隨著全球能源需求的不斷增長,具有高能量密度、先進(jìn)、低成本的能量存儲系統(tǒng)對于替代傳統(tǒng)鋰離子電池迫在眉睫。因此鋰硫電池(Li-S電池)步入了社會的舞臺。高能量密度(2600 Wh Kg~(-1))和高理論比容量(1675 mA h g~(-1))等優(yōu)點使其具有較高的研究及發(fā)展價值。同時作為電池活性物質(zhì)的單質(zhì)硫也擁有不可忽視的優(yōu)點:無毒、對環(huán)境友好、價格低廉且來源廣泛。因此,Li-S電池具備下一代高性能儲能系統(tǒng)的優(yōu)勢,受到了國內(nèi)外研究者的廣泛關(guān)注。盡管Li-S電池具有巨大的潛力,但在實際應(yīng)用中仍然受到多硫化物(PSs)在有機(jī)電解質(zhì)中的溶解及其相互作用所導(dǎo)致的“穿梭效應(yīng)”所阻礙,即作為正極活性物質(zhì)的單質(zhì)硫在放電過程中,得到電子被還原成多硫化物,其中可溶性多硫化物會溶解在有機(jī)電解質(zhì)中通過隔膜遷移到負(fù)極與金屬鋰發(fā)生一系列的副反應(yīng)。這種穿梭現(xiàn)象會導(dǎo)致電池活性物質(zhì)的損失和高的電池阻抗,使得硫利用率降低,電池容量急劇衰減,速率性能受限。本論文分析并總結(jié)了Li-S電池的研究現(xiàn)狀與發(fā)展,通過設(shè)計和制備納米功能性夾層材料來解決PSs的“穿梭效應(yīng)”同時保證良好的離子遷移率,從而有效抑制電池自放電的現(xiàn)象,提高電池的電化學(xué)性能。(1)氨基介孔二氧化硅納米片(FMSiNP)夾層材料:通過氧化石墨(RO)作為模板合成介孔二氧化硅納米片(MSiNP),使其與氨基硅烷偶聯(lián)劑反應(yīng)制備得氨基官能化介孔二氧化硅納米片(FMSiNP)。以Nafion為粘合劑,通過簡單的刮涂,這種二維片狀材料可以在正極上形成片片緊密堆疊的夾層材料。FMSiNP上同時具備N原子和介孔結(jié)構(gòu),結(jié)合化學(xué)吸收與物理阻隔的特性,從而達(dá)到有效阻隔多硫化物遷移的目的。另外,FMSiNP其骨架具有優(yōu)異的化學(xué)穩(wěn)定性和豐富的介孔結(jié)構(gòu),保證了夾層材料良好的鋰離子通透性。采用該功能性夾層的Li-S電池展現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性、較弱的自放電、較好的倍率性能、可觀的硫利用率和較高的庫倫效率。在電流速率為1.0 C時電池的初始放電容量為1080 mA h g~(-1),經(jīng)過1500圈后放電容量為486 mA h g~(-1),每圈的容量衰減率為0.038%,庫倫效率高達(dá)99%。變速率測試中,電流速率為4.0 C時容量可達(dá)574 mA h g~(-1),并有明顯的充放電平臺。(2)聚乙烯亞胺(PEI)修飾的還原氧化石墨(RGO)(PEI-RGO)夾層材料:利用GO與PEI存在強(qiáng)靜電相互作用,有效改性PEI于GO表面,經(jīng)由水合肼對GO進(jìn)行還原反應(yīng)得到PEI-RGO。RGO具有較好的導(dǎo)電性,可作為二次集流器,氨基官能團(tuán)的引入使得夾層材料與多硫化物之間具有強(qiáng)的化學(xué)作用從而抑制多硫化物的遷移。利用黏合劑羧甲基纖維素(CMC)將PEI-RGO直接刮涂到Li-S電池正極片上,擁有該功能性夾層的Li-S電池展現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性和較高的庫倫效率。在電流速率為1.0 C時電池的初始放電容量為1121 mA h g~(-1),經(jīng)過300圈后放電容量為813 mA h g~(-1),容量衰減率為每圈0.091%。
【學(xué)位單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位年份】：2019
【中圖分類】：TB383.1;TM912
【部分圖文】：

實現(xiàn)能量的相互轉(zhuǎn)化(化學(xué)能 電能)，其充放電過程復(fù)雜包含多]。具體地說，放電過程，Li+通過電解液自發(fā)地遷移到正極并與正極則從外電路輸送電流，實現(xiàn)能量轉(zhuǎn)化；充電時，在外電壓的作用下由不同路徑遷移到鋰負(fù)極，完成電能轉(zhuǎn)化成化學(xué)能的過程。反應(yīng)過步反應(yīng)式：S8+ 2e- S82-3S82-+ 2e- 4S62-2S62-+ 2e- 3S42-S42-+ 4Li++ 2e- 2Li2S2Li2S2+ Li++ 2e- 2Li2S式：S8+ 16Li++ 16e- 8Li2S

圖 1.2 多硫化物的“穿梭效應(yīng)”[23]在上述幾個主要的問題，Li-S 電池距離商業(yè)化還有一段距計不僅僅是從某一方面入手，而是從各個方向進(jìn)行改進(jìn)。的研究現(xiàn)狀料的研究池中，由于活性物質(zhì) S8以及 Li2S、Li2S2的電絕緣性，正極改善電子的運(yùn)輸。通過熔融法制備S-C復(fù)合材料，其中硫元，將電極材料在 300 C 下進(jìn)行后處理以除去未與碳材料吸硫載量[32]。蒸汽滲透是另外一種有效的制備 S-C 復(fù)合物的形成，而較小的同素異形體(S2-4)在 550 C 形成，這些同素的電化學(xué)特性。這個方法也有利于硫滲透到微孔材料中。C 復(fù)合物也可以通過溶液滲透合成。在該方法中，將碳材料添

圖 1.3 鋰枝晶的危害[45]，一些研究人員致力于探索提高鋰陽極穩(wěn)定性的方法，包括采和添加劑等在鋰金屬表面形成穩(wěn)定的固體電解質(zhì)界面(SEI)薄膜術(shù)在陽極表面形成保護(hù)膜(人工 SEI)，也探索出一些三明治型和究團(tuán)隊總結(jié)了鋰金屬的工作原理和挑戰(zhàn)技術(shù)以及鋰枝晶的形成研人員的工作也引入了許多不同的方法來增強(qiáng)鋰陽極的穩(wěn)定，隔膜和電解質(zhì)[46]。最后總結(jié)了一些有效的鋰陽極保護(hù)方法如圖

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本文編號：2812624