本文選題：有機(jī)半導(dǎo)體 + 熱效應(yīng)　； 參考：《山東大學(xué)》2017年博士論文

【摘要】：過(guò)去四十年來(lái),有機(jī)半導(dǎo)體作為重要的電磁光功能材料已取得了長(zhǎng)足的發(fā)展。與無(wú)機(jī)半導(dǎo)體器件相比,有機(jī)半導(dǎo)體器件具有價(jià)格低、易制備、柔性等優(yōu)點(diǎn),因而具有十分廣闊的應(yīng)用前景。有機(jī)發(fā)光二極管、有機(jī)太陽(yáng)能電池、有機(jī)自旋閥、有機(jī)熱電器件等均已被研制出來(lái)。有機(jī)發(fā)光二極管技術(shù)可能是有機(jī)半導(dǎo)體領(lǐng)域發(fā)展最成熟的器件平臺(tái),一大批柔性、透明、超薄的顯示器已經(jīng)被推出市場(chǎng)。通過(guò)有機(jī)電致磷光器件、熱激發(fā)延遲熒光和采用開(kāi)殼層有機(jī)分子等方法,有機(jī)發(fā)光二極管的內(nèi)量子效率在理論上可以達(dá)到100%。有機(jī)太陽(yáng)能電池可以將光能轉(zhuǎn)化為電能,而通過(guò)使用不同的材料及結(jié)構(gòu),有機(jī)太陽(yáng)能電池的光電轉(zhuǎn)換效率正不斷提高。巨磁電阻效應(yīng)的發(fā)現(xiàn)引發(fā)了"大容量、小型化"的硬盤革命,相比于無(wú)機(jī)材料,有機(jī)材料中自旋-軌道耦合相互作用更弱,電子自旋弛豫時(shí)間更長(zhǎng),更適合作為自旋輸運(yùn)材料,而有機(jī)自旋閥的一項(xiàng)重要挑戰(zhàn)是提高室溫下的磁電阻。有機(jī)熱電器件能夠?qū)崿F(xiàn)熱能和電能之間的直接轉(zhuǎn)換,目前人們正通過(guò)多種方式,比如低維化、納米化和有機(jī)-無(wú)機(jī)復(fù)合等方式來(lái)提高有機(jī)熱電器件的熱電品質(zhì)因數(shù)。熱效應(yīng)是影響這些有機(jī)功能器件的一個(gè)非常重要的因素。如果器件在運(yùn)行過(guò)程中形成的焦耳熱得不到有效的散發(fā),即使器件并沒(méi)有在高偏壓下長(zhǎng)時(shí)間運(yùn)行,過(guò)高的溫度還是會(huì)引起器件性能的大幅降低。溫度相關(guān)的光致發(fā)光是有機(jī)材料研究中的基本課題,這對(duì)于人們了解有機(jī)半導(dǎo)體材料的性質(zhì)具有重要作用。2003年,Guha等研究了溫度對(duì)多種共軛聚合物光致發(fā)光過(guò)程的影響,他們發(fā)現(xiàn)隨著溫度的升高,光致發(fā)光的躍遷能出現(xiàn)藍(lán)移的現(xiàn)象。類似的,2006年,Kong等發(fā)現(xiàn)隨著溫度的升高,poly-[2-methoxy-5-(2-ethyl-hexyloxy)-1,4-phenylene-vinylene](MEH-PPV)的光致發(fā)光譜的強(qiáng)度減小,且峰值的位置藍(lán)移。最近,與溫度有關(guān)的自旋和電荷輸運(yùn)引起了人們的廣泛關(guān)注,由于有機(jī)半導(dǎo)體具有合適的能隙、強(qiáng)的電聲耦合相互作用和弱的自旋軌道耦合相互作用等,使它們?yōu)檠芯亢桶l(fā)展自旋電子器件和熱電器件提供了新的可能性。2010年,Jin等采用長(zhǎng)度尺度方法在實(shí)驗(yàn)上測(cè)量了聚苯胺薄膜的電導(dǎo)率及熱導(dǎo)率。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,隨著薄膜的厚度從20納米增加到1000納米,熱導(dǎo)率和電導(dǎo)率的增幅分別為500%和200%。2012年,Zhang等在涂有多壁碳納米管的多孔聚苯胺中測(cè)到了 0.01的熱電品質(zhì)因數(shù)。