【摘要】：由于化石燃料的逐漸枯竭和不斷增長(zhǎng)的能源需求,從環(huán)境中收集清潔能源對(duì)于人類文明的可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。除了廣泛研究的太陽(yáng)能和生物力學(xué)能外,流體中存在的能量因其儲(chǔ)備量大和無(wú)污染的特性而被廣泛認(rèn)為是最重要的能源之一。同時(shí),以納米機(jī)電系統(tǒng)為代表的新一代納米尺度功率與電子器件正在蓬勃發(fā)展,它們?cè)趪?guó)防與民用領(lǐng)域的應(yīng)用前景是無(wú)比廣大的。而這類新興的納米尺度器件與設(shè)備通常是在極低的工作電壓與極低的功耗下工作,與之匹配的就要求納米尺度的發(fā)電裝置,即納米發(fā)電機(jī)。因此,基于納米溝道幾何形狀和表面材料可調(diào)的優(yōu)勢(shì),納流體溝道體系已被提出作為利用納流體進(jìn)行能量轉(zhuǎn)換的新候選者。盡管該領(lǐng)域過(guò)去數(shù)十年中取得了顯著的進(jìn)步,然而,納流體能量轉(zhuǎn)換效率的提高仍是當(dāng)前研究工作面臨的重要挑戰(zhàn)。掌握單個(gè)納流體器件的性能是提高能量轉(zhuǎn)換效率的基石。本文詳細(xì)討論了影響納流體能量轉(zhuǎn)換的因素,并進(jìn)一步提出提高能量轉(zhuǎn)換效率的方法。首先,基于納流體器件的機(jī)械能與電能的轉(zhuǎn)換,本文首次提出了短溝道效應(yīng)并討論其對(duì)納流體能量轉(zhuǎn)換效率的影響。由于壁面電荷引起的納米孔離子選擇性能夠誘導(dǎo)體系流體和離子運(yùn)動(dòng)的強(qiáng)烈耦合。這種相互作用促使納米孔有望作為電動(dòng)能量轉(zhuǎn)換的納米器件。然而,當(dāng)溝道長(zhǎng)度非常短時(shí),孔內(nèi)的流體和離子運(yùn)動(dòng)受到孔末端離子耗盡/累積的影響,本文將這種現(xiàn)象稱之為短溝道效應(yīng)。基于三維電動(dòng)力學(xué)建模和仿真,此工作分別討論了在壁面光滑/不光滑以及存在納米孔雙錐角的條件下,短溝道效應(yīng)對(duì)納米孔電阻、流體阻抗、流動(dòng)電導(dǎo)的影響。此工作的研究結(jié)果表明,通過(guò)利用短溝道效應(yīng)和制備壁面光滑的納米孔,在高鹽濃度下,能量轉(zhuǎn)換效率可以顯著提高至約9%。其次,基于納流體器件的化學(xué)熱能轉(zhuǎn)化電能,本文討論了超薄MoS_2納米孔體系中的動(dòng)電輸運(yùn)機(jī)制。最近的實(shí)驗(yàn)表明,當(dāng)單原子層MoS_2納米孔兩端施加KCl濃度梯度時(shí),將誘導(dǎo)出巨大的電滲效應(yīng),從而展示了超薄納米孔作為發(fā)電機(jī)的應(yīng)用前景。然而相關(guān)物理機(jī)制并不清楚,此工作就此深入討論了MoS_2納米孔體系中離子輸運(yùn)的動(dòng)電機(jī)制。通過(guò)考慮膜表面化學(xué)反應(yīng),此工作發(fā)現(xiàn)納米孔孔內(nèi)和孔外的表面電荷對(duì)于跨孔離子輸運(yùn)具有深遠(yuǎn)的影響,這揭示了MoS_2體系中較大的開(kāi)路電壓和高電導(dǎo)等有趣實(shí)驗(yàn)結(jié)果背后的物理圖景。該工作建立了一個(gè)能夠處理超薄膜器件表面電荷的理論模型,同時(shí)可以用于評(píng)估用二維材料構(gòu)建的納米孔發(fā)電機(jī)的能量轉(zhuǎn)換性能。最后,基于微電子工藝制備了濃差納流體發(fā)電機(jī)。電滲能被認(rèn)為是未來(lái)的清潔和可再生能源。當(dāng)納米溝道兩端施加鹽濃度梯度時(shí),鹽濃度梯度蘊(yùn)含的吉布斯自由能將轉(zhuǎn)換為電滲能,因此濃差納流體發(fā)電機(jī)對(duì)于電滲能的收集起著重要作用。在這部分工作中,制備了基于二氧化硅納米溝道的濃差納流體能量收集系統(tǒng),其輸出功率密度在適當(dāng)?shù)腒Cl濃度梯度下可達(dá)到705 W/m~2,超過(guò)了之前報(bào)道的類似實(shí)驗(yàn)結(jié)果約兩個(gè)數(shù)量級(jí)。輸出功率的增強(qiáng)主要?dú)w因于適中長(zhǎng)度的納米溝道,其在理想的離子選擇性和對(duì)輸出功率不利的納米溝道大電阻之間取得了良好的平衡。這種高性能納流體能量收集器件可滿足各種應(yīng)用需求,包括生物醫(yī)學(xué)微型供電設(shè)備和構(gòu)建未來(lái)的清潔能源回收設(shè)備。綜上所述,本論文從納米孔/納米溝道形狀、溝道長(zhǎng)度、材料、壁面粗糙程度等出發(fā),探討這些因素對(duì)納流體溝道動(dòng)電特性以及能量轉(zhuǎn)換效率的影響,提出了提高能量轉(zhuǎn)換效率的方法,同時(shí)通過(guò)微電子工藝制備了基于鹽濃度梯度的納流體發(fā)電機(jī)。
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TM31
【圖文】：

