【摘要】：超級(jí)電容器是一種重要的儲(chǔ)能器件,然而較低的能量密度限制了其應(yīng)用。為了提高超級(jí)電容器的能量密度,出現(xiàn)了一種新型的電化學(xué)儲(chǔ)能裝置,被稱為混合型超級(jí)電容器(HSC)。一般來(lái)說(shuō),HSC主要由電池類型電極為能量源,電容型類型電極為功率源。與傳統(tǒng)的超級(jí)電容器相比,電池型電極往往比傳統(tǒng)的雙電層電極具有更大的容量,導(dǎo)致能量密度的增加。另一方面,與電池相比,電容型電極通常具有比電池型電極更快的充電/放電速率和更長(zhǎng)的壽命。本論文通過(guò)簡(jiǎn)單的一步液相法制備一維超長(zhǎng)鎳納米線,合成方法簡(jiǎn)單且反應(yīng)時(shí)間短。通過(guò)真空抽濾可得到自支撐的鎳納米線薄膜,然后將活性材料直接生長(zhǎng)在鎳納米線的表面,制備了高性能的電極材料,并研究了其在混合型超級(jí)電容器上的應(yīng)用。主要的研究成果如下:1、提出一種用于高倍率性能電極材料的處理鎳納米線一步電化學(xué)法,能夠合成為Ni@Ni(OH)_2薄膜,直接用于電化學(xué)儲(chǔ)能。具有無(wú)需要粘合劑或?qū)щ娞砑觿┑膬?yōu)勢(shì),制成Ni@Ni(OH)_2薄膜電極的體積容量111.1 C/cm~3(0.12 A/cm~3),倍率性能(在1.92 A/cm~3時(shí)為83.1 C/cm~3)顯著提高,在高電流密度下(1.92 A/cm~3)1500次循環(huán)后容量保持率高達(dá)78%。2、發(fā)明了一種新型納米發(fā)泡工藝以提高電極材料的體積容量,所制備的Ni@Ni(OH)_2薄膜電極擁有超高的體積容量(0.5 A/cm~3時(shí)為462 C/cm~3),并具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。此外,組裝了以Ni@Ni(OH)_2薄膜作為正極,石墨/烯碳納米管薄膜作為負(fù)極的混合型超級(jí)電容器,其體積電容高達(dá)95 F/cm~3(0.25 A/cm~3),循環(huán)性能優(yōu)異(在4500個(gè)循環(huán)后僅衰減14%)。此外,體積能量密度可以達(dá)到33.9 mWh/cm~3,遠(yuǎn)高于報(bào)道的薄膜鋰電池(1~10 mWh/cm~3)。3、提出了一種鈷摻雜工藝能夠有效提高Ni@Ni_3S_2納米線薄膜電極的電化學(xué)性能,Co離子通過(guò)簡(jiǎn)單的離子交換過(guò)程被均勻地?fù)诫s到Ni_3S_2納米片上。鈷摻雜到Ni@Ni_3S_2納米線后,薄膜電極的電化學(xué)性能得到很大的改善,其體積容量從105提高到730 C/cm~3(0.25 A/cm~3)。采用Co摻雜的Ni@Ni_3S_2作為正極制備了混合型超級(jí)電容器,在0.5 A/cm~3時(shí),體積電容達(dá)到142 F/cm~3(基于電極的總體積)和優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性(5000次循環(huán)后電容僅降低3%)。此外體積能量密度可以達(dá)到44.5 mWh/cm~3(功率密度為375 mW/cm~3)。4、設(shè)計(jì)了一步電沉積法在三維鎳納米線薄膜上生長(zhǎng)CoNi_2S_4納米片用于高性能的儲(chǔ)能電極。所制備的Ni@Ni-Co-S可直接用作超級(jí)電容器的電極。利用三維導(dǎo)電納米結(jié)構(gòu)的良好導(dǎo)電性和多孔納米片的特性,所制備的Ni@Ni-Co-S薄膜電極在0.5 A/cm~3時(shí)的體積容量高達(dá)392.8 C/cm~3和良好的倍率性能。組裝了基于Ni@Ni-Co-S正極和rGO-CNTs負(fù)極的混合型超級(jí)電容器。我們的器件在254.5mW/cm~3的功率密度下表現(xiàn)出高達(dá)18.4 mWh/cm~3的高能量密度,以及在10000次循環(huán)后具有90.5%電容保持率的循環(huán)性能。綜上,本文對(duì)一維鎳基納米線薄膜進(jìn)行簡(jiǎn)單的化學(xué)處理,提高電極材料的電化學(xué)性能,是一種低成本、性質(zhì)穩(wěn)定的提升材料電化學(xué)性能的手段,能夠用于其它類似的一維納米結(jié)構(gòu)中。
【學(xué)位授予單位】：上海交通大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2018
【分類號(hào)】：TM53
【圖文】：

b)不同倍數(shù)下 Ni 納米線線的掃描電鏡照片；(c)Ni 納米線的 X 射線衍射圖譜(d)Ni 納米線的熱重分析ig. 2-2 (a and b) SEM images of Ni nanowires at different magnifications. (c) XRD pattern onanowires. (d) TGA curve of Ni nanowires membrane為了獲得 Ni(OH)，Ni 薄膜在 6M 的 KOH 電解質(zhì)溶液中，在-1.0~0.1V 的

39圖 2-3 Ni 納米線薄膜以 5 mV/s 的循環(huán)伏安曲線. 2-3 Cyclic voltammetry curves of Ni nanowire membrane at 5 m

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