【摘要】：本文通過重復依次旋涂Pb(NO_3)_2溶液、Na_2S與乙二硫醇(EDT)混合溶液的兩步旋涂旋涂連續(xù)離子層吸附與反應法(SILAR)在TiO_2納米棒陣列上制備PbS量子點,并組裝了相應的固態(tài)量子點敏化太陽電池;系統(tǒng)的比較了三步旋涂SILAR法和兩步旋涂SILAR法所制備的PbS量子點的化學組成、表面形貌、晶相、光學吸收以及相應的太陽電池光伏性能。通過調(diào)節(jié)兩步旋涂SILAR法中Na_2S與EDT混合溶液中EDT的濃度構建梯度帶隙的PbS量子點,并組裝了相應的固態(tài)量子點敏化太陽電池;系統(tǒng)研究了混合溶液中EDT的濃度對所得的PbS量子點的粒徑、帶隙、價帶位置、導帶位置化學組成和表面形貌的影響以及相應梯度帶隙PbS量子點敏化太陽電池的光伏性能。此外,利用兩相法在室溫下合成了Ag_2S和PbS量子點,并利用TEM、HRTEM、XRD和UV-Vis系統(tǒng)的表征了所制備的量子點的形貌、晶相、光學吸收。使用兩步旋涂SILAR法所制備的PbS量子點與三步旋涂SILAR法所制備的PbS量子點相比,它們的的化學組成、表面形貌、晶相、光學吸收差別不大,均可以在TiO_2納米棒陣列上沉積一層致密的、全覆蓋的PbS量子點薄膜,并且在兩步旋涂SILAR法中,容易通過改變混合溶液中Na_2S和EDT濃度來調(diào)節(jié)PbS量子點中Pb-EDT復合物和PbS的含量。使用三步旋涂SILAR法制備的PbS量子點敏化太陽電池的光電轉(zhuǎn)換效率為3.79%,V_(oc)為0.54 V,J_(sc)為11.90 mA?cm~(-2),FF為0.59。使用兩步旋涂SILAR法所制備的PbS量子點薄膜敏化太陽電池的光電轉(zhuǎn)換效率為3.81%,V_(oc)為0.55 V,J_(sc)為11.35 mA?cm~(-2),FF為0.61。通過調(diào)節(jié)Na_2S與EDT混合溶液中EDT的濃度,發(fā)現(xiàn)隨著混合溶液中EDT的濃度從1.5 mmol?dm~(-3)增加到3 mmol?dm~(-3)和6 mmol?dm~(-3),所制備的PbS量子點的粒徑逐漸減小,帶隙逐漸增加,價帶位置和導帶位置上移。梯度帶隙結(jié)構的PbS量子點,它們的導帶位置逐漸升高,價帶位置逐漸降低,加速了PbS量子點的導帶電子注入到FTO的速率和價帶空穴注入到spiro-OMeTAD速率,進而改善了電荷分離。并且在梯度帶隙PbS量子點中,與spiro-OMeTAD直接接觸的PbS量子點的導帶位置較高,相應太陽電池取得了較高的V_(oc)。經(jīng)過優(yōu)化后的梯度帶隙PbS量子點敏化太陽電池在一個標準太陽光照下的光電轉(zhuǎn)換效率達到了6.29%,V_(oc)達到了0.65 V,J_(sc)達到了15.09 mA·cm~(-2),FF達到了0.64。利用兩相法所制備的Ag_2S量子點的粒徑分布均一,大小均在5 nm左右,但所制備的Ag_2S量子點由于表面長鏈的配體,降低了Ag_2S量子點的導電性,尚難應用于組裝量子點敏化太陽電池。而所制備的PbS量子點的粒徑分布不均,粒徑大小在5-20 nm的范圍內(nèi),需進一步通過調(diào)節(jié)前驅(qū)體溶液中的組成來合成尺寸均一的PbS量子點。因而,使用兩相法制備Ag_2S和PbS量子點尚需進一步探索。
【學位授予單位】：合肥工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TM914.4
【圖文】：

