近二十年來(lái),有機(jī)太陽(yáng)電池(OSCs)作為新興光伏技術(shù)有著低成本、低耗能、可溶液加工、柔性可卷對(duì)卷加工、環(huán)境友好等優(yōu)點(diǎn),引起廣泛關(guān)注。從2015年至今,伴隨著非富勒烯受體材料的快速發(fā)展,OSCs器件光電轉(zhuǎn)換效率不斷取得新紀(jì)錄。其中非富勒烯小分子受體材料和聚合物受體材料分別在相應(yīng)器件的活性層中扮演著關(guān)鍵作用,水醇溶共軛聚合物則因其獨(dú)特的物理化學(xué)性質(zhì)在器件界面修飾中展現(xiàn)重要作用。本論文圍繞新型有機(jī)太陽(yáng)電池材料與器件性能研究展開,可以分為以下三大部分:一是小分子非富勒烯受體材料及相關(guān)電池器件性能研究;二是全聚合物太陽(yáng)電池受體材料及相關(guān)器件性能研究;三是水醇溶聚合物的合成及其陰極界面修飾性能研究。在第二章中,我們?yōu)榱丝朔䥺蝹�(gè)苝二酰亞胺(PDI)單元之間的過(guò)度聚集,研究了PDI分子非平面構(gòu)型程度與共混膜形貌、器件性能之間的關(guān)系。通過(guò)對(duì)苝二酰亞胺單元的連接基團(tuán)空間構(gòu)型調(diào)節(jié),設(shè)計(jì)合成了三種具有不同程度的非平面立體結(jié)構(gòu)的PDI受體。V-型和X-型連接結(jié)構(gòu)單元受體比線型連接結(jié)構(gòu)單元受體具有更明顯的非平面結(jié)構(gòu),相應(yīng)的共混膜則具有更好的形貌進(jìn)而利于電池器件的電荷傳輸以及器件短路電流密度(J_(sc))和填充因子(FF)的提高。特別是基于受體P4N4的器件獲得了5.7%的光電轉(zhuǎn)換效率。這些結(jié)果表明,PDI連接結(jié)構(gòu)單元的空間構(gòu)型調(diào)節(jié)是設(shè)計(jì)高效非富勒烯受體材料的一種有效方法。在第三章中,我們發(fā)展了具有超高開路電壓(V_(oc))和超低電壓損失的有機(jī)太陽(yáng)電池新體系,具體采用具有PDI結(jié)構(gòu)的非富勒烯受體(SFPDI、PDI4和PDI6)和給體聚合物BDT-ffBX-DT作為活性層材料�；赟FPDI的電池器件表現(xiàn)出6.2%的PCE以及高達(dá)1.23 V的V_(oc),這是目前為止文獻(xiàn)報(bào)道的有機(jī)太陽(yáng)電池器件V_(oc)1.20 V的最高效率。BDT-ffBX-DT:PDI電池器件的超高V_(oc)和超低電壓損失來(lái)源于其非常低的非輻射復(fù)合損失(ΔV_(oc,nr)),通過(guò)其器件的高的電致發(fā)光量子效率(EQE_(EL),達(dá)到10~(–5)–10~(–4))得到證實(shí)。到目前為止,基于BDT-ffBX-DT:SFPDI電池的ΔV_(oc,nr)(0.20 V)是有機(jī)太陽(yáng)電池體系報(bào)道的最優(yōu)結(jié)果,可以接近高效硅晶和鈣鈦礦太陽(yáng)電池體系水平。我們的結(jié)果表明有機(jī)太陽(yáng)電池體系具有同時(shí)實(shí)現(xiàn)光電壓和電壓損失達(dá)到無(wú)機(jī)/雜化太陽(yáng)電池的同等水平的潛力。在第四章中,我們?cè)O(shè)計(jì)合成了一個(gè)相對(duì)介電常數(shù)高達(dá)9.5的新型非富勒烯受體,ITIC-OE。ITIC-OE單組分電池器件中可以展現(xiàn)相比于ITIC明顯的光電流。ITIC-OE應(yīng)用于體異質(zhì)結(jié)(BHJ)有機(jī)太陽(yáng)電池中可以獲得8.5%的PCE。而基于ITIC-OE的BHJ電池器件比基于ITIC的參比器件的效率要略低,這是其共混膜的不平衡的空穴/電子遷移率、更高的復(fù)合損失以及較差的BHJ形貌等多個(gè)方面的共同作用導(dǎo)致的。本質(zhì)的原因是ITIC-OE的較差的結(jié)晶性和其與聚合物給體PBDB-T之間過(guò)好的混溶性,這也就轉(zhuǎn)而使得相應(yīng)共混膜缺少合適的相分離。這為后續(xù)研究高介電常數(shù)有機(jī)半導(dǎo)體材料提供了重要參考。在第五章中,我們提出了一種實(shí)現(xiàn)活性層理想形貌、高效率、高穩(wěn)定的全聚合物太陽(yáng)電池受體材料的新設(shè)計(jì)思路。利用這些新型受體材料成功實(shí)現(xiàn)了光電轉(zhuǎn)換效率超過(guò)8.0%、填充因子超過(guò)0.75的全聚合物太陽(yáng)電池,其高填充因子是由于這種新型受體聚合物在全聚合物共混膜中實(shí)現(xiàn)了長(zhǎng)程有序的排列。