【摘要】：本文通過重復(fù)依次旋涂Pb(NO_3)_2溶液、Na_2S與乙二硫醇(EDT)混合溶液的兩步旋涂旋涂連續(xù)離子層吸附與反應(yīng)法(SILAR)在TiO_2納米棒陣列上制備PbS量子點(diǎn),并組裝了相應(yīng)的固態(tài)量子點(diǎn)敏化太陽電池;系統(tǒng)的比較了三步旋涂SILAR法和兩步旋涂SILAR法所制備的PbS量子點(diǎn)的化學(xué)組成、表面形貌、晶相、光學(xué)吸收以及相應(yīng)的太陽電池光伏性能。通過調(diào)節(jié)兩步旋涂SILAR法中Na_2S與EDT混合溶液中EDT的濃度構(gòu)建梯度帶隙的PbS量子點(diǎn),并組裝了相應(yīng)的固態(tài)量子點(diǎn)敏化太陽電池;系統(tǒng)研究了混合溶液中EDT的濃度對(duì)所得的PbS量子點(diǎn)的粒徑、帶隙、價(jià)帶位置、導(dǎo)帶位置化學(xué)組成和表面形貌的影響以及相應(yīng)梯度帶隙PbS量子點(diǎn)敏化太陽電池的光伏性能。此外,利用兩相法在室溫下合成了Ag_2S和PbS量子點(diǎn),并利用TEM、HRTEM、XRD和UV-Vis系統(tǒng)的表征了所制備的量子點(diǎn)的形貌、晶相、光學(xué)吸收。使用兩步旋涂SILAR法所制備的PbS量子點(diǎn)與三步旋涂SILAR法所制備的PbS量子點(diǎn)相比,它們的的化學(xué)組成、表面形貌、晶相、光學(xué)吸收差別不大,均可以在TiO_2納米棒陣列上沉積一層致密的、全覆蓋的PbS量子點(diǎn)薄膜,并且在兩步旋涂SILAR法中,容易通過改變混合溶液中Na_2S和EDT濃度來調(diào)節(jié)PbS量子點(diǎn)中Pb-EDT復(fù)合物和PbS的含量。使用三步旋涂SILAR法制備的PbS量子點(diǎn)敏化太陽電池的光電轉(zhuǎn)換效率為3.79%,V_(oc)為0.54 V,J_(sc)為11.90 mA?cm~(-2),FF為0.59。使用兩步旋涂SILAR法所制備的PbS量子點(diǎn)薄膜敏化太陽電池的光電轉(zhuǎn)換效率為3.81%,V_(oc)為0.55 V,J_(sc)為11.35 mA?cm~(-2),FF為0.61。通過調(diào)節(jié)Na_2S與EDT混合溶液中EDT的濃度,發(fā)現(xiàn)隨著混合溶液中EDT的濃度從1.5 mmol?dm~(-3)增加到3 mmol?dm~(-3)和6 mmol?dm~(-3),所制備的PbS量子點(diǎn)的粒徑逐漸減小,帶隙逐漸增加,價(jià)帶位置和導(dǎo)帶位置上移。梯度帶隙結(jié)構(gòu)的PbS量子點(diǎn),它們的導(dǎo)帶位置逐漸升高,價(jià)帶位置逐漸降低,加速了PbS量子點(diǎn)的導(dǎo)帶電子注入到FTO的速率和價(jià)帶空穴注入到spiro-OMeTAD速率,進(jìn)而改善了電荷分離。并且在梯度帶隙PbS量子點(diǎn)中,與spiro-OMeTAD直接接觸的PbS量子點(diǎn)的導(dǎo)帶位置較高,相應(yīng)太陽電池取得了較高的V_(oc)。經(jīng)過優(yōu)化后的梯度帶隙PbS量子點(diǎn)敏化太陽電池在一個(gè)標(biāo)準(zhǔn)太陽光照下的光電轉(zhuǎn)換效率達(dá)到了6.29%,V_(oc)達(dá)到了0.65 V,J_(sc)達(dá)到了15.09 mA·cm~(-2),FF達(dá)到了0.64。利用兩相法所制備的Ag_2S量子點(diǎn)的粒徑分布均一,大小均在5 nm左右,但所制備的Ag_2S量子點(diǎn)由于表面長(zhǎng)鏈的配體,降低了Ag_2S量子點(diǎn)的導(dǎo)電性,尚難應(yīng)用于組裝量子點(diǎn)敏化太陽電池。而所制備的PbS量子點(diǎn)的粒徑分布不均,粒徑大小在5-20 nm的范圍內(nèi),需進(jìn)一步通過調(diào)節(jié)前驅(qū)體溶液中的組成來合成尺寸均一的PbS量子點(diǎn)。因而,使用兩相法制備Ag_2S和PbS量子點(diǎn)尚需進(jìn)一步探索。
【學(xué)位授予單位】：合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TM914.4
【圖文】：