1.1 量子點太陽電池量子點太陽電池主要有量子點敏化太陽電池、無機-有機雜化太陽電池、肖特基太陽電池、耗盡異質(zhì)結(jié)太陽電池和耗盡同質(zhì)結(jié)太陽電池等多種結(jié)構，其結(jié)構示意圖如圖 1.1 所示[1-4]。此類電池的主要特點在于它的光吸收材料是三圍尺寸均在 10 nm 左右的準零維量子點材料。量子點具有很多的優(yōu)點：①容易通過控制量子點的組成和尺寸來調(diào)節(jié)帶隙，并且吸收范圍較寬，可以從可見光到紅外光；②化學穩(wěn)定性好；③合成過程簡單，合成成本較低；④具有高消光系數(shù)和本征偶極矩，可以獲得極薄的電池的光吸收層，因而能夠進一步降低組裝電池的成本；⑤相對于體相半導體材料，量子點材料更容易實現(xiàn)電子給體和電子受體材料的能級匹配，這是獲得高效率太陽電池的關鍵。更重要的是量子點還具有可以吸收高能光子并且吸收一個光子可以產(chǎn)生多個電子-空穴對的多激子效應,相應的太陽電池具有超越 Shockley-Queisser 極限(31%)的潛力，其理論熱力學效率高達 44 %，量子點太陽電池作為第三代太陽電池，具有巨大的發(fā)展前景[3,4]。

圖 1.2 量子點敏化太陽電池的結(jié)構示意圖Fig. 1.2 Structure diagram of quantum-dot sensitized solar cells要由透明導電基底和寬帶隙的金屬氧化物薄膜組成。物薄膜的載體，起到收集電子的作用，具有高的透光透明導電基底主要有氟摻雜二氧化錫（FTO）[7]和氧。寬帶隙的金屬氧化物薄膜主要作為電子傳輸?shù)耐冯娮觽鬏數(shù)綄щ姴Ａ�，同時作為量子點的載體。一般薄膜應具備以下要求：①氧化物薄膜應具有較高的比確保量子點的擔載量，同時有利于電解質(zhì)的滲入；②輸特性使光生電子能夠及時有效地傳輸?shù)綄щ娀�。薄膜主要�?TiO2[9-12]、ZnO[13]和 SnO2[14]等，其中最化劑材料的種類有很多，主要是 II-IV 族、I-VI 族和 I CdS、CdSe、PbS、CuInS2和 CuInSe2等[15-19]。量子

極經(jīng)外電路傳輸過來的電子，并將電子傳輸給電解質(zhì)使其再生，完成一個輸?shù)难h(huán)，對電極還起到催化電解質(zhì)加快電解質(zhì)中氧化還原電對和陰極之子交換速率的重要作用。良好的對電極必須滿足高的點催化活性、大的比、高的電子傳導率與高的穩(wěn)定性等條件。 量子點敏化太陽電池的工作原理量子點敏化太陽電池的工作原理和染料敏化太陽電池的工作原理相似[5,意圖如圖 1.3 所示。在光照下，量子點吸收能量大于其禁帶寬度的光子點中的電子獲得能量從價帶躍遷至導帶，同時在價帶中留下空穴，產(chǎn)生電對，處于導帶的電子迅速注入到寬帶隙納米半導體的導帶，發(fā)生電子-空分離，隨后進一步擴散并傳輸?shù)綄щ娀咨�，然后通過外電路再到達對電解質(zhì)失去電子將量子點中的空穴還原至基態(tài)，注入對電極中的電子將補充所失去的電子，從而完成一個循環(huán)。整個光電轉(zhuǎn)換過程主要通過三個界面①量子點與金屬氧化物半導體界面；②量子點和電解質(zhì)界面；③電解質(zhì)與界面。

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