【摘要】：不斷尋找和發(fā)展新的可再生能源方式逐步取代高污染且日漸枯竭的化石能源,是當(dāng)前也是未來人類社會發(fā)展中關(guān)注度最高的問題之一。隨著近些年科學(xué)技術(shù)的快速發(fā)展,尤其是納米技術(shù)的出現(xiàn),為新能源材料科學(xué)的發(fā)展提供了更多新的可能性。過去的幾十年間,碳納米管,石墨烯,碳納米顆粒等新興低維碳納米材料以其獨(dú)特的物理化學(xué)特性得到了快速的發(fā)展,很快成為能量轉(zhuǎn)換與存儲領(lǐng)域中的熱門材料。從2001年被首次理論預(yù)測和2003年首次得到實驗驗證后,一種利用碳納米材料與流體界面的相互作用發(fā)電的新現(xiàn)象在這十幾年時間引發(fā)了科學(xué)界廣泛的研究興趣并取得了許多進(jìn)展,相繼發(fā)現(xiàn)了越來越多新的能量轉(zhuǎn)換現(xiàn)象并提出了新的理論。然而大多數(shù)的研究還存在以下三大問題:(1)多數(shù)基于碳材料與流體界面相互作用的發(fā)電現(xiàn)象仍然需要額外的機(jī)械能輸入來提供流體流動所需的動能;(2)目前已發(fā)現(xiàn)的大多數(shù)現(xiàn)象所能提供的電能比較微弱,碳材料中引發(fā)的電壓通常僅在微伏或毫伏量級,嚴(yán)重限制了其可應(yīng)用范圍;(3)對于目前已報道的許多通過碳材料-流體界面相互作用發(fā)電現(xiàn)象僅停滯在現(xiàn)象學(xué)研究上,其發(fā)電機(jī)理研究還存在諸多爭議和未知。從這個能量轉(zhuǎn)換現(xiàn)象中找出其清晰的物理化學(xué)圖像,將是一個具有重要科學(xué)意義和富有挑戰(zhàn)性的研究課題。因此,基于上述問題,本論文的主要研究內(nèi)容概述如下:1.通過實驗發(fā)現(xiàn)了基于火焰法制備得到的多孔碳膜在水中蒸發(fā)誘導(dǎo)發(fā)電的現(xiàn)象,在室溫環(huán)境下其電壓可達(dá)1 V且持續(xù)超過160小時。針對該蒸發(fā)引起的能量轉(zhuǎn)換現(xiàn)象,探究了其發(fā)電電壓與環(huán)境溫度,相對濕度和空氣流動速率等影響因素之間的關(guān)系,總結(jié)了影響其發(fā)電性能的一般規(guī)律。通過印刷法制備了具有更高機(jī)械強(qiáng)度的多孔碳膜,并進(jìn)一步通過對親水碳膜中引入部分超疏水區(qū)域制造親疏水界面,實現(xiàn)了器件液滴發(fā)電的功能,實驗發(fā)現(xiàn)液滴蒸發(fā)誘導(dǎo)發(fā)電過程中產(chǎn)生的電壓方向與液體流動方向具有相關(guān)性。在同一片多孔碳膜上,通過合理的親疏水界面設(shè)計,利用多個液滴即可實現(xiàn)同一片碳膜上多段蒸發(fā)誘導(dǎo)電壓和電流疊加,僅使用12個2微升的水滴即可實現(xiàn)高達(dá)5.2 V的電壓輸出,足以點(diǎn)亮一個小型LCD顯示器�；谠撈骷故境龅莫�(dú)特性,為蒸發(fā)誘導(dǎo)發(fā)電器件在環(huán)境能量轉(zhuǎn)換和自供能傳感等領(lǐng)域的應(yīng)用提供了更多可能性。2.經(jīng)過進(jìn)一步的工藝優(yōu)化,制備得到了具有自支撐結(jié)構(gòu)的蒸發(fā)誘導(dǎo)發(fā)電碳膜;通過液相化學(xué)修飾對碳納米顆粒的表面改性,可實現(xiàn)器件的開路電壓從-3 V到3 V內(nèi)的調(diào)節(jié),并對修飾條件中修飾分子的種類以及濃度等對器件輸出電壓的影響進(jìn)行了探究。兩片尺寸為5 cm×5 cm分別帶有相反電荷種類的發(fā)電碳膜在使用中可以進(jìn)行組合串聯(lián),并實現(xiàn)5 V的開路電壓和1.5μA的短路電流輸出。進(jìn)一步將碳膜與由碳納米管構(gòu)成的微型超級電容器進(jìn)行集成,制備出了兼具發(fā)電和儲能功能的一體化器件。該器件具有兩種工作模式,在室溫條件下可直接實現(xiàn)低電流高電壓持續(xù)供能,也可通過內(nèi)置的超級電容器提供間歇式高功率供能。3.通過對多孔碳膜中蒸發(fā)誘導(dǎo)發(fā)電現(xiàn)象的能量轉(zhuǎn)換過程進(jìn)行分析,找到機(jī)理研究中核心的問題在于如何解釋多孔碳膜內(nèi)部孔道中流動溶液如何將動能轉(zhuǎn)化為電能這一過程�？偨Y(jié)并詳細(xì)對比了目前已有碳材料與流體相互作用發(fā)電的相關(guān)研究結(jié)果,通過一系列驗證性實驗和相關(guān)的理論解釋,最終提出了一種可較為全面地解釋多孔碳膜中水蒸發(fā)誘導(dǎo)發(fā)電的機(jī)理,該機(jī)理模型基于流動的水溶液在碳納米顆粒表面的動電現(xiàn)象,通過穩(wěn)態(tài)時緊密層的水合離子運(yùn)動對碳黑內(nèi)部載流子形成“棘輪水車”的輸運(yùn)模型,使載流子在碳黑中發(fā)生定向運(yùn)動,進(jìn)而形成了持續(xù)的電流和電壓。該理論模型為將來對該現(xiàn)象繼續(xù)進(jìn)行性能優(yōu)化及拓展應(yīng)用提供了一定的理論指導(dǎo)依據(jù)。
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TQ127.11;TM61
【圖文】：

