【摘要】：生物質(zhì)和生物質(zhì)廢棄物是理想的能源和碳基化學品來源,在制備化學品、燃料及發(fā)電等相關領域的應用研究已取得一定進展。雖然目前已可以利用生物質(zhì)制備出化學品和燃料,但是直接使用天然生物質(zhì)的作為底物時的研究進展緩慢,相關的技術儲備嚴重不足,影響了其規(guī)模化的應用前景。而且目前的生物質(zhì)發(fā)電技術多使用燃燒發(fā)電,能源轉(zhuǎn)化效率低,難以實現(xiàn)生物質(zhì)能向電能的高效轉(zhuǎn)化。為實現(xiàn)生物質(zhì)能向電能的高效轉(zhuǎn)化,應運而生了可實現(xiàn)生物質(zhì)與電能低溫下直接轉(zhuǎn)變的生物質(zhì)液流燃料電池呈現(xiàn)出較好的綜合性能。然而,目前已報道研究的生物質(zhì)液流燃料電池的陰陽極氧化劑多采用多金屬氧酸鹽等,價格昂貴、合成過程復雜、發(fā)電效率低。本課題首先研究了豐富價廉的生物質(zhì)廢棄物甘蔗渣的氧化降解方法、降解機理及動力學行為,優(yōu)化出低電位陽極電解液的適宜制備方法。然后研究了高電位陰極電解液的制備及再生方法,并進一步構(gòu)建了直接生物質(zhì)液流燃料電池系統(tǒng),系統(tǒng)研究了電池的各項性能,優(yōu)化出甘蔗渣直接高效轉(zhuǎn)化為電能的適宜條件。主要研究工作如下:(1)研究了利用氯化鐵氧化降解甘蔗渣,制得高價值化學品的方法。采用FT-IR、XRD、SEM、HPLC表征方法分析了降解產(chǎn)物,結(jié)果表明,甘蔗渣在反應時半纖維素和木質(zhì)素結(jié)構(gòu)都不同程度地發(fā)生了改變,無定形部分被降解結(jié)晶度發(fā)生了改變,表面結(jié)構(gòu)發(fā)生顯著變化,半纖維素和纖維素等物質(zhì)分解成高附加值化學品。探索了甘蔗渣氧化降解機理,在氯化鐵鹽酸溶液的強氧化作用下,大分子有機物質(zhì)逐漸分解生成一些中間產(chǎn)物,隨后進一步分解生成呋喃類平臺化學品(如5-羥甲基糠醛和糠醛等)。此外,以甘蔗渣氧化降解的典型中間產(chǎn)物葡萄糖為例,深入研究了氯化鐵氧化降解生物質(zhì)的動力學,探索了反應溫度、時間和原料組成等動力學參數(shù)對反應速率的影響,進而得出該降解反應的反應活化能和動力學方程。(2)研究了甘蔗渣作為直接燃料時,液流燃料電池鐵-釩體系的構(gòu)建方法及其性能。探究了反應溫度、甘蔗渣的用量和氯化鐵的用量等參數(shù)對陽極電解液制備的影響。研究了甘蔗渣為直接燃料的鐵-釩體系液流燃料電池的相關性能,結(jié)果表明,甘蔗渣氧化降解溫度110℃、甘蔗渣用量2.0 g、FeCl_3用量1.5 mol L~(-1)時制備的陽極低價鐵電解液與另外制備的高價釩陰極電解液,在電池的測試溫度90℃、測試流速10 mL min~(-1),運行性能較佳,即開環(huán)電壓0.7 V、最大電流密度1500 mA cm~(-2)、最大功率密度達到240 mW cm~(-2),這表明甘蔗渣用作直接燃料的可行性。當輸出電壓恒定,鐵-釩體系液流燃料電池對外持續(xù)放電時,電流密度穩(wěn)定在250 mA cm~(-2),電池基本可以穩(wěn)定地對外供電,該結(jié)果進一步表明甘蔗渣用作直接燃料的可行性,甘蔗渣可以通過鐵-鐵體系液流燃料電池將生物質(zhì)能轉(zhuǎn)化為電能,實現(xiàn)生物質(zhì)廢棄物的高效轉(zhuǎn)化利用。此外,還分析了甘蔗渣為直接燃料的鐵-釩體系液流燃料電池工作原理,從理論上說明甘蔗渣通過該燃料電池轉(zhuǎn)化為電能具有可行性。(3)研究了甘蔗渣作為直接燃料時,液流燃料電池鐵-鐵體系的構(gòu)建方法及其性能。探究了氯化鐵溶液濃度對陰極電解液性能的影響,以及陰極氯化鐵溶液的再生方法。研究了甘蔗渣為直接燃料的鐵-鐵體系液流燃料電池的相關性能,結(jié)果表明,甘蔗渣氧化降解溫度110℃、甘蔗渣用量2.0 g、FeCl_3用量1.5 mol L~(-1)時制備的陽極低價鐵電解液與另外制備的陰極高價鐵電解液,在電池的測試溫度90℃、測試流速10 mL min~(-1)時,運行性能較佳,即開環(huán)電壓0.44 V、最大電流密度780 mA cm~(-2)、最大功率密度達到50 mW cm~(-2),這表明甘蔗渣用作直接燃料的可行性。當恒定輸出電壓,鐵-鐵體系液流燃料電池對外持續(xù)放電時,電流密度穩(wěn)定在200 mA cm~(-2),電池基本可以穩(wěn)定地對外供電,該結(jié)果進一步表明甘蔗渣可直接作為燃料,通過鐵-鐵體系液流燃料電池將生物質(zhì)能轉(zhuǎn)化為電能,實現(xiàn)生物質(zhì)廢棄物的高效轉(zhuǎn)化利用。同時,探究了陰極電解液再生的條件,結(jié)果發(fā)現(xiàn)硝酸在陰極電解液再生時起著關鍵作用。此外,還分析了甘蔗渣為直接燃料的鐵-鐵體系液流燃料電池工作原理,從理論上說明甘蔗渣通過該燃料電池轉(zhuǎn)化為電能是完全可行的。
【圖文】：

已經(jīng)引起人們的廣泛關注[5-7]。但是，如圖 1-1 所示，次能源供應是可再生能源，因而潛力巨大[1]。另外，生再生、天然碳資源，一直都被人們用作化學品生產(chǎn)的原基化學品的理想替代資源[8-10]。因而，作為能源和碳資，既可有效解決能源和碳資源問題，又可改善生態(tài)環(huán)境理論和實際意義。

生物質(zhì)和生物質(zhì)廢棄物，主要存在形式有秸稈、農(nóng)產(chǎn)品加工廢棄物、林業(yè)廢棄物、質(zhì)資源存在形式豐富、種類繁多，同時又碳資源更為復雜[13-15]。目前，生物質(zhì)資源燃料制備以及發(fā)電等[16-45]�；瘜W品轉(zhuǎn)化技術制備多種化學品，在這些轉(zhuǎn)化過的廣泛關注[16-23]。既有直接將生物質(zhì)轉(zhuǎn)]，，先將生物質(zhì)原料轉(zhuǎn)化為一些中間平臺化（山梨醇、木糖醇）、呋喃類（糠酵、5-羥）等，再將平臺化學品轉(zhuǎn)化為目標化學品
【學位授予單位】：廣東工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2019
【分類號】：TM911.4;TK6

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本文編號：2691764