【摘要】：激光誘導(dǎo)擊穿光譜(Laser-Induced Breakdown Spectroscopy,LIBS)技術(shù)是一種新興的、極具發(fā)展?jié)摿Φ脑影l(fā)射光譜分析檢測(cè)技術(shù)。檢測(cè)速度快、無需樣品制備、多種元素同時(shí)分析是LIBS技術(shù)最大的優(yōu)點(diǎn),其在工業(yè)生產(chǎn)、環(huán)境監(jiān)測(cè)、生物醫(yī)藥、太空探索和軍事領(lǐng)域都有廣泛的應(yīng)用前景。本論文以國(guó)防預(yù)研項(xiàng)目“***的快速檢測(cè)與識(shí)別技術(shù)研究”(41426040102)為背景,針對(duì)LIBS原始光譜數(shù)據(jù)的綜合預(yù)處理技術(shù)開展研究工作。本文的主要研究工作如下:(1)本文首先介紹了課題的研究背景和意義,同時(shí)詳細(xì)闡述了LIBS技術(shù)的基本工作原理及發(fā)展歷程,分析和總結(jié)了當(dāng)前LIBS數(shù)據(jù)預(yù)處理中的關(guān)鍵技術(shù),包括光譜降噪、基線校正、重疊峰辨識(shí)等的國(guó)內(nèi)外研究現(xiàn)狀。(2)詳細(xì)分析LIBS系統(tǒng)中采集到的原始光譜噪聲,針對(duì)其噪聲特征提出將提升小波變換用于LIBS降噪處理。采用最優(yōu)化均方根誤差和熵分析法確定最佳的提升小波基函數(shù)和提升分解層數(shù)。采用最小二乘擬合對(duì)雙閾值法降噪函數(shù)上下閾值區(qū)間內(nèi)的噪聲提升小波系數(shù)擬合處理,并根據(jù)分解層數(shù)的不同優(yōu)化了閾值計(jì)算方法,改進(jìn)后的算法中閾值函數(shù)連續(xù)且高階可導(dǎo)。對(duì)濾膜中沉積的大氣氣溶膠重金屬元素的LIBS原始數(shù)據(jù)分別采用軟、硬閾值法和改進(jìn)降噪法降噪研究,降噪結(jié)果表明改進(jìn)算法的降噪效果相比軟、硬閾值法有較大提高。(3)對(duì)LIBS原始光譜信號(hào)的組成成分及造成基線漂移的連續(xù)背景來源進(jìn)行分析。采用空白樣本扣除法校正基線時(shí)受基底效應(yīng)影響造成譜線的校正誤差較大,所以本文研究了小波變換和分段最小值擬合兩種基線校正方法。在小波變換方法中給出了最佳小波基函數(shù)、分解層數(shù)和閾值系數(shù)的選取方法;在分段最小值擬合中通過計(jì)算原始數(shù)據(jù)與初始擬合數(shù)據(jù)的最小偏差獲得最佳分段數(shù)目,分段擬合校正基線漂移。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,本文所采取的算法具有較為明顯的基線擬合校正效果。(4)在分析了LIBS光譜展寬類型及原理的基礎(chǔ)上,結(jié)合峰型函數(shù)對(duì)重疊峰的形成及分峰原理進(jìn)行研究�；跇�(gòu)建的洛倫茲線型重疊峰函數(shù)模型,分別對(duì)仿真數(shù)據(jù)和實(shí)驗(yàn)光譜段內(nèi)的重疊峰進(jìn)行了分辨,仿真數(shù)據(jù)的分峰結(jié)果顯示其與原始分立譜的偏差較小,重合性較高,在實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)的分峰中也具有較好效果。(5)搭建LIBS光譜數(shù)據(jù)實(shí)驗(yàn)采集系統(tǒng),利用玻璃纖維濾膜制備大氣氣溶膠重金屬元素的濃度梯度測(cè)試樣品,對(duì)原始LIBS光譜數(shù)據(jù)綜合預(yù)處理,采用標(biāo)準(zhǔn)曲線法建立元素含量與光譜強(qiáng)度的定標(biāo)曲線,并與未經(jīng)預(yù)處理的LIBS數(shù)據(jù)建立的定標(biāo)曲線進(jìn)行對(duì)比。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,經(jīng)過綜合預(yù)處理后的數(shù)據(jù)定標(biāo)曲線具有較高擬合度,可提高后續(xù)分析檢測(cè)精度。綜上,本文基于LIBS光譜數(shù)據(jù)的綜合預(yù)處理工作,對(duì)原始光譜中存在的隨機(jī)噪聲、基線漂移和重疊峰等干擾進(jìn)行研究和修正,為后續(xù)的LIBS光譜研究工作提供了較為“純凈”的光譜數(shù)據(jù),對(duì)提高LIBS技術(shù)的定性定量檢測(cè)分析精度具有重要的實(shí)用價(jià)值,在LIBS的工程應(yīng)用中具有極高的經(jīng)濟(jì)效益。
【圖文】：

