全球的能源需求在過去的幾十年里顯著增長,將太陽能轉(zhuǎn)化成電能是滿足日益增長的能源需求的最有希望的途徑之一,為此,研究者們制備出了多種多樣的太陽電池。鈣鈦礦太陽電池在最近幾年發(fā)展很快,在短短十年內(nèi)其光電轉(zhuǎn)換效率(24%)就達到了可與傳統(tǒng)硅基太陽電池相媲美的地步,鈣鈦礦太陽電池優(yōu)良的光電轉(zhuǎn)換性能使其成為下一代太陽電池的一顆閃耀新星。其中,平面型的鈣鈦礦太陽電池具有高效的光電轉(zhuǎn)換能力,又因其制備簡單、器件優(yōu)化靈活、成本低、可含多個異質(zhì)結(jié)等優(yōu)點受到廣大科研工作者的關(guān)注。典型的平面型鈣鈦礦太陽電池的結(jié)構(gòu)為:玻璃/透明導電氧化物/電子傳輸層/鈣鈦礦光吸收層/空穴傳輸層/金屬電極。近年來,很多科研工作者對平面鈣鈦礦太陽電池的發(fā)展做出了卓越貢獻,并制備出了光電轉(zhuǎn)換效率超過21%的平面鈣鈦礦太陽電池。本文制備了以透明導電玻璃FTO(SnO_2:F)為基底,二氧化鈦(TiO_2)膜為電子傳輸層,鈣鈦礦CH_3NH_3PbI_3(MAPbI_3)作為吸光層的平面型鈣鈦礦太陽電池,并通過改善TiO_2與MAPbI_3之間的界面來優(yōu)化平面鈣鈦礦太陽電池的光伏性能。首先用旋涂法制備出TiO_2膜作為電池的電子傳輸層,然后在旋涂法制備的TiO_2膜上沉積TiO_2納米方塊作為修飾劑,沉積TiO_2納米方塊后,FTO上形成雙層的TiO_2膜。TiO_2納米方塊修飾劑為高質(zhì)量MAPbI_3膜的生長提供了一個更好的平臺,該修飾劑還改善了TiO_2與MAPbI_3之間的界面。接著在TiO_2上旋涂氯化鈉(NaCl),引入NaCl后,MAPbI_3的帶隙發(fā)生改變,TiO_2與MAPbI_3的能級更加匹配,更利于電子從MAPbI_3到TiO_2的傳輸;與此同時,電池的光伏性能也進一步提升。本論文的主要內(nèi)容如下:(1)在鈣鈦礦太陽電池中,電子傳輸層及鈣鈦礦光吸收層質(zhì)量的高低與電池的性能緊密相關(guān)。我們利用旋涂法將鈦酸四丁酯(TBT)在無水乙醇中的酸性溶液旋涂到FTO上,成功制備出了TiO_2膜,并將該TiO_2膜作為電池中的電子傳輸層。通過改變?nèi)芤褐蠺BT的含量來控制TiO_2電子傳輸層的旋涂液的濃度,以制備出不同的TiO_2膜,隨著TBT含量的增加,TiO_2膜的厚度逐漸變厚。經(jīng)研究發(fā)現(xiàn),當所用TBT的量為0.07 mL時,制備出的平面鈣鈦礦太陽電池的光電性能最優(yōu),其光電轉(zhuǎn)換效率可達10.24%,相應的短路光電流密度為17.51mA cm~(-2),開路電壓為0.93 V,填充因子為0.63。隨后我們分別用一步旋涂法和兩步旋涂法制備了鈣鈦礦膜,并探討了相應電池的性能,通過測試發(fā)現(xiàn),一步旋涂法更適合制備本文中以旋涂TiO_2為基底的平面鈣鈦礦太陽電池。(2)我們采用化學水浴沉積法將TiO_2納米方塊制備在TiO_2膜上,作為TiO_2電子傳輸層和MAPbI_3層之間的界面修飾劑。在FTO/TiO_2膜基底上沉積TiO_2納米方塊后,FTO基底上就形成了雙層的TiO_2膜,其中上層TiO_2膜的厚度隨著化學水浴過程中反應前驅(qū)物氟鈦酸銨((NH_4)_2TiF_6)用量的增加而逐漸變厚。掃描電子顯微鏡圖像以及X光衍射圖譜表明在這種雙層TiO_2膜上沉積的鈣鈦礦膜具有更高的質(zhì)量,這是因為上層TiO_2納米方塊膜可以為鈣鈦礦的生長提供更好的平臺。穩(wěn)態(tài)熒光光譜、時間分辨光致發(fā)光光譜以及電化學阻抗譜的測試結(jié)果均表明TiO_2納米方塊可以有效抑制TiO_2與MAPbI_3界面處的電荷復合。當所用(NH_4)_2TiF_6為1 mM時,相應平面鈣鈦礦太陽電池的光電性能最優(yōu)。用TiO_2納米方塊修飾劑修飾后,器件的開路電壓從0.93 V提升到了1.02 V,并且獲得了13.40%的光電轉(zhuǎn)換效率,是未用TiO_2納米方塊修飾劑器件的轉(zhuǎn)換效率的1.3倍。(3)在TiO_2上旋涂NaCl可以調(diào)控MAPbI_3層的帶隙,使得TiO_2和MAPbI_3的能帶更為匹配,并且可以提高器件的光伏性能和穩(wěn)定性。X射線光電子能譜測試結(jié)果顯示,NaCl均勻地涂覆在了TiO_2上。此外,MAPbI_3層的帶隙隨著NaCl溶液濃度的變化而改變,隨著NaCl溶液濃度的增加,MAPbI_3的帶隙逐漸變寬,說明NaCl可以調(diào)控MAPbI_3的帶隙。由于NaCl的引入,鈣鈦礦的晶粒尺寸變大,晶格參數(shù)也發(fā)生改變。通過改變旋涂的NaCl溶液的濃度,我們發(fā)現(xiàn),當旋涂在TiO_2層上的NaCl濃度為0.2 mM/mL時,TiO_2層和MAPbI_3層的能帶匹配更好,器件的光伏性能也最優(yōu),其短路電流密度為20.50 mA cm~(-2),開路電壓為1.06 V,填充因子為0.70,相應的光電轉(zhuǎn)換效率為15.58%,與未旋涂NaCl器件的光電轉(zhuǎn)換效率相比提高了15%。與此同時,電池的遲滯效應減弱,說明NaCl提升了器件的光伏性能。在黑暗、室溫、濕度低于15%的環(huán)境中,1400小時后電池的光電轉(zhuǎn)換效率仍保持其原始效率的80%。
【學位單位】：吉林大學
【學位級別】：博士
【學位年份】：2019
【中圖分類】：TM914.4
【部分圖文】：