1.1 量子點(diǎn)太陽電池量子點(diǎn)太陽電池主要有量子點(diǎn)敏化太陽電池、無機(jī)-有機(jī)雜化太陽電池、肖特基太陽電池、耗盡異質(zhì)結(jié)太陽電池和耗盡同質(zhì)結(jié)太陽電池等多種結(jié)構(gòu)，其結(jié)構(gòu)示意圖如圖 1.1 所示[1-4]。此類電池的主要特點(diǎn)在于它的光吸收材料是三圍尺寸均在 10 nm 左右的準(zhǔn)零維量子點(diǎn)材料。量子點(diǎn)具有很多的優(yōu)點(diǎn)：①容易通過控制量子點(diǎn)的組成和尺寸來調(diào)節(jié)帶隙，并且吸收范圍較寬，可以從可見光到紅外光；②化學(xué)穩(wěn)定性好；③合成過程簡(jiǎn)單，合成成本較低；④具有高消光系數(shù)和本征偶極矩，可以獲得極薄的電池的光吸收層，因而能夠進(jìn)一步降低組裝電池的成本；⑤相對(duì)于體相半導(dǎo)體材料，量子點(diǎn)材料更容易實(shí)現(xiàn)電子給體和電子受體材料的能級(jí)匹配，這是獲得高效率太陽電池的關(guān)鍵。更重要的是量子點(diǎn)還具有可以吸收高能光子并且吸收一個(gè)光子可以產(chǎn)生多個(gè)電子-空穴對(duì)的多激子效應(yīng),相應(yīng)的太陽電池具有超越 Shockley-Queisser 極限(31%)的潛力，其理論熱力學(xué)效率高達(dá) 44 %，量子點(diǎn)太陽電池作為第三代太陽電池，具有巨大的發(fā)展前景[3,4]。

圖 1.2 量子點(diǎn)敏化太陽電池的結(jié)構(gòu)示意圖Fig. 1.2 Structure diagram of quantum-dot sensitized solar cells要由透明導(dǎo)電基底和寬帶隙的金屬氧化物薄膜組成。物薄膜的載體，起到收集電子的作用，具有高的透光透明導(dǎo)電基底主要有氟摻雜二氧化錫（FTO）[7]和氧。寬帶隙的金屬氧化物薄膜主要作為電子傳輸?shù)耐冯娮觽鬏數(shù)綄?dǎo)電玻璃，同時(shí)作為量子點(diǎn)的載體。一般薄膜應(yīng)具備以下要求：①氧化物薄膜應(yīng)具有較高的比確保量子點(diǎn)的擔(dān)載量，同時(shí)有利于電解質(zhì)的滲入；②輸特性使光生電子能夠及時(shí)有效地傳輸?shù)綄?dǎo)電基底。薄膜主要有 TiO2[9-12]、ZnO[13]和 SnO2[14]等，其中最化劑材料的種類有很多，主要是 II-IV 族、I-VI 族和 I CdS、CdSe、PbS、CuInS2和 CuInSe2等[15-19]。量子

極經(jīng)外電路傳輸過來的電子，并將電子傳輸給電解質(zhì)使其再生，完成一個(gè)輸?shù)难h(huán)，對(duì)電極還起到催化電解質(zhì)加快電解質(zhì)中氧化還原電對(duì)和陰極之子交換速率的重要作用。良好的對(duì)電極必須滿足高的點(diǎn)催化活性、大的比、高的電子傳導(dǎo)率與高的穩(wěn)定性等條件。 量子點(diǎn)敏化太陽電池的工作原理量子點(diǎn)敏化太陽電池的工作原理和染料敏化太陽電池的工作原理相似[5,意圖如圖 1.3 所示。在光照下，量子點(diǎn)吸收能量大于其禁帶寬度的光子點(diǎn)中的電子獲得能量從價(jià)帶躍遷至導(dǎo)帶，同時(shí)在價(jià)帶中留下空穴，產(chǎn)生電對(duì)，處于導(dǎo)帶的電子迅速注入到寬帶隙納米半導(dǎo)體的導(dǎo)帶，發(fā)生電子-空分離，隨后進(jìn)一步擴(kuò)散并傳輸?shù)綄?dǎo)電基底上，然后通過外電路再到達(dá)對(duì)電解質(zhì)失去電子將量子點(diǎn)中的空穴還原至基態(tài)，注入對(duì)電極中的電子將補(bǔ)充所失去的電子，從而完成一個(gè)循環(huán)。整個(gè)光電轉(zhuǎn)換過程主要通過三個(gè)界面①量子點(diǎn)與金屬氧化物半導(dǎo)體界面；②量子點(diǎn)和電解質(zhì)界面；③電解質(zhì)與界面。

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本文編號(hào)：2791138