緒論第二步是連續(xù)發(fā)射光譜的形成。噴發(fā)出的等離子體羽是一個(gè)最高溫可以達(dá)到 1系。在激光作用的末期和高溫等離子體冷卻的初期，由于體系溫度過高，粒子相互碰撞劇烈，碰撞損失的能量會(huì)產(chǎn)生連續(xù)光譜，且隨著等離子體溫度的上升光譜的范圍會(huì)變寬。在冷卻過程中，離子與自由運(yùn)動(dòng)的電子之間相互碰撞后損能以光子的形式發(fā)射出來，稱為軔致輻射。若自由運(yùn)動(dòng)的電子與離子相互碰撞捕獲，則損失動(dòng)能后發(fā)射出的光被稱為復(fù)合輻射。背景輻射、軔致輻射、復(fù)合者形成的 LIBS 光譜是連續(xù)的，其通常能持續(xù)數(shù)百納秒。第三步是形成可以表示原子特征的 LIBS 光譜。原子和分子處于不穩(wěn)定的激發(fā)等離子體羽的收縮和冷卻，核外電子從離散的高能級(jí)自發(fā)地轉(zhuǎn)變?yōu)榈湍芗?jí)，轉(zhuǎn)產(chǎn)生的光為代表原子特性的帶狀光譜，帶狀譜的能量強(qiáng)度和位置可以體現(xiàn)出目物中所含化學(xué)元素的種類和強(qiáng)度。該過程通常持續(xù)幾微秒，是定性定量分析的段。

圖 1-2 LIBS 發(fā)光時(shí)間演化規(guī)律上，LIBS 分析檢測(cè)技術(shù)就是根據(jù)檢測(cè)器接收到的原始譜線中分立譜的波長(zhǎng)位線強(qiáng)度對(duì)物質(zhì)定性定量分析的技術(shù)。LIBS 技術(shù)的最大優(yōu)勢(shì)是在實(shí)際檢測(cè)時(shí)無品處理，可以快速、實(shí)時(shí)的檢測(cè)固體、液體和氣體物質(zhì)的化學(xué)組成。同時(shí)，LIBS擁有無損、遠(yuǎn)程、多種元素同時(shí)檢測(cè)的能力，適用于多種惡劣測(cè)試環(huán)境，如高壓、輻射等場(chǎng)合�；� LIBS 技術(shù)的優(yōu)點(diǎn)，其在各類環(huán)境污染物的在線實(shí)時(shí)監(jiān)警方面具有天然的優(yōu)勢(shì)，同時(shí)也用于工業(yè)檢測(cè)、文物鑒定、生物醫(yī)學(xué)和空間探域。.2.2 LIBS 技術(shù)的發(fā)展歷程
【學(xué)位授予單位】：西南科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TN249;TP274

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本文編號(hào)：2621218