1.2 從（a）a 軸、（b）b 軸、（c）c 軸方向觀察到的四方相 CH3NH3Pb的結(jié)構(gòu)示意圖。.2.3.2 鈣鈦礦膜的制備截止到目前，科研工作者們已探索出多種制備鈣鈦礦膜的方法，常用的方法如下：

1.2 從（a）a 軸、（b）b 軸、（c）c 軸方向觀察到的四方相 CH3NH3的結(jié)構(gòu)示意圖。2.3.2 鈣鈦礦膜的制備截止到目前，科研工作者們已探索出多種制備鈣鈦礦膜的方法，常用的方法如下：

吉林大學博士學位論文法，該方法在制備鈣鈦礦膜中應用較多，分為一步圖 1.3）。一步旋涂法是將鈣鈦礦的反應前驅(qū)物如碘NH3I）等一起溶入 N,N-二甲基乙酰胺（DMA）、N二甲基亞砜（DMSO）等溶劑中制成前驅(qū)液，然后]。兩步旋涂法是將反應前驅(qū)物 PbI2以及 CH3NH3I 分將兩種反應前驅(qū)液依次旋涂到基片上[39]。旋涂法制備鈣鈦礦膜的過程中，為了制備出高質(zhì)量常用反溶劑來輔助結(jié)晶。反溶劑的用法一般為：在反溶劑滴加在基底上。用該方法制備的鈣鈦礦膜在率，且具有純凈和穩(wěn)定的晶相，相應器件的光伏性實驗過程中用到的反溶劑有：氯苯，異丙醇，甲苯
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本文編號：2839240