正因?yàn)檫@種優(yōu)異的活性層形貌,這種全聚合物電池體系具有非常好的儲(chǔ)存穩(wěn)定性和熱老化壽命。為全聚合物太陽(yáng)電池的發(fā)展提供新的潛在優(yōu)勢(shì)的受體材料選擇。同時(shí)還在該體系上,通過(guò)第三組分聚合物的添加,實(shí)現(xiàn)在很寬的添加比例范圍內(nèi)都獲得超過(guò)8.5%的效率的三元全聚合物太陽(yáng)電池器件�？傊�,發(fā)展出了一種用以實(shí)現(xiàn)全聚合物共混膜形貌優(yōu)化的有效策略,同時(shí)獲得了具有未來(lái)工業(yè)化應(yīng)用潛力的聚合物受體新材料。在第六章中,我們?cè)O(shè)計(jì)合成了一系列高效率、高光透過(guò)率的陰極界面修飾材料,具體結(jié)構(gòu)為側(cè)鏈含中性胺基或相應(yīng)的溴化季銨基,主鏈分別含不同硫氧化態(tài)的二苯硫醚與芴單元共聚而得到。這類聚合物具有較好的陰極界面修飾性能,利用這些聚合物作為陰極界面層制備的電池器件可以獲得8-9%的光電轉(zhuǎn)換效率。
【學(xué)位單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TM914.4
【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 有機(jī)太陽(yáng)電池簡(jiǎn)介
        1.2.1 有機(jī)太陽(yáng)電池發(fā)展歷程
        1.2.2 有機(jī)太陽(yáng)電池器件結(jié)構(gòu)
        1.2.3 有機(jī)太陽(yáng)電池工作原理
    1.3 有機(jī)太陽(yáng)電池材料體系
        1.3.1 活性層給體材料
        1.3.2 活性層受體材料
        1.3.3 陽(yáng)極界面材料
        1.3.4 陰極界面材料
    1.4 有機(jī)太陽(yáng)電池性能影響因素
    1.5 本論文的研究?jī)?nèi)容和創(chuàng)新點(diǎn)
        1.5.1 本論文的研究?jī)?nèi)容
        1.5.2 本論文的創(chuàng)新點(diǎn)
第二章 非平面苝二酰亞胺類非富勒烯受體及其有機(jī)太陽(yáng)電池性能研究
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 原料及試劑
        2.2.2 材料的表征儀器及設(shè)備
        2.2.3 非平面苝二酰亞胺類非富勒烯受體的合成
        2.2.4 有機(jī)太陽(yáng)電池器件的制備及性能測(cè)試
        2.2.5 空間電荷限制電流（SCLC）法測(cè)試遷移率
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 材料的合成與化學(xué)結(jié)構(gòu)表征
        2.3.2 材料的熱學(xué)性能
        2.3.3 材料的密度泛函理論（DFT）計(jì)算分析
        2.3.4 材料的光學(xué)和電化學(xué)性能
        2.3.5 有機(jī)太陽(yáng)電池器件性能
        2.3.6 空穴/電子遷移率研究
        2.3.7 活性層形貌研究
    2.4 本章小結(jié)
第三章 抑制非輻射復(fù)合損失——超高開路電壓及超低電壓損失的高效有機(jī)太陽(yáng)電池性能研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 材料的表征儀器及設(shè)備
        3.2.2 有機(jī)太陽(yáng)電池器件的制備及性能測(cè)試
        3.2.3 Fourier變換光電流光譜（FTPS）測(cè)試
EL)測(cè)試'>        3.2.4 電致發(fā)光外量子效率(EQE_EL)測(cè)試
        3.2.5 瞬態(tài)光電壓（TPV）和電荷抽�。–E）測(cè)試
        3.2.6 空間電荷限制電流（SCLC）法測(cè)試遷移率
        3.2.7 掠入式廣角X-射線散射（GIWAXS）測(cè)試
        3.2.8 共振軟X-射線散射（RSoXS）測(cè)試
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 有機(jī)太陽(yáng)電池的給受體材料
        3.3.2 有機(jī)太陽(yáng)電池的器件性能
oc損失分析'>        3.3.3 V_oc損失分析
        3.3.4 電荷的產(chǎn)生、傳輸及復(fù)合研究