圖 1-1（A）納米溝道陣列的制備方法，（B）溝道的橫截面結(jié)構(gòu)[18]電子束光刻（Electron Beam Lithography, EBL）L 是使用電子束將圖案直接曝光在襯底表面的光刻膠中，然后通過(guò)刻蝕光刻技術(shù)的延伸應(yīng)用。光刻技術(shù)的精度受到光子在波長(zhǎng)尺度上的散射影光波長(zhǎng)越短，光刻能夠達(dá)到的精度越高。根據(jù)德布羅意物質(zhì)波理論，電子極短的波。這樣，EBL 的精度可以達(dá)到納米量級(jí)。然而，由于圖案是按而不是同時(shí)曝光，因此非常耗時(shí)，導(dǎo)致生產(chǎn)效率遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于傳統(tǒng)光刻，同時(shí)相對(duì)較高，因此 EBL 不適用于在整個(gè)晶片上進(jìn)行大面積曝光，也不適用備納米溝道。但 EBL 卻是制備小型或特殊結(jié)構(gòu)的二維納米溝道的有效方究者通過(guò)選擇性去除曝光的正光刻膠或未曝光的負(fù)光刻膠來(lái)實(shí)現(xiàn) 2D納米。例如，顯影去除曝光的正光刻膠僅保留襯底的所需部分，并通過(guò) RIE 案轉(zhuǎn)移至襯底上[22]。 相反，去除未曝光的負(fù)光刻膠會(huì)在襯底上留下凸起

華 中 科 技 大 學(xué) 博 士 學(xué) 位 論 文硅母模到聚合物層的納米溝槽的復(fù)制過(guò)程，如圖 1-2（a）所示。其中 Si 母子束光刻制備，硅母模用氧氣等離子體處理后，浸沒(méi) APTMS（3-氨丙基三氧烷）中以便將氨基硅烷移植到硅母模表面，將足夠的 PDMS 滴在氨基硅表面上以覆蓋整個(gè)表面。接下來(lái)將 NOA63 預(yù)聚物倒在 200mm 厚的 PET 并將 PDMS 覆蓋的母模壓在 NOA63 預(yù)聚物上，隨后將預(yù)聚物暴露于 UV 。固化后，將復(fù)制的 NOA63 納米溝槽從母模上剝離。第二步，首先用氨基到 NOA63 納米溝槽的表面，然后用薄層 PDMS 覆蓋，如圖 1-2（b）所示通過(guò)陽(yáng)極鍵合的方法用玻璃蓋片密封 NOA63 納米溝槽，如圖 1-2（c）所 200nm 和深 500nm 的二維納米溝道陣列的制備。除此之外，納流體器件以通過(guò)電子束誘導(dǎo)刻蝕來(lái)成形，以制備更小的特征尺寸[24]。 EBL 還可以將金屬膜沉積到襯底上以在納米溝道陣列中形成納米線間隙電極[25, 26]。

掩蔽部分離子束，使產(chǎn)生的溝道寬度逐漸變窄[33]。然后，通過(guò)化學(xué)刻蝕去除金屬（圖1-3（b））。最后，用蓋片密封特征寬度小于 5nm 的納米溝道（圖 1-3（c））。鑒于 FIB研磨直接寫入的特征，這些納米溝道易于與使用標(biāo)準(zhǔn)光刻和濕法蝕刻方法制備的微溝道連接。圖 1-3 基于 FIB 研磨工藝的納米溝道制備示意圖[32]。（a）通過(guò)厚金屬膜研磨納米溝道，（b）使用刻蝕溶液去除金屬膜，（c）用蓋片密封納米溝道。綜上所述，F(xiàn)IB 可以在襯底上直接產(chǎn)生納米特征尺寸并且與其他加工技術(shù)兼容，因此在納流體器件的制備中顯示出巨大的應(yīng)用前景。遺憾的是，由于其直接研磨/沉積的模式，該技術(shù)?

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本文編號(hào)：2789110