【摘要】：本論文系統(tǒng)介紹了單分子有機白光材料的研究現(xiàn)狀及其在有機電致發(fā)光器件中的應(yīng)用。針對目前單發(fā)光層白光有機電致發(fā)光二極管(WOLEDs)存在的單分子白光材料種類少、器件發(fā)光效率低、使用壽命短和發(fā)光色度不穩(wěn)定等關(guān)鍵科學(xué)問題,本論文開展了吩噻嗪調(diào)控的環(huán)金屬銥配合物單分子白光材料的合成及其性能研究。利用吩噻嗪(PTZ)單元的“偽平面”構(gòu)象異構(gòu)、局域發(fā)射以及扭曲時具有不同的激發(fā)態(tài)等獨特的性質(zhì)來調(diào)控環(huán)金屬C^N配體,利用“蝴蝶”結(jié)構(gòu)的振動搖擺特性及其單核異質(zhì)環(huán)金屬銥配合物的光電特性,獲得單核異質(zhì)環(huán)金屬銥配合物寬光譜發(fā)光材料。主要研究內(nèi)容和研究結(jié)果如下:(1)設(shè)計合成了一類吩噻嗪修飾的環(huán)金屬配體10-(2′-(2,4-二氟苯基)-4′-吡啶基)-吩噻嗪(dfppyPTZ)及其環(huán)金屬銥配合物(dfppyPTZ)_2IrPic、(dfppyPTZ)_2Ir(pytz)以及(dfppyPTZ)_2IrPOP。研究吩噻嗪配體結(jié)構(gòu)單元和輔助配體對環(huán)金屬銥配合物光物理的影響,實現(xiàn)了環(huán)金屬銥配合物的高能和低能態(tài)雙發(fā)色團發(fā)射,從而實現(xiàn)寬光譜發(fā)射。通過理論計算模擬清晰地看到結(jié)構(gòu)單元的最優(yōu)分子構(gòu)型及電子云分布,即LUMO軌道電子云主要分布在輔助配體單元,HOMO軌道電子云主要分布在主配體(2,4-二氟苯基)吡啶單元,令人遺憾的是吩噻嗪單元幾乎未分布電子云密度。在PL光譜,僅有配合物(dfppyPTZ)_2IrPic在THF溶劑中出現(xiàn)寬光譜雙發(fā)射,獲得CIE色坐標為(0.38,0.49)的暖白光發(fā)射。(2)設(shè)計合成了主配體10-(2′,6′-二氟-(2,3′-二聯(lián)吡啶基))-吩噻嗪(dfpypyPTZ)及其環(huán)金屬銥配合物(dfpypyPTZ)_2IrPic、(dfpypyPTZ)_2Ir(pytz)和(dfpypyPTZ)_2Ir(pz)_2B(pz)_2)。研究了吩噻嗪結(jié)構(gòu)、氮原子引入和輔助配體對環(huán)金屬配合物光物理性能的影響。理論計算發(fā)現(xiàn)這一體系中吩噻嗪單元的電子云密度分布增多,有效的電子云密度分布會增加配合物局域發(fā)射的強度,這也與固體薄膜出現(xiàn)寬光譜發(fā)射的現(xiàn)象一致,即在450 nm處的發(fā)射峰歸屬于吩噻嗪的局域發(fā)射。配合物(dfpypyPTZ)_2Ir(pytz)摻雜在非極性聚苯乙烯(PS)基質(zhì)中,當摻雜濃度為15%時,獲得CIE色坐標為(0.29,0.36)的白光發(fā)射。(3)通過吩噻嗪單元同時修飾環(huán)金屬配體和輔助配體,設(shè)計合成了環(huán)金屬銥配合物(dfppy)_2Ir(PTZPic)、(dfppyPTZ)_2Ir(PTZPic)和(dfpypyPTZ)_2Ir(PTZPic),通過理論計算,我們發(fā)現(xiàn)僅修飾輔助配體的配合物(dfppy)_2Ir(PTZPic),吩噻嗪單元幾乎未分布電子云,同時配合物也未出現(xiàn)寬光譜。而修飾主配體的配合物出現(xiàn)明顯的溶劑化顯色效應(yīng)和寬光譜發(fā)射,配合物(dfpypyPTZ)_2Ir(PTZPic)在固體薄膜中的CIE色坐標為(0.33,0.45),為暖白光發(fā)射。
【圖文】：

6圖 1.1 ESIPT 熒光白光分子結(jié)構(gòu)2016 年，Pi-Tai Chou 等人[51]報道了一系列基于噻唑[5,4 d]并噻唑 ESIPT 調(diào)控白光有機電致發(fā)光二極管體系，分子式如圖 1.1 式 25-27。利用噻唑[5,4-d]并噻唑部分作為質(zhì)子受體的核，合成了 2,2′-噻唑[5,4-d]并噻唑雙叔丁基苯酚(t-HTTH)和 4-叔丁基(叔丁基苯甲氧基噻唑[5,4-d]并噻唑)苯酚(t-MTTH)，在光激

10圖 1.2 磷光白光材料分子結(jié)構(gòu)1.2.3 TADF 白光材料2012 年，，日本九州大學(xué) ChihayaAdachi 團隊[67]報道了一例純有機電致發(fā)光分子 1,2,3,5-四咔唑-4,6-二氰基苯(4CzIPN)材料。在分子設(shè)計上，單線態(tài)(S1)和三線態(tài)(T1)之間的能隙極其小，保持高輻射衰減率的同時促進非輻射三線態(tài)躍遷到輻射單線態(tài)的高效自旋上轉(zhuǎn)換，理論上可以實現(xiàn) 100%的內(nèi)量子效率。熱激活延遲熒光(TADF)材料 4CzIPN 作為發(fā)光層在熒光電致發(fā)光二極管(FOLEDs)中的
【學(xué)位授予單位】：湘潭大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TN383.1;O641.4

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本文編號：2594818