最近,Golsanamlou等研究了聚噻吩分子結(jié)的自旋熱電性質(zhì),發(fā)現(xiàn)隨著分子長(zhǎng)度的增加,自旋熱電品質(zhì)因數(shù)也是增加的。雖然在技術(shù)上人們更多地關(guān)注電子學(xué)和有機(jī)電子學(xué)中的有機(jī)材料,但是室溫下有機(jī)共軛聚合物和有機(jī)小分子晶體中的電荷傳輸機(jī)制目前尚未有統(tǒng)一的結(jié)論。比如,聚合物中的電荷是局域的極化子或雙極化子是普遍認(rèn)同的觀點(diǎn),但是大量實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),當(dāng)溫度在100-300K時(shí),分子晶體中電荷的遷移率隨著溫度的增加是降低的,這說(shuō)明材料中電荷的輸運(yùn)是帶輸運(yùn),或者說(shuō)電荷并不是局域的。類似的,一些光譜實(shí)驗(yàn)也表明材料中不會(huì)形成局域的極化子。這些結(jié)果說(shuō)明與無(wú)機(jī)半導(dǎo)體相比,有機(jī)半導(dǎo)體對(duì)于溫度的反應(yīng)更為敏感。綜合以上分析,溫度對(duì)有機(jī)半導(dǎo)體的光致發(fā)光、電導(dǎo)率、熱導(dǎo)率、熱電品質(zhì)因數(shù)和自旋輸運(yùn)等諸多性質(zhì)都有非常重要的影響,但是各種理論和實(shí)驗(yàn)報(bào)道并不能給出統(tǒng)一的結(jié)論,這可能就是物理的迷人之處。所以,溫度對(duì)有機(jī)半導(dǎo)體的影響,特別是室溫下有機(jī)半導(dǎo)體的性質(zhì)值得更加深入的研究和探索。最近,室溫下有機(jī)太陽(yáng)能電池中的激發(fā)鐵磁性現(xiàn)象豐富了人們對(duì)于有機(jī)半導(dǎo)體的認(rèn)識(shí)。相比傳統(tǒng)的無(wú)機(jī)太陽(yáng)能電池,有機(jī)太陽(yáng)能電池以其成本低、可降解、輕薄等優(yōu)勢(shì)引起了人們的廣泛關(guān)注。為了提高有機(jī)太陽(yáng)能電池的效率,人們采取了多種方法。1994年,Yu等首次制備了 MEH-PPV和C60混合的異質(zhì)結(jié)型太陽(yáng)能電池,給體和受體共混的結(jié)構(gòu)大大提高了載流子的收集率,所以太陽(yáng)能電池的光電轉(zhuǎn)換效率也得以提高,達(dá)到了 5.5%�？紤]產(chǎn)業(yè)化的要求,使用具有不同光譜吸收范圍的活性材料制備串聯(lián)光伏器件是進(jìn)一步提高光電轉(zhuǎn)化效率的有效策略之一。2007年,Kim等基于poly-3(hexylthiophene)(P3HT)和富勒烯衍生物,在有機(jī)層和A1電極之間添加遮蔽層Ti02制備了串聯(lián)有機(jī)太陽(yáng)能電池,提高了太陽(yáng)光的利用率,使光電轉(zhuǎn)換效率達(dá)到了 6.5%。2013年,You等利用窄帶隙、高遷移率的聚合物合成了串聯(lián)的有機(jī)太陽(yáng)能電池,實(shí)現(xiàn)了 10.6%的光電轉(zhuǎn)換效率,使有機(jī)太陽(yáng)能電池的光電轉(zhuǎn)換效率首次突破10%。最近,南開(kāi)大學(xué)的陳永勝團(tuán)隊(duì)利用寡聚物材料的互補(bǔ)吸光策略構(gòu)建了一種具有寬光譜吸收特性的疊層有機(jī)太陽(yáng)能電池器件,實(shí)現(xiàn)了 12.7%的光電轉(zhuǎn)換效率,是我國(guó)在有機(jī)太陽(yáng)能電池研究方面取得的重大突破。2012年,Ren等研究了室溫下有機(jī)電荷轉(zhuǎn)移異質(zhì)結(jié)中的磁性。他們?cè)赑3HT納米線(nw-P3HT)和C60的復(fù)合物中發(fā)現(xiàn)了室溫下的激發(fā)鐵磁性,這兩種材料都是有機(jī)太陽(yáng)能電池的常用材料。