        3.3.5 活性層形貌及混溶性研究
    3.4 本章小結(jié)
第四章 一種高介電常數(shù)非富勒烯受體的設(shè)計(jì)合成及其有機(jī)太陽(yáng)電池性能研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 原料及試劑
        4.2.2 材料的表征儀器及設(shè)備
        4.2.3 非富勒烯受體（ITIC-OE）的合成
        4.2.4 材料介電常數(shù)的測(cè)試
        4.2.5 有機(jī)太陽(yáng)電池器件的制備及性能測(cè)試
        4.2.6 空間電荷限制電流（SCLC）法測(cè)試遷移率
        4.2.7 掠入式廣角X-射線散射（GIWAXS）測(cè)試
        4.2.8 接觸角測(cè)試
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 材料的設(shè)計(jì)與合成
        4.3.2 材料的光學(xué)和電化學(xué)性能
        4.3.3 材料的介電常數(shù)分析
        4.3.4 有機(jī)太陽(yáng)電池器件性能
        4.3.5 電荷的產(chǎn)生、傳輸及復(fù)合研究
        4.3.6 活性層形貌及混溶性研究
    4.4 本章小結(jié)
第五章 聚合物受體側(cè)鏈工程實(shí)現(xiàn)形貌最優(yōu)化——高效穩(wěn)定全聚合物太陽(yáng)電池性能研究
    5.1 引言
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
        5.2.1 原料及試劑
        5.2.2 材料的表征儀器及設(shè)備
        5.2.3 側(cè)鏈含寡聚乙二醇基修飾的受體聚合物的合成
        5.2.4 接觸角測(cè)試
        5.2.5 全聚合物太陽(yáng)電池器件的制備及性能測(cè)試
        5.2.6 空間電荷限制電流（SCLC）法測(cè)試遷移率
        5.2.7 光學(xué)模擬
        5.2.8 掠入式廣角X-射線散射（GIWAXS）測(cè)試
        5.2.9 光誘導(dǎo)力顯微鏡（PiFM）測(cè)試
        5.2.10 二次離子質(zhì)譜（SIMS）測(cè)試
    5.3 受體聚合物（NOEx）及其高效穩(wěn)定全聚合物太陽(yáng)電池性能研究
        5.3.1 受體聚合物的設(shè)計(jì)與合成
        5.3.2 受體聚合物的光學(xué)和電化學(xué)性能
        5.3.3 給受體聚合物的表面能和混溶性
        5.3.4 全聚合物太陽(yáng)電池器件性能
        5.3.5 電荷的產(chǎn)生、傳輸及復(fù)合研究
        5.3.6 活性層形貌研究
        5.3.7 器件穩(wěn)定性研究
    5.4 高效穩(wěn)定三元全聚合物太陽(yáng)電池性能研究
        5.4.1 活性層材料及其光學(xué)和電化學(xué)性能
        5.4.2 三元全聚合物太陽(yáng)電池器件性能
        5.4.3 電荷的產(chǎn)生、傳輸及復(fù)合研究
        5.4.4 活性層形貌研究
        5.4.5 器件穩(wěn)定性研究
    5.5 本章小結(jié)
第六章 主鏈含不同硫氧化態(tài)的水醇溶聚合物及其陰極界面修飾性能研究
    6.1 引言
    6.2 實(shí)驗(yàn)部分
        6.2.1 原料及試劑
        6.2.2 材料的表征儀器及設(shè)備
        6.2.3 聚合物的合成
        6.2.4 有機(jī)太陽(yáng)電池器件的制備及性能測(cè)試
        6.2.5 空間電荷限制電流（SCLC）法測(cè)試電子遷移率
    6.3 結(jié)果與討論
        6.3.1 材料的設(shè)計(jì)與合成
        6.3.2 材料的光學(xué)和電化學(xué)性能
        6.3.3 材料的陰極界面修飾性能
    6.4 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀博士學(xué)位期間所取得的學(xué)術(shù)成果
致謝
附件

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