世界能源消耗速率呈指數(shù)形式上升(圖1-1a)[1]。埋藏在地下的煤炭，石油和天然氣等自然資源，僅經(jīng)過工業(yè)革命后短短兩個多世紀(jì)的使用就已進(jìn)入耗竭倒計時，但人類社會的發(fā)展速度仍然在不斷加速，對各類能源，尤其是電力的需求增長迅猛。直到目前，全球仍有接近八成能源來自化石燃料(圖 1-1b)[1]。因此，在全球能源進(jìn)入危機(jī)時刻的大背景下，尋找新的能量轉(zhuǎn)換方式來取代傳統(tǒng)化石能源成為了全世界科學(xué)家們正在全力以赴的研究方向。圖 1-1 世界能源消耗概況[1]。(a) 1800 - 2006 年世界總能量消耗統(tǒng)計曲線；(b) 2016 年全世界全年能源消耗中各種能源類型所占比例分布情況。

再生能源發(fā)展。(a) 正在發(fā)展中的新型能源種類示意圖；(b) 2007-20總裝機(jī)量發(fā)展情況�？茖W(xué)的快速發(fā)展以及工程技術(shù)的不斷革新，人類漸漸利用起能源，如太陽能、水能、風(fēng)能、地?zé)崮芤约靶滦蜕镔|(zhì)能等石能源在使用過程中伴隨著大量的碳排放以及環(huán)境污染等問有利于人類社會的可持續(xù)發(fā)展。1987 年 2 月聯(lián)合國在東京召

圖 1-3 雙電層理論的發(fā)展[43]。(a) Helmholtz 模型；(b) Gouy-Chapman 模型；(c) Stern 模型和 (dBDM 模型雙電層的結(jié)構(gòu)示意圖及表面電勢隨距離變化示意圖。OHP:OuterHelmholtzplane；IHPInner Helmholtz planeGouy 于 1910 年及 Chapman 于 1913 年先后續(xù)補(bǔ)充了 Helmholtz 的理論模型，并發(fā)現(xiàn)了雙電層電容會隨電極上的偏壓以及離子濃度變化而變化，進(jìn)而提出了“GouyChapman”模型來描述雙電層(圖 1-3b)。該模型認(rèn)為溶液中的離子分布并非只有靠近固相界面處一層緊密堆積的離子，而是從固液界面到溶液本體的離子按照“MaxwellBoltzmann”分布排列的(式 1-1)，并引入了擴(kuò)散層(diffuse layer)的概念。該式為距離固液界面處一定距離，電勢為 ψ 的區(qū)域內(nèi)的 i 離子的濃度 ni的分布。其中 0為溶液體相離子濃度，e 為電子電荷，zi為 i 離子價態(tài)，kB為玻爾茲曼常數(shù)，T = 0exp( ) (1-1)

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本文編號：2797344