本文關(guān)鍵詞：以金屬有機(jī)骨架為前驅(qū)體的高活性氧還原非貴金屬催化劑制備（英文）

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【摘要】：燃料電池具有能量轉(zhuǎn)化效率高、功率密度高、低溫操作、無(wú)污染等優(yōu)點(diǎn),因而在電動(dòng)汽車動(dòng)力源、移動(dòng)式電源及分散電站等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景.Pt/C催化劑是目前使用最廣泛的燃料電池陰極氧還原反應(yīng)(ORR)的催化劑,然而其有限的儲(chǔ)量、較低的穩(wěn)定性、易CO中毒等缺點(diǎn)限制了燃料電池的大規(guī)模商業(yè)化,因此研制高活性和穩(wěn)定性的非貴金屬催化劑以代替Pt/C催化劑顯得至關(guān)重要.金屬有機(jī)骨架(MOFs)是由金屬陽(yáng)離子和有機(jī)配體配位而成的結(jié)構(gòu)可調(diào)的空間三維材料,其作為前驅(qū)體制備非貴金屬ORR催化劑具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì):(1)MOFs的三維晶體結(jié)構(gòu)可以提供高的活性位點(diǎn)密度;(2)有機(jī)配體可以在熱解的過(guò)程中轉(zhuǎn)化為碳支撐體,使得活性金屬物質(zhì)和碳支撐體可以同時(shí)生成;(3)可以調(diào)節(jié)形成MOFs的金屬離子和有機(jī)配體來(lái)設(shè)計(jì)一定特性的MOFs結(jié)構(gòu),從而制備結(jié)構(gòu)和功能可調(diào)的催化劑;(4)MOFs具有可調(diào)控的孔徑尺寸及可修飾的孔道表面,其較大的比表面積和不同孔隙分布有利于吸附反應(yīng)物氧氣分子,而且可以得到不同元素和金屬摻雜的多孔碳材料.因此,本文選擇MOF材料ZIF-67作為前驅(qū)體,通過(guò)在500 900°C高溫?zé)崽幚碇苽淞朔琴F金屬ORR催化劑,在0.1 mol/L KOH溶液中進(jìn)行電化學(xué)測(cè)試,發(fā)現(xiàn)其中600°C熱處理得到的催化劑的活性較好.為了進(jìn)一步提高催化劑的導(dǎo)電性和分散性,對(duì)該催化劑進(jìn)行了BP 2000碳載處理.電化學(xué)測(cè)試發(fā)現(xiàn),該催化劑的ORR活性進(jìn)一步提高:當(dāng)載量為1.0 mg/cm2時(shí),其ORR起始電位和半波電位分別達(dá)1.017和0.857 V(vs.RHE),與商業(yè)化Pt/C(20μgPt/cm~2)的性能相近.透射電鏡結(jié)果表明,制備的催化劑為單質(zhì)Co粒子鑲嵌的N摻雜的多孔碳材料,其中Co粒子的粒徑為10 nm左右,其存在可由X射線衍射測(cè)試得以確認(rèn).X射線光電子能譜表征顯示,碳載得到的催化劑中N原子主要以吡啶型存在,后者可能起到一定的ORR活性位點(diǎn)作用,且其比表面積為296 m~2/g,高于未碳載的268 m~2/g,也有利于提高其電化學(xué)活性.結(jié)果還顯示,與商業(yè)化Pt/C相比,碳載催化劑具有更好的抗甲醇性和穩(wěn)定性.
【作者單位】： 中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所潔凈能源國(guó)家實(shí)驗(yàn)室(籌);中國(guó)科學(xué)院大學(xué);大連理工大學(xué)化工系精細(xì)化工國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;
【關(guān)鍵詞】： 燃料電池 氧還原反應(yīng) 非貴金屬催化劑 金屬有機(jī)骨架 堿性電解液
【基金】：supported by the National Basic Research Program of China(973 Program,2015CB932304) the National Natural Science Founda-tion of China(21436003)~~
【分類號(hào)】：O643.36;TM911.4
【正文快照】： 1.Introduction For its high energy conversion efficiency,high power densi-ty,low operating temperature,long life span,and low or zero emission of pollutants,fuel cell technology has attracted atten-tion[1,2].The commercial Pt/C catalyst remains the most

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