鈣鈦礦太陽能電池因其原材料來源豐富,制備工藝簡單,光電轉(zhuǎn)換效率高而受到了廣泛的關(guān)注。自發(fā)現(xiàn)之日起,鈣鈦礦太陽能電池便經(jīng)歷了史無前例的快速發(fā)展。目前,其最高效率已經(jīng)達(dá)到了22.7%,顯示出了巨大的應(yīng)用潛力。在由實(shí)驗(yàn)室向工業(yè)化大規(guī)模生產(chǎn)的轉(zhuǎn)移過程中,開發(fā)與Roll to roll等大規(guī)模生產(chǎn)工藝相兼容的鈣鈦礦薄膜成膜方法具有重要意義。在效率得到飛速提升的同時,穩(wěn)定性是限制其最終應(yīng)用的關(guān)鍵,鈣鈦礦材料本身不穩(wěn)定,在水、氧、光照等外部條件影響下容易發(fā)生分解,因此,提高鈣鈦礦吸光層的穩(wěn)定性顯得尤為重要。在實(shí)用化過程中,鉛泄露的風(fēng)險(xiǎn)也是人們比較擔(dān)心的問題,盡管器件中鉛的實(shí)際含量很低,但尋找合適的無鉛鈣鈦礦材料仍具有非常重要的意義。本文基于CH_3NH_2與CH_3NH_3PbI_3之間的反應(yīng)機(jī)理,利用鈣鈦礦中間體的自組裝作用,開發(fā)適用于規(guī)�；a(chǎn)的鈣鈦礦薄膜成膜方法。以此為基礎(chǔ),構(gòu)筑PMMA包覆晶粒的鈣鈦礦薄膜,在保持器件高效率的同時提高其長期穩(wěn)定性�；贑H_3NH_2對鈣鈦礦薄膜成膜性質(zhì)的影響,進(jìn)一步研究了利用乙醇作溶劑制備MA_3Bi_2I_9無鉛鈣鈦礦薄膜對其光電性能的影響。研究獲得的主要結(jié)果和結(jié)論如下:(1)CH_3NH_3PbI_3與CH_3NH_2之間的反應(yīng)隨反應(yīng)條件的不同而改變,隨著反應(yīng)的進(jìn)行,可分別得到液態(tài)的鈣鈦礦中間體和固態(tài)的晶體。通過對實(shí)驗(yàn)產(chǎn)物和反應(yīng)機(jī)理的分析,發(fā)現(xiàn)了CH_3NH_2對鈣鈦礦的剪切作用,通過此作用生成的鈣鈦礦中間體可自組裝形成鈣鈦礦薄膜。(2)利用鈣鈦礦中間體的自組裝作用,引入乙腈作溶劑,開發(fā)出了制備鈣鈦礦薄膜的新方法。相較于傳統(tǒng)成膜方式,該方法成膜工藝簡單,可以更好地適應(yīng)工業(yè)化大規(guī)模生產(chǎn)工藝。通過該方法制備的鈣鈦礦薄膜穩(wěn)定性優(yōu)于使用傳統(tǒng)方法制備的薄膜,在60%濕度的環(huán)境中放置7天之后仍穩(wěn)定存在而不發(fā)生分解,通過優(yōu)化,其PSC器件獲得了16.4%的光電轉(zhuǎn)換效率。(3)通過在鈣鈦礦中間體溶液中引入疏水性的PMMA,成功制備得到PMMA包覆晶粒的鈣鈦礦薄膜。在薄膜中,PMMA主要存在于晶界處,因此可以很好地提高薄膜的抗水性和穩(wěn)定性,鈣鈦礦薄膜與水的接觸角從39.1°提高到了65.1°。研究發(fā)現(xiàn),在提高鈣鈦礦薄膜長期穩(wěn)定性的同時,PMMA還可以補(bǔ)償晶界處的碘空位等缺陷,從而抑制非輻射復(fù)合,起到鈍化作用,使PL強(qiáng)度明顯增強(qiáng)。利用PMMA包覆鈣鈦礦晶粒,顯著提高了薄膜及器件的穩(wěn)定性,在50%~70%的濕度條件下,經(jīng)過1200 h的穩(wěn)定性測試后,鈣鈦礦太陽能電池的光電轉(zhuǎn)換效率仍能保持在初始效率的90%以上。(4)CH_3NH_2分子可以通過插層的方式與BiI_3晶體相互作用,能夠促進(jìn)BiI_3與MAI反應(yīng)生成MA_3Bi_2I_9,同時也可以增強(qiáng)BiI_3在乙醇中的溶解度。基于此,采用甲胺乙醇溶液作溶劑,通過優(yōu)化成膜工藝,制備了致密無孔洞的MA_3Bi_2I_9薄膜,其器件的光電性能優(yōu)于使用DMF作溶劑制備的薄膜,得到了0.84 V的開路電壓。
【學(xué)位單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TM914.4
【部分圖文】：

太陽能電池效率圖

圖 1-2 鈣鈦礦太陽能電池工作原理示意圖[30]. 1-2 Schematic illustration of working principles for perovskite solar ce太陽能電池發(fā)展歷史

圖 1-3 鈣鈦礦基本晶體結(jié)構(gòu)示意圖[42]ig. 1-3 Schematic illustration ofABX3perovskite structurekite)的取名來自于其代表性氧化物 CaTiO3，是由

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4 范昌p

本文編號：2816412