在過去幾年里,有機太陽電池得到了突飛猛進的發(fā)展。由于非富勒烯受體的開發(fā)和器件工程的發(fā)展,單結(jié)有機太陽電池已經(jīng)取得了超過16%的光電轉(zhuǎn)換效率。為了進一步推動有機太陽電池的發(fā)展,需要發(fā)展能夠在厚膜狀態(tài)下仍能取得高效率的有機太陽電池材料(包括界面材料和光活性層材料)以滿足大面積加工技術(shù)的要求。此外,還需要發(fā)展基于高效有機太陽電池的厚膜加工工藝、綠色溶劑加工工藝,制備可綠色溶劑加工高效大面積有機太陽電池。本論文分別從電子傳輸層和光活性層的材料設(shè)計與器件優(yōu)化出發(fā),制備了具有厚度不敏感特性的電子傳輸層和光活性層,并開發(fā)了一系列高效的厚膜器件。首先在厚膜界面材料方面,我們制備了一系列含不同對離子的基于萘并酰亞胺環(huán)的n型共軛聚電解質(zhì)(PNDIT-F3N-F、PNDIT-F3N-Cl、PNDIT-F3N-Br、PNDIT-F3N-BIm_4、PNDIT-F3N-BArF_4)。研究發(fā)現(xiàn),對離子的體積會影響共軛聚電解質(zhì)的醇溶性和光學(xué)性能。對離子的種類會直接影響共軛聚電解質(zhì)的自摻雜性能以及電荷傳輸性能。這些共軛聚電解質(zhì)作為電子傳輸材料制備有機太陽電池,光電轉(zhuǎn)換效率可達10.5%。當(dāng)共軛聚電解質(zhì)的厚度達到80 nm時,器件仍然可以維持9.5%的光電轉(zhuǎn)換效率。另外,我們采用一系列吸收范圍可調(diào)的水醇溶共軛聚合物NNT-Br、NNTT-Br、NNTT_O-Br和NNTT_(OO)-Br作為電子傳輸材料,給受體PBDB-T-2Cl:IT-4F作為光活性層,分別制備電子傳輸層厚度為5 nm、20 nm、50 nm和100 nm的有機太陽電池,其中NNT-Br、NNTT-Br和NNTT_O-Br的最佳厚度都為20 nm,器件的光電轉(zhuǎn)換效率最高可達到14.1%,而NNTT_(OO)-Br的最佳厚度為50 nm,表明了它們都具有優(yōu)異的厚度不敏感特性。PNDIT-F3N-Br作為電子傳輸層,我們進一步研究了厚膜活性層材料(萘二并噻二唑類給體NT812)在非富勒烯有機太陽電池中的性能。采用了非鹵代溶劑鄰二甲苯作為加工溶劑,在添加1%體積比的N-甲基吡咯烷酮的條件下,以ITIC為受體制備的有機太陽電池的光電轉(zhuǎn)換效率達到了8.24%。此外,器件還表現(xiàn)出厚度不敏感特性和長期的熱穩(wěn)定性。之后,我們使用與NT812吸收互補的小分子IEICO-4F作為受體,采用一種時間依賴預(yù)聚集的方法,有效地調(diào)控了共混膜的相分離形貌和厚度,并實現(xiàn)了高效厚膜有機太陽電池。在活性層厚度為140 nm時器件得到最高光電轉(zhuǎn)換效率為10.31%,活性層厚度為200 nm時器件的光電轉(zhuǎn)換效率維持在9.32%。此外,我們通過對高度結(jié)晶的聚合物主鏈進行重新排列,與非富勒烯受體組合制備高效厚膜有機太陽電池。單氟苯并噻二唑類規(guī)整聚合物2TRR由于具有較高的結(jié)晶度和較低的遷移率,它與非富勒烯受體組合制備的有機太陽電池的光伏性能相對較差。通過主鏈重排形成的無規(guī)共聚物2TRA分別與非富勒烯小分子O-IDTBR和IEICO-4F組合的光活性層具有較為合適的共混形貌、較高的激子生成速率、更高效的激子解離和更弱的復(fù)合。制備的有機太陽電池的光電轉(zhuǎn)換效率分別為10.08%和12.06%。此外,基于2TRA的器件可以由各種無毒/綠色溶劑進行加工,并都表現(xiàn)出較好的光伏性能�；�2TRA制備的有機太陽電池在活性層厚度為100-300 nm范圍表現(xiàn)出厚度不敏感的特性,其還具有良好的光穩(wěn)定性,在大面積穩(wěn)定的有機太陽電池應(yīng)用中具有廣闊的前景。最后,我們以具有高遷移率的聚噻吩衍生物P4T2F-HD作為給體制備厚膜非富勒烯有機太陽電池。通過分析目前高效的聚合物給體的合成成本,我們證實了P4T2F-HD具有相對較低的合成復(fù)雜指數(shù)。以ITIC-Th1為受體,采用非鹵代溶劑鄰二甲苯作為加工溶劑,在沒有額外處理的條件下,制備的有機太陽電池的光電轉(zhuǎn)換效率最高可達到10.18%。光活性層的厚度為300 nm時,器件的光電轉(zhuǎn)換效率依然能保持在9%以上,填充因子也能保持在70%。這些結(jié)果表明了基于P4T2F-HD的有機太陽電池具有低成本、可綠色溶劑加工、不需要額外處理和厚度不敏感等優(yōu)點,在應(yīng)用于可印刷加工工藝制備大面積有機太陽電池具中有巨大的潛力。
【學(xué)位單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TM914.4
【部分圖文】：

使其可以制造具有成本競爭力的以塑料為基片的柔性太ic solar cells，OSCs）材料的化學(xué)用途廣泛，并且可以在，有機共軛聚合物正逐漸成為可通過溶液加工技術(shù)制備伏器件的重要候選材料[11, 12]。本體異質(zhì)結(jié)有機太陽電池概念首次提出以來[13]，光活性以及器件中的界面工程等方面的發(fā)展，推動了太陽電池電池器件的最高光電轉(zhuǎn)換效率（power conversion effici4]，而經(jīng)過美國國家可再生能源實驗室權(quán)威認證的單結(jié)器5]，如圖 1-1 所示。而串聯(lián)有機太陽電池器件的效率達到機太陽電池器件是存在一些缺陷的：如使用鹵代溶劑作伏材料層厚度和器件制造氣氛的敏感性。此外，成本和鍵問題。因此，探索低成本、高性能的有機太陽電池材業(yè)化的一個迫切的學(xué)術(shù)和工業(yè)挑戰(zhàn)。
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本文編號：2836686