本文關鍵詞：基于二苯基碳酰二肼超電容炭材料及電解質添加劑的研究

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【摘要】：全球經濟的快速發(fā)展,化石燃料的消耗和環(huán)境污染的加劇,使得尋求高效、清潔、可持續(xù)的能源以及能量轉換和存儲相關的新技術迫在眉睫。在各種不同的電源中,超級電容器作為一種成熟的技術,并具有在能量存儲方面取得重大進展的可能性。與傳統的電容器相比,超級電容器的特定能量要高幾個數量級。超級電容器也有比大多數電池更大的功率密度和更長的循環(huán)壽命比,但他們的比電容略低。氮原子摻雜到石墨烯層被認為是消除這一缺點最好的方法來之一。氮摻雜可以產生除了雙電層電容之外的贗電容,提高在電極溶液界面潤濕性。此外,引進的氮可以誘發(fā)大量的碳結構的缺陷進而提高電極的電容。眾所周知,電解質在超級電容器充放電過程中起到重要的作用。因此,具有良好的電化學性能的電解質對于一個高效的超級電容器是非常重要的。在電解質中添加氧化還原添加劑能夠提高超級電容器的比電容。氧化還原添加劑在電極和電解質界面快速可逆的法拉第反應能夠貢獻額外的贗電容。因此,預計碳基超級電容器的電化學性能可以顯著提高。論文的主要研究內容如下：1.一個簡單的模板炭化方法被用來制備氮摻雜納米多孔炭材料,其中二苯基碳酰二肼充當碳源和氮源,Mg(OH)2充當硬模板。炭化溫度是影響多孔炭結構最重要的因素。800℃℃炭化質量比為3:1的二苯基碳酰二肼和Mg(OH)2的得到的carbon-3:1-800炭材料樣品具有最佳的孔結構和最優(yōu)的電化學性能。它有高達1538.0 m2 g-1的比表面積和3.48 cm3 g-1的大孔容。在以6 mol L-1KOH為電解質的三電極體系中,carbon-3:1-800樣品表現出非常優(yōu)秀的電化學性能,在電流密度為1Ag-1其充放電比電容高達517.4 F g-,這比文獻報道過的大多數納米炭材料的比電容要高。此外,carbon-3:1-800樣品還表現出優(yōu)秀的循環(huán)性能。2.利用二苯基碳酰二肼充當碳源、六水硝酸鎂充當模板,采用直接炭化法制備了多孔炭材料。結果表明,二苯基碳酰二肼和六水硝酸鎂的質量比對多孔炭的形貌以及電化學性能有重要影響,當二苯基碳酰二肼和六水硝酸鎂的質量比為2:1時,制備出的多孔炭材料carbon-2:1樣品擁有最大的比表面積,達到1366 m2g-1；總的孔容有0.86 cm3g-1。在6 mol L-1 KOH電解質的三電極體系中carbon-2:1樣品也表現出良好的循環(huán)穩(wěn)定性和優(yōu)越的電化學性能——電流密度為1Ag-1時,質量比電容達到323.5 F g-。為了進一步提高carbon-2:1樣品的電化學性能,在基于carbon-2:1炭材料樣品的電極中分別引入,8/16/24 mg的二苯基碳酰二肼充當氧化還原添加劑并分別記作carbon-2:1-8/16/24電極。結果表明,在2Ag-1時carbon-2:1-8/16/24的質量比電容分別為345.4,540.9和808.6 F g-1,分別是原比電容的1.54,2.21和3.53倍。此外,carbon-2:1-24還表現出較好的電化學穩(wěn)定性——5000次循環(huán)后,質量比電容的保持率達到77.5%。3.在這項工作中,闡述了兩種新型的氧化還原添加劑二苯基碳酰二肼和二苯基偶氮碳酰肼。在基于炭材料的超級電容器電極中添加氧化還原添加劑后能夠發(fā)生快速且可逆的氧化還原反應。結果表明4個電子和4個質子的快速轉移能夠產生額外的贗電容。當引入24 mg的二苯基碳酰二肼或二苯基偶氮碳酰肼到包含24 mg炭的超級電容器電極中,其比電容獲得了極大的提升,在電流密度為2Ag-1時比電容分別達到了544.3和427.6 F g-,分別為原比電容(126.1 Fg-1)的4.31和3.39倍。除此之外,經過5000次的充放電循環(huán),在相同電流密度下的比電容保持率分別為78.9%和75.6%。不難發(fā)現,添加了氧化還原劑的循環(huán)后的充放電比電容的保持率小于未添加氧化還原劑的充放電比電容的保持率(96.8%),這是因為添加了氧化還原劑的超級電容器循環(huán)后其電阻變大的緣故。二苯基碳酰二肼和二苯基偶氮碳酰肼氧化還原添加劑具有廉價高效和原料易得的特性,可被用于電化學性能要求較高的超級電容器。
【關鍵詞】：二苯基碳酰二肼 納米多孔炭 超級電容器 模板炭化法 氧化還原添加劑
【學位授予單位】：合肥工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TQ127.11;TM53
【目錄】：

