【摘要】：量子點(diǎn)太陽(yáng)能電池具有制備成本低廉、帶隙可調(diào)、理論轉(zhuǎn)換效率高等諸多優(yōu)點(diǎn),在太陽(yáng)能采集和轉(zhuǎn)換領(lǐng)域有著巨大的應(yīng)用潛力。然而,目前光電轉(zhuǎn)換效率仍遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于理論轉(zhuǎn)換效率,很大程度上限制了量子點(diǎn)太陽(yáng)能電池的發(fā)展和應(yīng)用。追求更高轉(zhuǎn)換效率迫使研究人員探究量子點(diǎn)太陽(yáng)能電池中電極材料界面、晶體結(jié)構(gòu)與光伏特性之間的內(nèi)在關(guān)聯(lián),然而由于缺乏有效的研究技術(shù)和實(shí)驗(yàn)手段,難以從微觀尺度下獲悉它們之間的關(guān)系,尤其在原子尺度下原位觀察電極材料和微觀運(yùn)行機(jī)制。本論文首次開(kāi)發(fā)設(shè)計(jì)了可用于原子分辨成像的新型光電雙功能透射電鏡(TEM)樣品桿,并用其原位觀測(cè)納米單體量子點(diǎn)電池的電極材料界面、應(yīng)變、晶體結(jié)構(gòu)演化,從原子尺度層面理解光電轉(zhuǎn)換微觀機(jī)制,為優(yōu)化量子點(diǎn)光伏器件提供理論指導(dǎo)和技術(shù)支撐。本論文主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下:1.設(shè)計(jì)新型的光電多功能TEM樣品桿同步實(shí)現(xiàn)原子分辨成像和皮安精度電流測(cè)量。(1)在透射電鏡中引入了波長(zhǎng)強(qiáng)度均可調(diào)的光場(chǎng),同時(shí)設(shè)計(jì)電學(xué)屏蔽系統(tǒng),實(shí)現(xiàn)了皮安級(jí)電流的測(cè)量。(2)通過(guò)設(shè)計(jì)超高穩(wěn)定的輸出電壓系統(tǒng),獲得了電場(chǎng)和光場(chǎng)同時(shí)作用下原子級(jí)高分辨成像,此外對(duì)設(shè)計(jì)的光電多功能樣品桿的可靠性進(jìn)行了多次驗(yàn)證,結(jié)果證明我們?cè)O(shè)計(jì)的新型光電樣品桿可同步實(shí)現(xiàn)原子分辨成像和皮安精度電流實(shí)時(shí)測(cè)量。2.量子點(diǎn)太陽(yáng)能電池電極材料界面對(duì)電池性能的影響。(1)在TEM內(nèi)部原位構(gòu)建了單根TiO_2納米線/CdSe-QD異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)能電池,利用精確控制可移動(dòng)的金屬對(duì)電極,實(shí)現(xiàn)了界面面積的精確調(diào)控,并測(cè)試了不同界面面積的光電流,結(jié)果表明界面缺陷的增多使光電流降低。通過(guò)優(yōu)化界面,量子點(diǎn)異質(zhì)結(jié)電池的最高效率可以達(dá)到19.8%。(2)基于光學(xué)天線模型理論,模擬了光吸收效率隨波長(zhǎng)的變化關(guān)系,發(fā)現(xiàn)在特定波段光吸收效率100%。同時(shí),定量分析了界面態(tài)密度與光電轉(zhuǎn)換效率的關(guān)系。理論模擬結(jié)果表明,單根納米線量子點(diǎn)異質(zhì)結(jié)電池的超高效率,源自于納米線結(jié)構(gòu)具有對(duì)光的共振吸收以及少的界面缺陷。3.量子點(diǎn)太陽(yáng)能電池電極材料晶體結(jié)構(gòu)與光電流之間的關(guān)系。(1)通過(guò)原子尺度的高分辨透射電鏡成像和皮安級(jí)光電流的實(shí)時(shí)測(cè)量,發(fā)現(xiàn)光電子沿著平行于TiO_2(101)晶面方向傳輸,最大的光電流密度可以達(dá)到3.6*10~6mA/cm~2。(2)通過(guò)實(shí)時(shí)記錄的光電流和動(dòng)態(tài)高分辨表征,光電流隨著TiO_2納米線和CdSe量子點(diǎn)的晶面間距的減小而增加。通過(guò)第一性原理計(jì)算,晶面間距的變化引起了能帶變化,促進(jìn)了光生電子的有效注入和傳輸過(guò)程,從而使光電流增加。4.電極材料晶體結(jié)構(gòu)演化與量子點(diǎn)敏化電池性能衰退之間的關(guān)聯(lián)。(1)首先原位構(gòu)建了納米尺度的量子點(diǎn)敏化電池,然后通過(guò)實(shí)時(shí)測(cè)量光電流的變化,發(fā)現(xiàn)CdSe量子點(diǎn)從單晶態(tài)到非晶態(tài)的轉(zhuǎn)變使光電流降低。造成這種衰退現(xiàn)象的原因是非晶態(tài)的CdSe帶來(lái)的缺陷提供了光生載流子的復(fù)合中心,增加了光生電子的復(fù)合。(2)基于電子擴(kuò)散模型,模擬了缺陷密度和光電流之間的定量關(guān)系。結(jié)果發(fā)現(xiàn),缺陷密度的增加降低了光電流。本文從原子尺度上理解了界面缺陷、晶體取向和晶面間距、晶體結(jié)構(gòu)的演化對(duì)太陽(yáng)能電池性能的影響,為設(shè)計(jì)高效率量子點(diǎn)太陽(yáng)能電池及其相關(guān)的光伏器件提供了有效的指導(dǎo)。
【圖文】：

地球表層吸收與發(fā)射的能量流的平衡

圖 1-2 2000-2100 年太陽(yáng)能發(fā)電在能源市場(chǎng)的預(yù)測(cè)。是一個(gè)能量轉(zhuǎn)換器件，其目的是將太陽(yáng)能轉(zhuǎn)換為電能，，所以任何光電池，最終都要以太陽(yáng)光為測(cè)試標(biāo)準(zhǔn)。由于太陽(yáng)光以不同的角度照射到地面。通常采用空氣質(zhì)量 (AirMass，AM) 來(lái)定義太陽(yáng)光的輻照條件，如圖 1
【學(xué)位授予單位】：東南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類(lèi)號(hào)】：TM914.4;TN16

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