而單組分的nw-P3HT和C60在基態(tài)時(shí)均不顯示磁性,所以異質(zhì)結(jié)中磁性的產(chǎn)生應(yīng)該是由于nw-P3HT和C60之間的電荷轉(zhuǎn)移。特別的,材料的飽和磁矩在光照下有了非常明顯的增強(qiáng)。比如,在黑暗狀態(tài)下磁矩約為12emu/cm3,采用615納米的激光照射材料后,磁矩增加到了 30emu/cm3左右。后來(lái),在2014年,他們?cè)诎雽?dǎo)體的單壁碳納米管和C60組成的異質(zhì)結(jié)中也發(fā)現(xiàn)了激發(fā)鐵磁性。這些實(shí)驗(yàn)告訴我們,在有機(jī)電荷轉(zhuǎn)移復(fù)合物的激發(fā)態(tài)會(huì)有一些新的磁現(xiàn)象,而這些現(xiàn)象在基態(tài)時(shí)是不存在的。另外,實(shí)驗(yàn)還發(fā)現(xiàn),在電場(chǎng)或者壓力的操控下,材料的磁性會(huì)發(fā)生變化,所以,在有機(jī)電荷轉(zhuǎn)移復(fù)合物中還具有多鐵性。同年,在 nw-P3HT 和1-(3-methoxycarbonyl)propyl-1-phenyl[6,6]C61(PCBM)組成的異質(zhì)結(jié)中也發(fā)現(xiàn)了類似的現(xiàn)象。這些實(shí)驗(yàn)結(jié)果說(shuō)明,相比于單組分的有機(jī)材料,在組成異質(zhì)結(jié)后的有機(jī)材料具有更加豐富的性質(zhì)。在以前的研究中,我們知道有機(jī)磁體是一種具有磁性的有機(jī)材料。將共軛聚合物中的氫原子用自由基取代,可以得到有機(jī)磁體,這類分子中的每個(gè)側(cè)基上都具有一個(gè)未配對(duì)的電子,可以提供局域自旋。側(cè)基與主鏈之間具有一定的自旋關(guān)系,使得側(cè)基上的電子自旋趨于一致,實(shí)現(xiàn)材料的磁性。但是具體分析發(fā)現(xiàn)有機(jī)磁體和有機(jī)電荷轉(zhuǎn)移復(fù)合物具有不同的分子結(jié)構(gòu)。有機(jī)磁體是開(kāi)殼層分子,其最高占據(jù)分子能級(jí)上只有一個(gè)電子。由于側(cè)基上未配對(duì)的電子使得有機(jī)磁體在基態(tài)下就可以具有磁性。然而,在有機(jī)電荷轉(zhuǎn)移復(fù)合物中所使用的材料都具有閉殼層結(jié)構(gòu),其最高占據(jù)分子能級(jí)上有兩個(gè)電子,它們?cè)诨鶓B(tài)時(shí)一個(gè)自旋向上,一個(gè)自旋向下,系統(tǒng)沒(méi)有凈磁矩。所以在有機(jī)磁體和有機(jī)電荷轉(zhuǎn)移復(fù)合物中,磁性的產(chǎn)生機(jī)制是不同的。到目前為止,有機(jī)電荷轉(zhuǎn)移復(fù)合物中磁矩的耦合機(jī)制尚不清楚。綜合以上分析,有機(jī)半導(dǎo)體在一定溫度下的性質(zhì)需要進(jìn)一步研究,而最近發(fā)現(xiàn)的室溫下有機(jī)半導(dǎo)體的激發(fā)鐵磁性也缺乏理論解釋。本論文采用一維緊束縛的Su-Schrieffer-Heeger(SSH)模型,對(duì)有機(jī)半導(dǎo)體的熱效應(yīng)及激發(fā)鐵磁性展開(kāi)了研究,具體工作如下:1、有機(jī)半導(dǎo)體中的熱效應(yīng)。在討論熱效應(yīng)時(shí),我們不僅考慮了溫度對(duì)晶格原子位置的影響,還考慮了電子的費(fèi)米-狄拉克分布。研究發(fā)現(xiàn),對(duì)于中性的一維共軛聚合物分子,溫度的增加會(huì)使帶隙減小。當(dāng)研究帶電的聚合物分子時(shí),我們分別定義了電子態(tài)的寬度和形成能,作為表征電子態(tài)局域度和穩(wěn)定性的指標(biāo)。我們發(fā)現(xiàn),注入或摻雜的電子會(huì)由于熱激發(fā)占據(jù)更高的能級(jí),而隨著溫度的升高,極化子的局域度和穩(wěn)定性都會(huì)降低。