【摘要】：近年來,基于有機金屬鹵化物鈣鈦礦材料的太陽能電池(Perovskite solar cells,PSCs)由于其優(yōu)異的光伏性能和簡單的制備工藝而受到廣泛關(guān)注。自2009年首次報道以來,其能量轉(zhuǎn)換效率(Power conversion efficiency,PCE)已經(jīng)從3.8%猛增至23%以上。但鈣鈦礦材料穩(wěn)定性差,易分解,而且電池器件常用的貴金屬對電極(Counter electrodes,CE)和空穴傳輸材料(Hole transport materials,HTM)價格昂貴,限制了鈣鈦礦電池的商業(yè)化應用。因此,找到一種豐富廉價的材料用以取代貴金屬電極是目前電池發(fā)展的迫切需要。碳材料具有良好的導電性、柔韌性和與Au相似的功函數(shù),在電極應用上具有巨大潛力。本文我們采用碳材料代替貴金屬作為對電極,制備了無空穴傳輸層(Hole transport layer,HTL)的鈣鈦礦太陽能電池,并從鈣鈦礦制備、介孔層改性、器件結(jié)構(gòu)改善三個方面對電池進行優(yōu)化研究,以提高電池的光電性能和穩(wěn)定性。本論文的主要內(nèi)容如下:(1)將等摩爾的PbI_2和CH_3NH_3I(MAI)溶于不同體積比的DMSO-DMF溶劑中,配置鈣鈦礦前驅(qū)液。研究了不同體積比的溶劑對鈣鈦礦薄膜形貌結(jié)構(gòu)的影響。結(jié)果表明,相比于其它的鈣鈦礦薄膜,基于體積比2:8的薄膜展現(xiàn)出優(yōu)異的晶體結(jié)晶性和最高的表面覆蓋率,因此具有最強的光吸收強度。組裝器件結(jié)構(gòu)為FTO/TiO_2致密層/TiO_2-ZrO_2介孔層/MAPbI_3/CCE的電池并測試光電性能,結(jié)果表明基于體積比2:8的器件展現(xiàn)出最好的光電性能:V_(oc)=0.86 V,J_(sc)=17.09mA/cm~2,FF=0.44,η=6.48%。(2)將NH_4Cl添加到體積比為2:8的DMSO-DMF混合溶劑中,配制鈣鈦礦前驅(qū)體溶液。NH_4Cl的添加促進鈣鈦礦薄膜的進一步生長,提高了薄膜表面覆蓋率,減少了載流子復合,因此使器件獲得更高的開路電壓(V_(oc)=0.92 V)和短路電流密度(J_(sc)=19.03 mA/cm~2),進而提高了器件的能量轉(zhuǎn)換效率(η=7.84%)。(3)通過一種改進的浸漬法制備了PbTiO_3修飾TiO_2-ZrO_2介孔層(PbTiO_3-decorated介孔層)。在TiO_2-ZrO_2介孔層中引入PbTiO_3可以促進鈣鈦礦晶體的成形和生長,進而形成覆蓋率更好的鈣鈦礦薄膜�；趚=0.05 M的鈣鈦礦薄膜具有更大的晶塊尺寸、更好的薄膜質(zhì)量和更高的表面覆蓋率,而且相比于其它樣品,其在可見光區(qū)(550-750 nm)表現(xiàn)出最高的光吸收強度,表明最佳處理濃度為0.05 M。組裝器件結(jié)構(gòu)為FTO/TiO_2致密層/PbTiO_3-decorated介孔層/MAPbI_3/CCE的太陽能電池�；趚=0.05 M的器件展現(xiàn)出較低的載流子傳輸電阻和較高的復合電阻,從而獲得最好的光電性能:V_(oc)=1.00 V,J_(sc)=21.72 mA/cm~2,FF=0.49,η=10.55%。同時,電池還展現(xiàn)出優(yōu)異的穩(wěn)定性,其能量轉(zhuǎn)換效率在儲存1008 h后依然保持在其初始值的90.3%。(4)對電池結(jié)構(gòu)進行優(yōu)化,摒棄了ZrO_2絕緣層,通過浸漬法制備了MgTiO_3-TiO_2核-殼結(jié)構(gòu)介孔層。MgTiO_3殼層的存在可以抑制TiO_2/鈣鈦礦界面的載流子復合,進而提高器件開路電壓和能量轉(zhuǎn)換效率。同時,由于MgTiO_3屬于鈣鈦礦晶體結(jié)構(gòu),MAPbI_3晶體可能通過異質(zhì)成核方式在MgTiO_3表面成核和生長,從而形成結(jié)晶性更好、晶體尺寸更大的鈣鈦礦薄膜�；趚=0.10 M的鈣鈦礦薄膜表現(xiàn)出最好的結(jié)晶性和最高的表面覆蓋度,且在可見光區(qū)(550-750 nm)表現(xiàn)出最高的光吸收強度。組裝以FTO/TiO_2致密層/MgTiO_3-TiO_2介孔層/MAPbI_3/CCE為結(jié)構(gòu)的無HTL的碳基太陽能電池,測試其光電性能。隨著x值的增大,器件的V_(oc)和J_(sc)先增大后減小。當x=0.10 M時,電池取得最佳光電性能,即V_(oc)=0.95 V,J_(sc)=22.62 mA/cm~2,FF=0.48,η=10.39%。
【學位授予單位】：吉林大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TM914.4
【圖文】：

圖 1-1 世界能源發(fā)展趨勢圖[1]Fig. 1-1 Trend in development of world energy sources[1].1.2 太陽能電池1.2.1 太陽能電池的發(fā)展人類在 19 世紀中葉才開始大量使用化石能源，在這之前，使用的所有能源都是可再生能源。除了潮汐、地熱、核能之外，人類活動所需要的基本能源都來自太陽�？梢匀绱丝偨Y(jié)，太陽提供了地球表面一切的能源，有了太陽，萬物才能生長；有了太陽，一切才會發(fā)生，我們所利用的都是直接或者間接的太陽能。相對于化石能源污染環(huán)境、水能投資巨大、風能不穩(wěn)定，太陽能是最清潔、最直接、最穩(wěn)定的能源。太陽能可以直接轉(zhuǎn)化為多種能量，其中電能是最實用、最常見的能量轉(zhuǎn)化。太陽能電池就是直接利用太陽能發(fā)電的裝置，一般是由一種光電半導體薄片組成，通過光電效應或者光化學效應直接將光能轉(zhuǎn)化為電能，只要被一定

圖 1-2 單晶硅太陽能電池工作原理圖Fig. 1-2 Working principle diagram of single-crystal silicon solar cells.1.2.3 太陽能電池的分類隨著人類對可再生能源的開發(fā)利用，新型太陽能電池不斷被廣大科研工作者研究開發(fā)，太陽能電池家族的成員也越來越多。圖 1-3 是美國可再生能源實驗室（NREL）在 2015 年統(tǒng)計的各種太陽能電池的發(fā)展歷程，涵蓋了所有電池認證后

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本文編號：2727196