【摘要】：AlN具有寬直接帶隙、耐輻射、耐高溫、高擊穿場強(qiáng)等特點(diǎn),是重要的第三代半導(dǎo)體材料,廣泛用于制備半導(dǎo)體激光器(LD)、高亮度發(fā)光二極管(LED)、紫外光電器件等。MOVPE是生長AlN薄膜的關(guān)鍵技術(shù)。在AlN的MOVPE生長過程中,表面反應(yīng)決定了薄膜的缺陷分布、雜質(zhì)含量和表面粗糙度。為了制備出滿足器件要求的高質(zhì)量薄膜,深入了解AlN-MOVPE表面反應(yīng)機(jī)理至關(guān)重要。本論文利用量子化學(xué)的密度泛函理論,針對(duì)AlN-MOVPE的三種主要吸附粒子MMAl、DMAlNH_2、Al(NH_2)_3在理想、H覆蓋和NH_2覆蓋的AlN(0001)-Al面(簡稱AlN表面)的吸附和擴(kuò)散進(jìn)行計(jì)算分析。首先,利用Material Studio建立三種AlN表面的周期性模型,電子交換-關(guān)聯(lián)能采用GGA中的PW91方法計(jì)算。然后,分別對(duì)MMAl、DMAlNH_2、Al(NH_2)_3在三種不同表面的不同吸附位的吸附能、PDOS和Mulliken化學(xué)鍵布居進(jìn)行計(jì)算分析,揭示粒子在表面的穩(wěn)定吸附位和成鍵原理;最后,計(jì)算吸附粒子在表面的擴(kuò)散能壘。主要結(jié)論如下:(1)比較三種粒子在不同表面的吸附能,發(fā)現(xiàn)在理想AlN表面,含有Al-N鍵的粒子(即DMAlNH_2和Al(NH_2)_3)比只含Al-C鍵的粒子(即MMAl)更容易吸附;在H或NH_2覆蓋的AlN表面則相反。說明富Al表面有助于含有Al-N鍵的粒子的吸附,富H和富NH_2表面對(duì)Al-N鍵的吸附有抑制作用。(2)MMAl在三種表面的吸附均為分子吸附,且均吸附在表面對(duì)稱性較高的H3位和T4位(在理想表面也可吸附在Br位和Top位);DMAlNH_2在H和NH_2覆蓋的AlN表面均為分子吸附,但在理想表面很容易發(fā)生分解吸附;Al(NH_2)_3在三種表面的吸附均為分子吸附。(3)在H覆蓋的AlN表面,DMAlNH_2和Al(NH_2)_3均可能吸引一個(gè)表面H形成-NH_3分子團(tuán),使得表面H覆蓋度由1ML變?yōu)?.75ML。說明,DMAlNH_2和Al(NH_2)_3的吸附均傾向于形成0.75ML的H覆蓋表面。(4)針對(duì)含C粒子在三種表面的吸附,發(fā)現(xiàn)MMAl單獨(dú)吸附時(shí),C原子均不參與表面成鍵。DMAlNH_2在H或NH_2覆蓋表面吸附時(shí),C原子同樣不參與成鍵。但在理想表面,DMAlNH_2中的一個(gè)Al-C鍵可能會(huì)發(fā)生斷裂,分解出的CH_3吸附到表面Al原子上。(5)MMAl在理想AlN表面的擴(kuò)散能壘明顯小于DMAlNH_2和Al(NH_2)_3的擴(kuò)散能壘,說明富Al表面有利于MMAl的擴(kuò)散。MMAl在NH_2覆蓋的AlN表面上的擴(kuò)散能壘則明顯高于另外兩個(gè)表面,說明富NH_2表面抑制僅含Al-C鍵的粒子的擴(kuò)散。DMAlNH_2和Al(NH_2)_3在三種表面的擴(kuò)散能壘由大到小依次為:理想表面、NH_2覆蓋表面、H覆蓋表面,說明富Al表面對(duì)含Al-N鍵的粒子的擴(kuò)散最不利,其次是富NH_2表面,而富H表面有助于它們的擴(kuò)散。
【圖文】：

晶體屬于六方晶系，以 N（Al）原原子構(gòu)成的四面體空隙中。具體結(jié)則的四面體，即圖 1.1 中的黑色線最近鄰的 3 個(gè) N 原子或 Al 原子形成相等，，夾角為 120 ，基矢 c 垂直于

E 生長 AlN 薄膜的過程主要包括 4 個(gè)步驟，如圖 1.2 所示：載氣（H2/N2）攜帶源氣體如 Al(CH3)3（即 TMAl）、NH3流上方的流速、溫度和濃度邊界層內(nèi)；內(nèi)氣體在邊界層內(nèi)被加熱，發(fā)生熱解、加合等氣相反應(yīng)，有害的納米粒子；過對(duì)流和濃度擴(kuò)散，反應(yīng)前體到達(dá)襯底表面，發(fā)生表面吸表面擴(kuò)散到達(dá)晶格位的粒子并入晶格促進(jìn)薄膜生長；從表面解吸的粒子和氣相中的副產(chǎn)物（CH4、H2等）通過對(duì)氣流，最后被排出反應(yīng)室。
【學(xué)位授予單位】：江蘇大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TN304

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2591744