【摘要】：基于富勒烯及其衍生物高的電子親和性與電子遷移率性,通過(guò)分子自組裝形成微納結(jié)構(gòu)的方法可以實(shí)現(xiàn)對(duì)其應(yīng)用,同時(shí)拓展其應(yīng)用領(lǐng)域。因此富勒烯微納米結(jié)構(gòu)的定向調(diào)控對(duì)拓展富勒烯的應(yīng)用意義重大。目前,空心富勒烯及少部分金屬富勒烯的微納結(jié)構(gòu)的調(diào)控及應(yīng)用得到了較多探索,而圍繞富勒烯衍生物微納結(jié)構(gòu)的調(diào)控及應(yīng)用的探索相對(duì)較少。因此,本文從富勒烯衍生物的同分異構(gòu)體的角度出發(fā),以此探究其衍生物分子的差異性與微納結(jié)構(gòu)的差異性的聯(lián)系,從而豐富對(duì)富勒烯衍生物微納結(jié)構(gòu)的認(rèn)識(shí)。主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下:(1)優(yōu)化了富勒烯衍生物苯基-C_(61)-丁酸異甲酯(PCBM)的兩種同分異構(gòu)體苯基-C_(61)-丁酸異甲酯([5,6]-PCBM)和苯基-C_(61)-丁酸異甲酯([6,6]-PCBM)的合成路線,并對(duì)兩種分子進(jìn)行了分離,純化。引入商用的[6,6]-PCBM與合成的目標(biāo)分子[5,6]-PCBM及[6,6]-PCBM在色譜、質(zhì)譜、核磁、熱分析等表征工作中進(jìn)行對(duì)比,確定了目標(biāo)分子[5,6]-PCBM分子和[6,6]-PCBM分子成功被合成、分離、純化。探索了[5,6]-PCBM分子與[6,6]-PCBM分子的差異性為其C_(60)的加成位點(diǎn)上[5-6]鍵的斷開(kāi)與閉合。(2)制備了[5,6]-PCBM和[6,6]-PCBM的微納結(jié)構(gòu)。其次,捕捉到了[5,6]-PCBM和[6,6]-PCBM在微納結(jié)構(gòu)層面的差異性。通過(guò)掃描電鏡,高分辨透射電鏡,粉末多晶衍射儀,單晶衍射儀對(duì)微納結(jié)構(gòu)的差異性進(jìn)行了分析。得到結(jié)論,加成位點(diǎn)上[5-6]鍵的斷開(kāi)與閉合這種差異性反映在微納結(jié)構(gòu)上為擇優(yōu)生長(zhǎng)的差異性,造成了[5,6]-PCBM分子生長(zhǎng)成為納米片,[6,6]-PCBM分子生長(zhǎng)成為納米針的結(jié)果。原因在于[5,6]-PCBM納米片的晶胞中四個(gè)[5,6]-PCBM分子的排布方式與[6,6]-PCBM納米針的晶胞中四個(gè)[6,6]-PCBM分子的排布方式不一樣,與此同時(shí),兩種晶胞中的二硫化碳分子的相對(duì)插入位置不一樣。(3)對(duì)[5,6]-PCBM和[6,6]-PCBM分子及其微納結(jié)構(gòu)進(jìn)行光電方面的性能探索。[5,6]-PCBM和[6,6]-PCBM微納結(jié)構(gòu)相對(duì)于[5,6]-PCBM和[6,6]-PCBM本身而言,其光致發(fā)光性能與光電響應(yīng)性能均極大提高。
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TM914.4;TB383.1
【圖文】：

華 中 科 技 大 學(xué) 碩 士 學(xué) 位 論 文碳球內(nèi)部空心的空心富勒烯，其成員代表有 C60、C70、C76、C78、C84以及大C90、C92、C94等[11-13]；其中之二為碳球內(nèi)部嵌入原子或者簇的內(nèi)嵌富勒烯，代表有碳球內(nèi)嵌入單金屬的富勒烯 Yb@C74、Ba@C74、Sr@C80、Ba@C80、YbSm@C80、Sm@C82、Tm@C82、La@C82、Sc@C82、La@C82、Gd@C82、YbPr@C82(Ad)、Yb@C84、Tm@C94、Sm@C94等，以及 Li+@C60這個(gè)特殊的單金富勒烯[14-36]。碳球內(nèi)嵌入雙金屬的富勒烯 Pr2@C72、La2@C80、Ce2@C2n(2n =80)、La2@C2n(2n=72,78,80,100)、Y2@C80、Y2@C82、Sc2@C82、Er2@C82、Tm2Sm2@C2n(2n=88,90,92104) 等[37-60]。碳球內(nèi)嵌入團(tuán)簇富勒烯 Sc3N@C80、Gd3Y3N@C80、Tb3N@C80、Tm3N@C80等[61-62]。

1.3 富勒烯衍生物在本文種微納結(jié)構(gòu)部分以富勒烯 C60的衍生物 PCBM 展開(kāi)，因此，在這部分以PCBM 及類 PCBM 的富勒烯衍生物展開(kāi)介紹。1.3.1 富勒烯單加成衍生物富勒烯的衍生物因其外加烷基鏈而帶來(lái)的溶解性增大特點(diǎn)，使得富勒烯衍生物本身的高電子親和性和高電子遷移率性特性得以應(yīng)用，最具代表材料就是 PCBM 被廣泛用于活性層的受體材料[72-73]。它能夠與大部分的聚合物給體材料如 P3HT 和PTB7 有很好的匹配性，因此在有機(jī)聚合物太陽(yáng)能電池中將兩者共混制備成為活性層，傳統(tǒng)的 PCBM 的合成路線如下圖 1-4 所示，在合成過(guò)程中會(huì)有[5，6]-PCBM 和[6，6]-PCBM 這一對(duì)富勒烯衍生物 PCBM 的同分異構(gòu)體生成，由于[6，6]-PCBM 更加穩(wěn)定，因此其被廣泛應(yīng)用并且已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了商業(yè)化，[6，6]-PCBM 因此被稱為 PCBM。

圖 1-5 類 PCBM 的衍生物結(jié)構(gòu)[74-79]其中，F(xiàn)1-F4 四個(gè)類 PCBM 的衍生物的烷基鏈的長(zhǎng)度發(fā)生了改變，PCBB 等系列對(duì)其烷基鏈末端的酯基上末端的烷基進(jìn)行了改寫(xiě)，F(xiàn)5 中的末端烷基被改寫(xiě)成為染料基團(tuán)，最后一系列里的 TbCBM 等的苯基被重新修飾，將苯基替換成為了噻吩基或者硒吩基[74-79]。1.3.2 富勒烯雙加成及多加成衍生物一部分研究關(guān)注點(diǎn)落在了對(duì)富勒烯的外接烷基鏈的數(shù)量的調(diào)整。如 ICBA 為 C60與茚的雙加成產(chǎn)物[80]其結(jié)構(gòu)如下圖 1-6 所示，此外，在 ICBA 基礎(chǔ)上，該研究小組繼續(xù)對(duì)烷基基團(tuán)進(jìn)行修飾，設(shè)計(jì)了 NCBA 衍生物（Cn-NCBA，其中 n 為直鏈烷基氧基團(tuán)的碳原子數(shù)目）[81]，其結(jié)構(gòu)如圖 1-7 所示，

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本文編號(hào)：2767009