發(fā)布時(shí)間：2020-09-09 09:57

　　 超級(jí)電容器是一種新型綠色儲(chǔ)能器件,擁有比功率大、充放電效率高,壽命長(zhǎng)等優(yōu)點(diǎn),在低碳經(jīng)濟(jì)時(shí)代展現(xiàn)出巨大應(yīng)用前景,已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于電子產(chǎn)品、電動(dòng)汽車、混合電動(dòng)汽車、無(wú)線通訊設(shè)施、信號(hào)監(jiān)控、太陽(yáng)能及風(fēng)力發(fā)電等領(lǐng)域。開發(fā)具有高能量、高循環(huán)性和低成本的超級(jí)電容器是該領(lǐng)域未來(lái)重要研究之一。電極材料作為超級(jí)電容器的核心組成部分,對(duì)其儲(chǔ)能性能有著至關(guān)重要的影響,而具有高理論容量、低價(jià)格的過(guò)渡金屬基化合物(Fe、Co、Ni)是實(shí)現(xiàn)高容量、低成本超級(jí)電容器首選的電極材料。本論文以過(guò)渡金屬基化合物(Fe、Co、Ni)為主要研究對(duì)象,對(duì)其組分及結(jié)構(gòu)進(jìn)行了調(diào)控,通過(guò)儲(chǔ)能性能測(cè)試及儲(chǔ)能機(jī)理分析,為開發(fā)高性能、低成本的活性電極材料提供實(shí)驗(yàn)依據(jù)。論文的主要內(nèi)容如下:1.鎳鈷基-ⅥA族化合物的制備及儲(chǔ)能研究。采用水熱和離子交換兩步法,在碳纖維紙上成功制備了鎳鈷氧化物,硫化物和硒化物,并將其用作超級(jí)電容器的正極材料,研究了不同非金屬元素對(duì)鎳鈷基化合物儲(chǔ)能的影響。在5 mV s~(-1)掃速下,鎳鈷硒化物具有較高的比電容(1.1 F cm~(-2)),但隨著掃速的增加,其比電容衰減的最快,在三者中表現(xiàn)出較差的倍率性能,而鎳鈷氧化物則顯示出優(yōu)越的倍率性能。循環(huán)伏安和交流阻抗分析結(jié)果表明隨ⅥA族原子序數(shù)的增加,鎳鈷基化合物的導(dǎo)電性增加,且擴(kuò)散控制為主的儲(chǔ)能過(guò)程占主導(dǎo)地位,有利于電解液離子和電子在材料中的遷移,因此鎳鈷硒化物具有更高的儲(chǔ)能容量。而鎳鈷氧化物則是以非擴(kuò)散控制為主的儲(chǔ)能過(guò)程,其電容貢獻(xiàn)大于硫化物和硒化物,因而表現(xiàn)出更高的倍率性能。2.鎳鈷硫化物納米線陣列的可控制備及儲(chǔ)能研究。采用水熱和離子交換兩步法,在泡沫鎳襯底上成功制備了鎳鈷硫化物納米線陣列,實(shí)現(xiàn)了前驅(qū)體的形貌遺傳,并將其用超級(jí)電容器正極材料。在相同放電電流密度下,該材料顯示出較高的比電容,大于鎳鈷氧化物。BET測(cè)試結(jié)果表明,S原子替換O原子后填充了鎳鈷氧化物的孔結(jié)構(gòu),致使鎳鈷硫化物的孔徑變大,比表面積減小。測(cè)試結(jié)果說(shuō)明電極材料組分和電子結(jié)構(gòu)的改變對(duì)其儲(chǔ)能性能具有更大的影響。3.NiCo_2S_4納米片的可控制備及其儲(chǔ)能性質(zhì)研究。采用水熱和離子交換兩步法,在碳纖維紙上成功制備了NiCo_2S_4納米片。儲(chǔ)能性能測(cè)試結(jié)果表明,通過(guò)對(duì)鎳鈷基硫化物形貌結(jié)構(gòu)的調(diào)控,NiCo_2S_4納米片表現(xiàn)出較高的比電容、良好的倍率性能和循環(huán)性能,相比于一維納米線陣列,納米片的結(jié)構(gòu)特點(diǎn)不僅有利于離子和電子的有效傳輸,而且能容納電極材料在充放電過(guò)程中的體積變化。4.分層結(jié)構(gòu)的無(wú)機(jī)-有機(jī)鎳鈷基雙氫氧化物納米片/碳酸氫氧化物納米線復(fù)合結(jié)構(gòu)的可控制備及儲(chǔ)能研究。采用一步水熱法制備了具有分層結(jié)構(gòu)的無(wú)機(jī)-有機(jī)鎳鈷基雙氫氧化物納米片/碳酸氫氧化物納米線復(fù)合材料,并對(duì)其儲(chǔ)能性能進(jìn)行了測(cè)試。測(cè)試結(jié)果說(shuō)明,這兩種物質(zhì)均為單晶結(jié)構(gòu)且鎳鈷雙氫氧化物層間嵌入了HMT分子和離子。該分層結(jié)構(gòu)的形成不僅與先驅(qū)物濃度有關(guān),還與沉淀劑環(huán)六氨甲基四胺(HMT)與Ni/Co源的比例有關(guān)。當(dāng)用作超級(jí)電容器正極材料時(shí),上述物質(zhì)表現(xiàn)出較高的比電容(1.7 F cm~(-2),1307 F g~(-1))和卓越的循環(huán)性能。該分層結(jié)構(gòu)不僅增大了活性物質(zhì)和電解液的接觸面積,并且為電子和電解液離子的轉(zhuǎn)移提供了更多路徑,提高了活性物質(zhì)利用率。此外,陰離子和HMT分子的嵌入增強(qiáng)了層間結(jié)構(gòu)強(qiáng)度,保證了樣品的循環(huán)穩(wěn)定性。5.Fe_2O_3負(fù)極材料的可控制備及儲(chǔ)能機(jī)理研究。采用水熱法在碳纖維襯底上成功制備了具有不同形貌結(jié)構(gòu)的Fe_2O_3納米材料,包括Fe_2O_3納米顆粒,Fe_2O_3納米片和Fe_2O_3納米棒,并對(duì)其儲(chǔ)能性能進(jìn)行了測(cè)試。研究了不同形貌結(jié)構(gòu)對(duì)Fe_2O_3儲(chǔ)能性能的影響,探討了Fe_2O_3在不同電解液和電壓窗口下的儲(chǔ)能機(jī)理和儲(chǔ)能性能。儲(chǔ)能測(cè)試結(jié)果表明Fe_2O_3的儲(chǔ)能性能與形貌、電壓范圍和電解液有關(guān)。Fe_2O_3納米片具有更高的比容量,但其倍率性能較低。在-1.2-0V電壓范圍下,Fe_2O_3的儲(chǔ)能機(jī)理為擴(kuò)散控制的氧化還原反應(yīng),相對(duì)于-0.8-0V的電壓范圍,Fe_2O_3在-1.2-0V下具有更大的容量。在同一電壓下,Fe_2O_3納米片在LiCl/LiOH的電解液中具有較高的比容量,但倍率性能較低,反之亦然。6.超級(jí)電容器原型器件的組裝及測(cè)試。采用不同鎳鈷基化合物為正極,活性碳和FeOOH納米棒為負(fù)極,KOH水溶液為電解液,組裝了多種超級(jí)電容器原型器件,包括鎳鈷硫化物納米線//活性碳,鎳鈷基納米片-納米線復(fù)合物//活性碳和NiCo_2S_4納米片//FeOOH納米棒非對(duì)稱超級(jí)電容器,以評(píng)估制備得到的電極材料的實(shí)用價(jià)值。儲(chǔ)能測(cè)試結(jié)果表明,NiCo_2S_4納米片//FeOOH納米棒器件表現(xiàn)出較高的能量密度(45.9 Wh kg~(-1))和功率密度(8.6 kW kg~(-1)),這是因?yàn)橐在I電容為儲(chǔ)能機(jī)理的負(fù)極材料具有比雙電層電容更高的比容量,且在Ni Co_2S_4納米片//FeOOH納米棒器件中,正負(fù)極材料在不同電流密度下的容量匹配度更高。原型器件的儲(chǔ)能測(cè)試結(jié)果表明,正負(fù)極容量合理的匹配有利于提高器件的功率密度,而采用儲(chǔ)能機(jī)理為贗電容的負(fù)極材料有利于器件比電容和能量密度的提高。
【學(xué)位單位】：重慶大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位年份】：2018
【中圖分類】：TM53
【部分圖文】：