當(dāng)溫度增加到某一臨界值時(shí),熱電子會(huì)擺脫晶格原子的束縛而變成擴(kuò)展態(tài)。另外,我們還研究了室溫下注入的電荷量和電聲耦合相互作用對(duì)電子態(tài)的影響,發(fā)現(xiàn)隨著注入電荷量的增加或者電聲耦合相互作用的增強(qiáng),電子態(tài)的局域度和穩(wěn)定性是增強(qiáng)的。2、有機(jī)半導(dǎo)體中的激發(fā)鐵磁性。我們建立模型,在理論上解釋了有機(jī)半導(dǎo)體中的激發(fā)鐵磁性現(xiàn)象。我們發(fā)現(xiàn),因?yàn)橛袡C(jī)半導(dǎo)體材料具有強(qiáng)的電聲耦合相互作用,所以存在自發(fā)電荷轉(zhuǎn)移的可能性,但是在剛性的無(wú)機(jī)材料中卻不會(huì)發(fā)生這一現(xiàn)象。與開(kāi)殼層結(jié)構(gòu)的有機(jī)磁體不同,P3HT和C60都是閉殼層的結(jié)構(gòu),所以電荷轉(zhuǎn)移復(fù)合物nw-P3HT/C60中的磁性來(lái)源于從聚合物到小分子的電荷轉(zhuǎn)移。轉(zhuǎn)移的電子是自旋極化的,它們通過(guò)聚合物上的空穴耦合在一起,于是,有機(jī)電荷轉(zhuǎn)移復(fù)合物中就出現(xiàn)了鐵磁序。系統(tǒng)的磁矩由小分子上自旋極化的電子提供,并且與轉(zhuǎn)移的電荷密度有關(guān),這與我們觀察到的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象是一致的。3、熱效應(yīng)對(duì)有機(jī)半導(dǎo)體自旋性質(zhì)的影響。溫度不僅對(duì)電子態(tài)的電荷性質(zhì)產(chǎn)生影響,還會(huì)對(duì)其自旋性質(zhì)產(chǎn)生影響。另外,由于電荷轉(zhuǎn)移復(fù)合物的實(shí)驗(yàn)是在室溫下進(jìn)行的,所以我們進(jìn)一步研究了熱效應(yīng)對(duì)聚合物的自旋極化性質(zhì)的影響,并且定性地分析了溫度對(duì)電荷轉(zhuǎn)移復(fù)合物中的激發(fā)鐵磁性的影響。另外,我們還研究了室溫下影響聚合物自旋磁矩的因素,發(fā)現(xiàn)電子-聲子耦合常數(shù)、電子-電子相互作用強(qiáng)度及自旋軌道耦合強(qiáng)度都會(huì)對(duì)聚合物的自旋磁矩產(chǎn)生影響。
[Abstract]:......
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2017
【分類號(hào)】：TN303

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4 王華棟;基于卟啉和芘單元的給體—受體—給體化合物的合成及性質(zhì)研究[D];北京理工大學(xué);2015年

5 楊坤隆;有機(jī)半導(dǎo)體器件的磁效應(yīng)研究[D];復(fù)旦大學(xué);2014年

6 許光富;有機(jī)半導(dǎo)體輸運(yùn)機(jī)制及器件電學(xué)性質(zhì)的研究[D];電子科技大學(xué);2014年

7 王勤思;基于三蝶烯和卟啉的剛性共軛化合物的合成和性質(zhì)[D];北京理工大學(xué);2016年

8 劉爽;溶液法生長(zhǎng)大面積有機(jī)半導(dǎo)體單晶及其柔性場(chǎng)效應(yīng)晶體管[D];浙江大學(xué);2016年

9 陳秋松;基于Rubrene分子的有機(jī)發(fā)光器件中的磁效應(yīng)研究[D];西南大學(xué);2016年

10 殷俊;噻吩及氮雜芳環(huán)半導(dǎo)體材料的結(jié)構(gòu)及載流子遷移率的理論研究[D];南京理工大學(xué);2016年

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本文編號(hào)：2065950