逑

ｓｒ〗．ｎｍ）；邋（）（ｓｒ３遷移率約１０００邋ｃｍ２ＶＷ對(duì)于ＣｓＰｂＢＤ的納米晶電子遷移率為ＩＳＯＯｃｎｒＶＶ１遠(yuǎn)逡逑高于Ｓｉ的１０００ｃｍＷ）［ｌ９＿２ｌ１；邋（５）激子束縛能小，通過實(shí)驗(yàn)測定，在鈣鈦礦材料逡逑屮的激子束縛能只有幾個(gè)電子伏特［２２］；邋（６）載流子擴(kuò)散長度長（ＣＨ３ＮＨ？ＰｂＩ３薄膜的逡逑載流子擴(kuò)散長度就超過１００邋ｎｍ）而且具有雙極性載流子輸運(yùn)特性因此，用逡逑鈣鈦礦材料作為發(fā)光層制備鈣鈦礦ＬＥＤ邋（Ｐｅ－ＬＥＤ）具有非常深遠(yuǎn)的研究價(jià)值和廣逡逑闊的應(yīng)用前景。逡逑１．２．２鈣鈦礦ＬＥＤ的工作原理逡逑ＬＥＤ邋（Ｌｉｇｈｔ－Ｅｍｉｔｔｉｎｇ邋Ｄｉｏｄｅ）屮文名稱叫發(fā)光二極管，是？種能夠?qū)㈦娔苻D(zhuǎn)化逡逑成光能的半導(dǎo)體發(fā)光器件。最早在１９６２年，人們就開始用ＩＵ－Ｖ族化合物，如砷逡逑化鎵、氮化鎵、磷化鎵等半導(dǎo)體村料制備ＬＥＤ的器件。而鈣鈦礦ＬＥＤ是指用鈣逡逑鈦礦材料作為發(fā)光層時(shí)制備的ＬＥＤ器件，其結(jié)構(gòu)和Ｉ：作原理如圖１．２所示［２７〗。逡逑
【學(xué)位授予單位】：湖北大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TM914.4;TN312.8

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本文編號(hào)：2632853