【摘要】：有機多孔聚合物(POPs)是一種由有機結(jié)構(gòu)單元所構(gòu)成、合成方法多樣、孔性質(zhì)可調(diào)的多孔材料,由于其豐富的孔結(jié)構(gòu)和優(yōu)異的孔性質(zhì),已經(jīng)被廣泛應(yīng)用于催化、光電、鋰離子電池、傳感器、氣體儲存與分離、污水處理和膜材料等領(lǐng)域。根據(jù)化學(xué)結(jié)構(gòu)的不同,POPs主要分為共價有機框架(COFs)、自具微孔聚合物(PIMs)、共軛微孔聚合物(CMPs)和超交聯(lián)聚合物(HCPs)。目前多孔聚合物普遍存在制備單體有限、孔結(jié)構(gòu)調(diào)控困難等問題,難以滿足實際應(yīng)用的需求。因此,設(shè)計合成新的構(gòu)建單體,制備新的多孔聚合物并實現(xiàn)對多孔結(jié)構(gòu)的調(diào)控成為目前重要的研究課題,對該類材料的發(fā)展具有重要意義。本論文主要以苯基硅烷為基礎(chǔ),設(shè)計合成了多種新型的超交聯(lián)多孔聚合物材料。我們對所制備的多孔聚合物材料進行了結(jié)構(gòu)表征,并通過N_2吸-脫附等溫線研究了所得聚合物材料的孔性質(zhì)。結(jié)果表明,以苯基硅烷為單體,通過與外加交聯(lián)劑反應(yīng)可以得到具有高的熱穩(wěn)定性和豐富孔結(jié)構(gòu)的無定型硅烷基超交聯(lián)聚合物(Si-HCPs)材料。并且將該類材料應(yīng)用于染料吸附、CO_2捕獲、H_2儲存、超級電容器和熒光檢測金屬離子領(lǐng)域,對其在這些領(lǐng)域的應(yīng)用性能進行了研究。本文主要包括以下三個方面:1.以二甲基二苯基硅烷、甲基三苯基硅烷和三苯基硅烷為反應(yīng)單體,選取二甲氧基甲烷(FDA)為外交聯(lián)劑,通過傅-克烷基化反應(yīng)合成一系列Si-HCPs,對合成的Si-HCPs材料進行了結(jié)構(gòu)及形貌的表征。研究了單體種類和外交聯(lián)劑的用量對Si-HCPs的孔性質(zhì)的影響,通過改變單體和外交聯(lián)劑的用量,可以調(diào)控Si-HCPs的比表面積(441-1205 m~2 g~( 1))及孔徑分布。將該類材料作為吸附劑,研究了其在染料吸附和氣體吸附方面的應(yīng)用,結(jié)果表明,該類材料具有較高的剛果紅染料吸附能力(750-952 mg g~( 1)),并具有良好的可再生性。另外,該類材料在CO_2捕獲(3.42-7.53 wt.%,0.78-1.71 mmol L~( 1),298.1 K和1.12 bar)和H_2儲存(1.17-1.25 wt.%,5.87-6.25 mmol L~( 1),77.3 K和1.12 bar)上也具有潛在的應(yīng)用價值。2.利用三聚氯氰為外交聯(lián)劑,分別與二甲基二苯基硅烷、甲基三苯基硅烷和三苯基硅烷反應(yīng)合成Si-HCPs材料。所制備的材料表現(xiàn)出良好的CO_2(7.9-8.9wt.%,1.81-2.03 mmol L~( 1),298.1 K和1.12 bar)捕獲性能。以該類聚合物為基礎(chǔ),經(jīng)過KOH活化和高溫碳化處理,得到的碳材料能夠應(yīng)用在超級電容器領(lǐng)域,并表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能,在1 A g~( 1)的電流密度下,其比電容能達到226.3-263.5 F g~( 1)。3.選用1,4-二甲氧基苯為交聯(lián)劑,分別和二甲基二苯基硅烷、甲基三苯基硅烷和三苯基硅烷反應(yīng)制備Si-HCPs材料。所制備材料在整體上具有π-π共軛和d-p共軛結(jié)構(gòu),使得該類Si-HCPs材料表現(xiàn)出熒光性能。將該聚合物材料和苯乙烯-馬來酸酐共聚物(PSMA)混合制備成納米粒子,能夠選擇性識別Fe~(3+)離子,表明該類材料在熒光探針領(lǐng)域具有一定的應(yīng)用價值�？傊�,本論文的相關(guān)研究工作為多孔聚合物材料的制備和性質(zhì)調(diào)控提供了新的方法和研究思路,對多孔聚合物材料在相關(guān)領(lǐng)域的應(yīng)用具有重要的借鑒意義。
【學(xué)位授予單位】：齊魯工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TQ317;TM912

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