固體氧化物燃料電池(SOFC)是一種高效能、無污染的能量轉(zhuǎn)換裝置,可以將儲存在燃料中的化學能直接轉(zhuǎn)化為電能,因而具有較高的能量利用率。因此,實現(xiàn)SOFC的商業(yè)化和產(chǎn)業(yè)化對于實現(xiàn)節(jié)能減排、緩解環(huán)境污染和資源短缺問題等具有重要意義。SOFC還具有燃料適用性廣、燃料利用率高、可實現(xiàn)電熱聯(lián)產(chǎn)、可模塊化等優(yōu)點,在分布式電站、家庭用電、船舶工業(yè)、航天航空等領(lǐng)域有廣泛的應用前景和發(fā)展空間。鑒于傳統(tǒng)SOFC的工作溫度較高(800~1000℃),存在各部件化學相容性差、性能衰退等問題,因而SOFC主要向中低溫(600~800℃)方向發(fā)展。工作溫度對電極的性能有較大影響,因此,需要開發(fā)研制適合在中低溫工作的高性能電極材料。近些年來,研究者嘗試使用同一種材料同時作為SOFC的陰極和陽極,通常稱作對稱型SOFC。對稱電池可以簡化燒結(jié)工藝,提高電池熱相容性,降低生產(chǎn)和制備成本。本文對尖晶石結(jié)構(gòu)的MnCr_2O_4材料的基本性質(zhì)進行一系列的研究,通過對電極微觀形貌進行優(yōu)化,有效地提高了MnCr_2O_4作為對稱型SOFC電極材料的性能,并得到以下主要研究結(jié)果:(1)甘氨酸硝酸鹽法的MnCr_2O_4粉體顆粒較細,分布均勻,與電解質(zhì)具有良好的化學相容性。由于存在部分Mn~(3+)占據(jù)原來Cr~(3+)所占據(jù)的八面體間隙,因而有部分多余的Cr~(3+),粉體中含有少量Cr_2O_3雜相;還原氣氛下,Mn~(3+)被還原為Mn~(2+),使得Cr~(3+)重新進入尖晶石晶格,Cr_2O_3雜相消失。(2)相比于傳統(tǒng)的機械混合方法制備的電極,共浸漬法制備的MCO-GDC電極具有更高的三相界面長度,電極活性與電化學性能明顯提升。研究復合電極在不同氣氛下的電化學性能,共浸漬的復合電極表現(xiàn)出良好的ORR和HOR活性。其對稱電池具有良好的性能,以加濕氫氣為燃料,800℃下獲得最大功率密度為393mW·cm~(-2)。進一步將電池應用于SOEC模式,進行電解純CO_2的研究,在800℃和1.5 V外加電壓下得到0.731 A·cm~(-2)的電流密度。(3)共浸漬的MCO-GDC電極作為NiO-YSZ支撐電池的陰極,由于電解質(zhì)的減薄,電池的電化學性能得到了有效地提升,在800℃峰值功率密度為665 mW·cm~(-2)。
【學位單位】：華中科技大學
【學位級別】：碩士
【學位年份】：2019
【中圖分類】：TM911.4;O614.711
【部分圖文】：

1.2.1 SOFC 工作原理固體氧化物燃料電池分為氧離子傳導型和質(zhì)子傳導型[11-13]，兩種類型的電池工作原理及粒子傳輸路徑由如圖 1-1 所示。無論是氧離子型還是質(zhì)子型電池，其本質(zhì)上是氧濃差電池。燃料氣與氧氣生成水（或 CO2）的反應驅(qū)動力為發(fā)電的化學來源。對氧離子 SOFC，空氣側(cè)的氧氣被吸附，在陰極與電解質(zhì)界面發(fā)生催化解離，生的成 O2-在電解質(zhì)兩側(cè)氧濃度梯度的驅(qū)動下，穿過電解質(zhì)，到達陽極側(cè)與陽極側(cè)的燃料氣（如 H2）反應生成 H2O，同時釋放電子。陰陽極兩側(cè)形成電勢差，平衡反應的化學勢差，電子在外電路從陽極到達陰極構(gòu)成回路。不同于氧離子型 SOFC，質(zhì)子導體 SOFC 在工作狀態(tài)時，陽極側(cè)的燃料氣 H2等失去電子氧化為 H+，H+穿過傳導質(zhì)子的電解質(zhì)到達陰極側(cè)，電子從外電路傳遞到陰極，在催化劑的作用下 H+與電子及陰極側(cè)的氧氣反應，水在陰極側(cè)生成，因而減少了對燃料氣濃度的稀釋，提高了燃料的利用率。

圖 1-2 SOFC 典型工作 I-V 曲線[19]Fig. 1-2 Typical voltage-current curve of SOFC single cell電池開始工作過程中，電極反應的發(fā)生需要克服一定的能量勢壘，所需要的稱為活化極化�；罨瘶O化主要由電極材料決定，同時受到溫度、顯微結(jié)構(gòu)等響，對電池性能有重要的意義。電池放電中段，I-V 曲線呈現(xiàn)一條直線，這時電池發(fā)生的極化主要為歐姆極化極化主要來源于 SOFC 組件的固有電阻，包括電解質(zhì)、電極的電阻，電解質(zhì)的接觸電阻以及外電路中的導線電阻。歐姆電阻在等溫狀態(tài)下一般為恒定值放電曲線呈現(xiàn)線性關(guān)系。電池放電電流密度較大時，由于受擴散通道等的限制，反應所需的氣體不能速到達電極反應活性位點，同時，產(chǎn)生的反應物不能及時從電極轉(zhuǎn)移，進而反應的快速進行，影響了整體氧化還原的反應速率，使得電池電壓下降，這稱為濃差極化。放電末端發(fā)生的主要極化形式為濃差極化，濃差極化與電池

華 中 科 技 大 學 碩 士 學 位 論 文晶石分為正型尖晶石 AB2O4，反型尖晶石 BABO4，以及混合型xB2-xO4。正型尖晶石 AB2O4晶體結(jié)構(gòu)中，8 個 A 組陽離子為四次配面體間隙，16 個 B 組陽離子為六次配位，填充 1/2 的八面體間隙 BABO4中，8 個 B 組離子填充 1/8 四面體間隙，8 個 A 組陽離子和 填充 1/2 八面體間隙。在混合型尖晶石 BxA1-xAxB2-xO4，A、B 離子xB 與 1-xA 占據(jù)四面體間隙，xA 與 2-xB 占據(jù)八面體間隙。
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