【摘要】：碳基納米材料具有耐高溫、抗化學腐蝕、廉價等優(yōu)點,在能量轉(zhuǎn)換裝置等眾多領域發(fā)揮著重要作用。其中,以生物質(zhì)為基底碳材料以其循環(huán)可持續(xù)、來源廣泛、清潔無污染等優(yōu)點,近年來受到了研究人員們的廣泛專注。本論文以開發(fā)廉價、高效新型異原子摻雜碳材料為目的,借助細菌纖維素獨特的分子結(jié)構(gòu)與三維網(wǎng)絡狀的構(gòu)造,以其為碳源,進行結(jié)構(gòu)調(diào)控、設計合成路線,開展了系列研究工作,具體如下:(1)以細菌纖維素為基底,亞甲基藍為氮源和硫源,過二硫酸銨作為氧化誘導劑,引發(fā)亞甲基藍在纖維素上原位聚合,經(jīng)800℃高溫碳化后,制得三維網(wǎng)狀氮、硫摻雜的碳納米材料。其形貌規(guī)整,具有多級孔結(jié)構(gòu)和較高的比表面積(729 m2/g)。物理表征證實.:氮元素和硫元素成功地均勻摻入碳纖維素的骨架中,摻雜量分別為3.2%和0.8%。電化學性能表征顯示,在0.1 MKOH電解液中,該材料具有優(yōu)異的氧還原催化活性,半波電位與20%商業(yè)化鉑碳(Pt/C)相近。同時,其穩(wěn)定性和耐甲醇性能均優(yōu)于商業(yè)化Pt/C。(2)探究鐵、氮、硫共摻雜碳材料的制備方法。結(jié)合原位聚合、金屬配位的優(yōu)勢,以多巴胺為碳源,過二硫酸銨引發(fā)多巴胺自由基在細菌纖維素表面聚合,三氯化鐵為金屬鐵源,通過與聚多巴胺的配位作用,將Fe3+引入到細菌纖維素表面,經(jīng)碳化、酸處理,獲得目標材料。該材料是由N,S摻雜碳和y-FeOOH復合而成,具有片層結(jié)構(gòu),比表面積達到774.5 m2/g。在堿性環(huán)境下,顯示了優(yōu)異的氧還原催化活性,氧還原半波電位(0.83 V)優(yōu)于20%商業(yè)化Pt/C(0.82 V)10 mV左右,同時還具有優(yōu)于Pt/C的耐甲醇性和穩(wěn)定性。分析認為:優(yōu)異的氧還原性能得益于大量γ-FeOOH活性位點與氮元素、硫元素的協(xié)同作用。此外,將催化劑涂覆在鋅-空氣電池的正極碳布上,可獲得高的放電功率密度(≈92mWcm-2)與比容率(734 mAh g-1),超過了商業(yè)化Pt/C((≈78mW cm-2,720 mAh g-1)。表明該催化劑能夠提升鋅-空氣電池化學能轉(zhuǎn)化為電能的轉(zhuǎn)換效率。本研究為開發(fā)新型碳基氧還原催化劑提供技術支撐和理論基礎。
【學位授予單位】：陜西師范大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TM911.41;O643.36
【圖文】：

電位（０．８６１邋Ｖ）和極限擴散電流密度（４．５９２邋ｍＡｃｉｒｒ２），性能優(yōu)于商業(yè)化的Ｐｔ／Ｃ逡逑（０．９２５Ｖ和４．８６８ｍＡｃｍ－２）。ＺｈｏｎｇＣｕｎｌ２４】和他的同事證實了咐；卩定氮旁邊的碳原子逡逑為ＯＲＲ的活性位點（如圖１－２），并且提出了邋ＯＲＲ反應的可能途徑。ＨａｎＢａｏｈａｎｇｌ２５】逡逑課題組成功地通過二氧化碳活化過程，制備出三種不同形貌（顆粒、納米線、納米逡逑帶）的分層多孔氮摻雜碳納米結(jié)構(gòu)材料。其中，形貌為納米帶狀的多孔碳結(jié)構(gòu)具有逡逑最高的比表面積（１１３０ｍ２／ｇ），在０．１ＭＫＯＨ堿性環(huán)境中顯示出最好的ＯＲＲ活性，逡逑３逡逑

陜西師范大學碩士學位論文豐富，種類繁多。其次，生物質(zhì)材料綠色可再生，污染小。材料內(nèi)部結(jié)構(gòu)具有生物多樣性，天然的生積，有利于反應進行過程中反應物的傳導。按來源維素）、動物。木質(zhì)纖維素殘渣（大豆、椰子殼、海（家禽羽毛、犄角、家畜骨頭、血液、人類毛發(fā)等）并且顯示出良好的催化性能。逡逑

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