• 致謝6-7
• 摘要7-9
• ABSTRACT9-17
• 第—章 緒論17-30
• 1.1 超級電容器的概述17-21
• 1.1.1 超級電容器發(fā)展簡介18-19
• 1.1.2 超級電容器的主要特點19-21
• 1.2 電極材料21-26
• 1.2.1 炭材料21-25
• 1.2.1.1 活性炭21-22
• 1.2.1.2 炭氣凝膠22-23
• 1.2.1.3 炭納米管23-24
• 1.2.1.4 模板炭24-25
• 1.2.2 導電聚合物25-26
• 1.2.3 金屬氧化物26
• 1.3 電解質及電解質添加劑26-28
• 1.3.1 電解質26-27
• 1.3.2 氧化還原電解質27-28
• 1.4 超級電容器的應用28
• 1.5 本論文的研究目的和主要內容28-30
• 第二章 實驗方法及原理30-37
• 2.1 實驗主要藥品及儀器30-31
• 2.2 材料的表征方法31-33
• 2.2.1 X射線衍射31-32
• 2.2.2 場發(fā)射掃描電子顯微鏡32
• 2.2.3 場發(fā)射投射電子顯微鏡32
• 2.2.4 激光拉曼光譜儀32
• 2.2.5 X射線光電子能譜儀32-33
• 2.2.6 比表面積(BET)和孔徑分析33
• 2.3 電化學性能測試33-37
• 2.3.1 循環(huán)伏安測試33-34
• 2.3.2 恒電流充放電測試34-35
• 2.3.3 交流阻抗測試35-37
• 第三章 基于二苯基碳酰二肼的模板炭化法制備氮摻雜多孔炭材料及其電容性能研究37-48
• 3.1 引言37-38
• 3.2 實驗部分38
• 3.2.1 carbon-3:1-700/800/900樣品的合成38
• 3.2.2 炭材料電極的制備過程38
• 3.3 結果和討論38-47
• 3.4 結論47-48
• 第四章 二苯基碳酰二肼新型氧化還原添加劑對超電容電化學性能影響的研究48-61
• 4.1 引言48-49
• 4.2 實驗部分49-50
• 4.2.1 炭材料的合成過程49
• 4.2.2 炭材料電極的制備過程49
• 4.2.3 復合電極的制備過程49-50
• 4.3 結果與討論50-60
• 4.4 結論60-61
• 第五章 新型氧化還原添加劑對基于炭材料超電容電化學性能影響的研究61-70
• 5.1 引言61-62
• 5.2 實驗部分62-63
• 5.2.1 炭材料的制備62
• 5.2.2 混合電極的制備62-63
• 5.3 結果與討論63-69
• 5.4 結論69-70
• 第六章 全文總結與展望70-73
• 6.1 結論70-71
• 6.2 展望71-73
• 參考文獻73-87
• 附錄一 攻讀碩士學位期間獲得的成果87

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