有機(jī)-無(wú)機(jī)金屬鹵化物鈣鈦礦具有優(yōu)異的光電特性,基于該類材料制備的鈣鈦礦太陽(yáng)能電池(Perovskite Solar Cells,簡(jiǎn)稱PSCs)效率從2012年的9.7%快速增長(zhǎng)至目前的24.2%。盡管器件效率增長(zhǎng)迅速,但該類鈣鈦礦材料對(duì)光、熱、濕度的穩(wěn)定性差,嚴(yán)重阻礙了PSCs的商業(yè)發(fā)展。近兩年來,新型二維(2D)鈣鈦礦展現(xiàn)出了優(yōu)異的穩(wěn)定性,并受到研究者們的廣泛青睞。但是,目前基于2D鈣鈦礦的電池器件光電轉(zhuǎn)化效率(PCE)遠(yuǎn)低于常規(guī)PSCs。為了提高該類器件的光電性能,一方面,我們需要對(duì)該2D鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶過程進(jìn)行系統(tǒng)研究,探究并揭示影響結(jié)晶性的關(guān)鍵因素;另一方面,我們需要開發(fā)具有優(yōu)異光電特性的新型2D鈣鈦礦材料。首先,以(PEA)_2(MA)_2Pb_3I_(10)這一2D鈣鈦礦薄膜為對(duì)象,系統(tǒng)研究了成膜過程中兩種主流加熱方法(hot-casting,簡(jiǎn)稱HC;post-annealing,簡(jiǎn)稱PA)對(duì)其結(jié)晶性及器件光電性能的影響。本文通過SEM、XRD、GIXRD、PL、TRPL等表征系統(tǒng)研究了HC和PA處理方式對(duì)2D鈣鈦礦薄膜形貌、結(jié)晶性、生長(zhǎng)取向、缺陷態(tài)的影響。研究表明,HC處理下鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶度高,結(jié)晶速率快;通過紫外可見吸收表征結(jié)果表明,HC比PA處理具有更強(qiáng)、更廣的光吸收;通過GIXRD測(cè)試表明,HC處理的樣品沿著(110)平面具有更好的垂直生長(zhǎng)取向,這有利于光生電子的快速分離;基于PL和TRPL測(cè)試表明,HC處理的樣品內(nèi)部缺陷較少;對(duì)鈣鈦礦薄膜的生長(zhǎng)機(jī)理進(jìn)行了推測(cè),認(rèn)為制備結(jié)晶性更好的2D鈣鈦礦薄膜需要外界能量(通過加熱獲得)和前驅(qū)體溶液當(dāng)中的有機(jī)溶劑共同輔助。PSCs器件的光電性能通過HC處理得到了提升,獲得最高效率為5.57%。最后,對(duì)薄膜和PSCs器件穩(wěn)定性進(jìn)行了研究,發(fā)現(xiàn)制備的鈣鈦礦薄膜和電池都呈現(xiàn)出非常好的環(huán)境穩(wěn)定性。我們的研究可以為以后2D鈣鈦礦結(jié)晶性的研究提供重要的參考。其次,以雙胺分子1,4-二碘哌嗪(C_4H_(12)N_2I_2)為前驅(qū)物合成出了一種新型2D鈣鈦礦材料,并將其應(yīng)用于PSCs器件中。通過XRD、SEM、PL表征系統(tǒng)研究了不同n值薄膜結(jié)晶性、表面形貌、缺陷態(tài),結(jié)果表明n=4薄膜結(jié)晶性最好,缺陷態(tài)最低;通過紫外可見吸收研究表明,n值為5和6比n值為4光吸收強(qiáng),但是其差的結(jié)晶性導(dǎo)致復(fù)合嚴(yán)重,最終光電性能降低。因此主要對(duì)n=4的光電特性進(jìn)行了研究,通過優(yōu)化鈣鈦礦前驅(qū)體溶液的濃度以及薄膜制備條件,目前獲得最高效率為9.38%。最后,對(duì)薄膜和PSCs器件的穩(wěn)定性進(jìn)行了研究,結(jié)果表明濕度穩(wěn)定性非常好,是一種有前途的2D鈣鈦礦新材料。
【學(xué)位單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TM914.4;TB383.2

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本文編號(hào)：2817014