圖 1.1 現(xiàn)代儲(chǔ)能裝置功率和能量密度對(duì)比圖Specific power versus specific energy of modern storag：相對(duì)于二次電池，超級(jí)電容的能量密度較低范圍大：超級(jí)電容的端電壓在充放電過(guò)程中會(huì)電壓，在工作中需要在超級(jí)電容與負(fù)載之間的結(jié)構(gòu)復(fù)雜、成本上升和能量轉(zhuǎn)化效率下降等超級(jí)電容的能量密度較小，因此一般需要將由于器件參數(shù)的差異，會(huì)造成串聯(lián)單體電容的發(fā)展和應(yīng)用的發(fā)展7 年發(fā)現(xiàn)了電化學(xué)雙電層的電容性質(zhì)，并提出日本人在 1979 年提出來(lái)的。1957 年，Becker

都開展了超級(jí)電容的基礎(chǔ)研究和器件研制。在產(chǎn)業(yè)化方達(dá)、北京集星、江蘇雙登、錦州錦容和上海奧威等公司量生產(chǎn)，并已在內(nèi)燃機(jī)的電子啟動(dòng)系統(tǒng)、高壓開關(guān)設(shè)備等領(lǐng)域得到了應(yīng)用[13]。表 1.1 為超級(jí)電容器在電動(dòng)汽車表 1.1 超級(jí)電容器企業(yè)、產(chǎn)品及應(yīng)用Table 1.1 Enterprises, products and applications of superca超級(jí)電容企業(yè)名稱 客車類型 供星泰新能源科技有限公司 PHEV、HEV 鄭州宇通、車新能源科技有限公司 PHEV 安徽安子電氣傳動(dòng)有限公司 EV 金龍客車制造有限公司 EV 國(guó)麥克斯威科技公司 PHEV

重慶大學(xué)博士學(xué)位論文據(jù)發(fā)布的《2017-2022 年中國(guó)超級(jí)電容器市場(chǎng)現(xiàn)狀近幾年我國(guó)超級(jí)電容器行業(yè)市場(chǎng)規(guī)模情況如圖 1.2市場(chǎng)達(dá)到 66.5 億元，2012 2015 年年均復(fù)合增速到整個(gè)超級(jí)電容器一半以上的市場(chǎng)份額。圖 1.3 為 2場(chǎng)結(jié)構(gòu)圖，從上述兩圖中可以看出交通運(yùn)輸用超級(jí)工業(yè)用超級(jí)電容器市場(chǎng)規(guī)模約 20.5 億元，新能源用元，裝備等其他應(yīng)用領(lǐng)域市場(chǎng)規(guī)模約 6.1 億元，其整個(gè)行業(yè)高速發(fā)展的最重要?jiǎng)恿Α?

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