發(fā)布時間：2020-07-14 20:31

【摘要】：鋰離子電池因能量密度高、循環(huán)壽命長和綠色環(huán)保等優(yōu)點,現(xiàn)已在消費3C、動力電池和儲能領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。但是,在循環(huán)過程中電極會產(chǎn)生周期的膨脹/收縮變形,破壞電極結(jié)構(gòu)的完整性,使其電化學(xué)性能出現(xiàn)快速衰退。因此,對鋰離子電池電極進(jìn)行原位變形測試、研究其應(yīng)力演化規(guī)律,對于優(yōu)化電極結(jié)構(gòu)設(shè)計和評估電池安全性能是非常重要的。本文設(shè)計和組裝了一套鋰離子電池電極原位變形測試系統(tǒng),對硅碳電極的應(yīng)變演化過程進(jìn)行實時監(jiān)測。根據(jù)電極的結(jié)構(gòu)和工作環(huán)境等推導(dǎo)了相應(yīng)的力學(xué)-電化學(xué)耦合分析模型,結(jié)合原位測試得到的電化學(xué)數(shù)據(jù),得到了硅碳電極應(yīng)力的演變規(guī)律。主要研究內(nèi)容如下:第一,研究了電流密度和電化學(xué)循環(huán)對硅碳600偏電極力學(xué)-電化學(xué)性能的影響。在電化學(xué)循環(huán)過程中硅碳600偏電極的應(yīng)變表現(xiàn)出各向異性和正弦變化規(guī)律。在每個放電過程張應(yīng)變的值不斷增大,在充電階段又逐漸減小,但殘余應(yīng)變的值隨著循環(huán)的進(jìn)行逐漸增大。電流密度對鋰離子的擴散和濃度梯度分布起著重要影響,電流密度越大,活性層表面的鋰離子濃度越高。當(dāng)電流密度分別為100/150/200 mA/g時,第5次循環(huán)后殘余主應(yīng)變的值分別為2.3%、3.85%和5.88%。當(dāng)電流密度由100 mA/g增加到150 mA/g時,硅碳600偏電極的最大應(yīng)力由-32.3MPa增大到-44.6 MPa;而當(dāng)電流密度繼續(xù)增大到200 mA/g時,應(yīng)力值反而減小到-22.1 MPa。此外,硅碳600偏電極由電化學(xué)部分導(dǎo)致的壓應(yīng)力要遠(yuǎn)大于機械部分的張應(yīng)力。第二,研究了電化學(xué)循環(huán)過程中硅碳950對稱電極的力學(xué)-電化學(xué)性能。當(dāng)電流密度為250 mA/g,在第2~4個循環(huán)內(nèi)平均主應(yīng)變在每個放電過程增加0.71%,而在去鋰化過程平均每個循環(huán)減少0.65%。第4次循環(huán)后殘余應(yīng)變達(dá)到最大值1.73%,遠(yuǎn)小于電流密度200 mA/g時硅碳600偏電極的殘余變形。硅碳950對稱電極活性層厚度方向存在典型的鋰離子濃度梯度,隨著循環(huán)的進(jìn)行梯度分布情況不斷加劇。第9次循環(huán)后活性層表面殘余鋰離子濃度達(dá)到最大值49890.4mol/m~3,是首次循環(huán)后鋰離子濃度的2.8倍。硅碳950對稱電極應(yīng)力表現(xiàn)出正弦變化規(guī)律,且隨著循環(huán)的進(jìn)行殘余應(yīng)力不斷增大。第9次循環(huán)后,活性層表面的殘余應(yīng)力達(dá)到最大值-43.0 MPa,而集流體中的最大殘余應(yīng)力值為37.9 MPa。此外,電化學(xué)部分對硅碳950對稱電極應(yīng)力演化的影響要遠(yuǎn)大于機械部分。
【學(xué)位授予單位】：湘潭大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TB332;TM912
【圖文】：

圖 1-1 鋰離子電池機械退化機理[11]，對鋰離子電池在循環(huán)過程中的應(yīng)變和應(yīng)力演化情況進(jìn)行量化性能與電化學(xué)性能之間的內(nèi)在聯(lián)系，對于高容量鋰離子電池的全性能的監(jiān)測和壽命的評估非常重要[35]。綜上所述，當(dāng)前鋰和應(yīng)力的測試以及理論研究已經(jīng)得到了研究學(xué)者的廣泛關(guān)注。離子電池簡介離子電池發(fā)展歷史0 年，意大利人 Volt 發(fā)明了人類歷史上第一套化學(xué)電源，隨后的重大發(fā)展。1836 年丹尼爾電池誕生，3 年后 Grove 提出空氣1859 年發(fā)明鉛酸電池，23 年后鉛酸電池開始商業(yè)化，成為首電池。1975 年日本三洋公司開發(fā)的 Li/MnO2電池實現(xiàn)量產(chǎn)，中鋰負(fù)極容易產(chǎn)生枝晶，造成電池短路，甚至引發(fā)爆炸等重大安

LiFePO4電極使鋰離子電池的容量、倍率和安全性能得到進(jìn)一 年后，鋰離子電池的發(fā)展進(jìn)入新階段，應(yīng)用也越來越廣泛。式電子產(chǎn)品和新能源汽車行業(yè)的快速發(fā)展，對鋰離子電池的、安全性能和循環(huán)壽命提出了更高的要求。推動著新型正極材等方向探索，而負(fù)極材料則向硅基、錫基和鋰金屬等方向發(fā)離子電池主流在研和產(chǎn)業(yè)化正負(fù)極材料平均放電電壓與電池。從圖中可知，從電池容量設(shè)計的角度進(jìn)行考慮，與正極材極材料可以更加顯著的提升鋰離子電池的容量[38,39]。

活性材料、導(dǎo)電劑、粘結(jié)劑和集流體構(gòu)成。鋰離子電池通過電與化學(xué)能之間的轉(zhuǎn)化，其工作原理(以 LiCoO2正極，石墨負(fù) 所示。充電時，在鋰離子電池的正負(fù)極接通外部電源，電子從傳導(dǎo)到負(fù)極；而鋰離子從 LiCoO2正極材料出發(fā)，通過電解液負(fù)極與電子相結(jié)合，發(fā)生還原反應(yīng)。且從正極轉(zhuǎn)移到負(fù)極的鋰池的容量就越高。放電時，在鋰離子電池的正負(fù)極之間連接用，此時負(fù)極的鋰原子被氧化失去電子，在外電路上形成電流；返回正極，重新變?yōu)?LiCoO2。在這個過程中，從負(fù)極轉(zhuǎn)移到越多，電池可以釋放的容量越高。以 LiCoO2為正極，石墨作為例，其充放電反應(yīng)式如下所示：正極反應(yīng)：Charge2 1 2DischargeLiCoO Li Co Li e+ →+ +← xx x 負(fù)極反應(yīng)：Charge6Discharge6C Li e Li C+ →+ +← xx x 總反應(yīng)：Charge2 1 2 6DischargeLiCoO 6C Li CoO 6Li C →+ +← x x

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