【摘要】：量子點太陽能電池具有制備成本低廉、帶隙可調(diào)、理論轉(zhuǎn)換效率高等諸多優(yōu)點,在太陽能采集和轉(zhuǎn)換領域有著巨大的應用潛力。然而,目前光電轉(zhuǎn)換效率仍遠遠低于理論轉(zhuǎn)換效率,很大程度上限制了量子點太陽能電池的發(fā)展和應用。追求更高轉(zhuǎn)換效率迫使研究人員探究量子點太陽能電池中電極材料界面、晶體結(jié)構與光伏特性之間的內(nèi)在關聯(lián),然而由于缺乏有效的研究技術和實驗手段,難以從微觀尺度下獲悉它們之間的關系,尤其在原子尺度下原位觀察電極材料和微觀運行機制。本論文首次開發(fā)設計了可用于原子分辨成像的新型光電雙功能透射電鏡(TEM)樣品桿,并用其原位觀測納米單體量子點電池的電極材料界面、應變、晶體結(jié)構演化,從原子尺度層面理解光電轉(zhuǎn)換微觀機制,為優(yōu)化量子點光伏器件提供理論指導和技術支撐。本論文主要研究內(nèi)容和結(jié)果如下:1.設計新型的光電多功能TEM樣品桿同步實現(xiàn)原子分辨成像和皮安精度電流測量。(1)在透射電鏡中引入了波長強度均可調(diào)的光場,同時設計電學屏蔽系統(tǒng),實現(xiàn)了皮安級電流的測量。(2)通過設計超高穩(wěn)定的輸出電壓系統(tǒng),獲得了電場和光場同時作用下原子級高分辨成像,此外對設計的光電多功能樣品桿的可靠性進行了多次驗證,結(jié)果證明我們設計的新型光電樣品桿可同步實現(xiàn)原子分辨成像和皮安精度電流實時測量。2.量子點太陽能電池電極材料界面對電池性能的影響。(1)在TEM內(nèi)部原位構建了單根TiO_2納米線/CdSe-QD異質(zhì)結(jié)太陽能電池,利用精確控制可移動的金屬對電極,實現(xiàn)了界面面積的精確調(diào)控,并測試了不同界面面積的光電流,結(jié)果表明界面缺陷的增多使光電流降低。通過優(yōu)化界面,量子點異質(zhì)結(jié)電池的最高效率可以達到19.8%。(2)基于光學天線模型理論,模擬了光吸收效率隨波長的變化關系,發(fā)現(xiàn)在特定波段光吸收效率100%。同時,定量分析了界面態(tài)密度與光電轉(zhuǎn)換效率的關系。理論模擬結(jié)果表明,單根納米線量子點異質(zhì)結(jié)電池的超高效率,源自于納米線結(jié)構具有對光的共振吸收以及少的界面缺陷。3.量子點太陽能電池電極材料晶體結(jié)構與光電流之間的關系。(1)通過原子尺度的高分辨透射電鏡成像和皮安級光電流的實時測量,發(fā)現(xiàn)光電子沿著平行于TiO_2(101)晶面方向傳輸,最大的光電流密度可以達到3.6*10~6mA/cm~2。(2)通過實時記錄的光電流和動態(tài)高分辨表征,光電流隨著TiO_2納米線和CdSe量子點的晶面間距的減小而增加。通過第一性原理計算,晶面間距的變化引起了能帶變化,促進了光生電子的有效注入和傳輸過程,從而使光電流增加。4.電極材料晶體結(jié)構演化與量子點敏化電池性能衰退之間的關聯(lián)。(1)首先原位構建了納米尺度的量子點敏化電池,然后通過實時測量光電流的變化,發(fā)現(xiàn)CdSe量子點從單晶態(tài)到非晶態(tài)的轉(zhuǎn)變使光電流降低。造成這種衰退現(xiàn)象的原因是非晶態(tài)的CdSe帶來的缺陷提供了光生載流子的復合中心,增加了光生電子的復合。(2)基于電子擴散模型,模擬了缺陷密度和光電流之間的定量關系。結(jié)果發(fā)現(xiàn),缺陷密度的增加降低了光電流。本文從原子尺度上理解了界面缺陷、晶體取向和晶面間距、晶體結(jié)構的演化對太陽能電池性能的影響,為設計高效率量子點太陽能電池及其相關的光伏器件提供了有效的指導。
【圖文】：

地球表層吸收與發(fā)射的能量流的平衡

圖 1-2 2000-2100 年太陽能發(fā)電在能源市場的預測。是一個能量轉(zhuǎn)換器件，其目的是將太陽能轉(zhuǎn)換為電能，，所以任何光電池，最終都要以太陽光為測試標準。由于太陽光以不同的角度照射到地面。通常采用空氣質(zhì)量 (AirMass，AM) 來定義太陽光的輻照條件，如圖 1
【學位授予單位】：東南大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TM914.4;TN16

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本文編號：2612314