發(fā)布時(shí)間：2020-05-26 13:36

【摘要】：固體氧化物燃料電池(SOFC)是一種能量轉(zhuǎn)換裝置,可以通過(guò)電化學(xué)反應(yīng)將燃料中的化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能。這種轉(zhuǎn)換方式具有高效率、零(低)排放、燃料適應(yīng)性強(qiáng)等眾多優(yōu)點(diǎn),因此受到了社會(huì)的廣泛關(guān)注。但傳統(tǒng)的SOFC需要在高溫(800-1000℃)下運(yùn)行才能保證電池的高功率密度,高溫運(yùn)行對(duì)于SOFC快速推向市場(chǎng)是比較大的缺點(diǎn),如何實(shí)現(xiàn)SOFC的中低溫化運(yùn)行對(duì)于研究工作者是一種挑戰(zhàn)。本文主要圍繞電池材料的選擇和制備方法對(duì)實(shí)現(xiàn)電池的中低溫化進(jìn)行探討研究。(1)采用固相反應(yīng)法合成了A缺位的LSM95陰極粉體,經(jīng)過(guò)XRD表征,確定了LSM95具有穩(wěn)定的鈣鈦礦結(jié)構(gòu),并且與電解質(zhì)SSZ在1250℃的高溫下具有良好的化學(xué)相容性。經(jīng)過(guò)熱膨脹系數(shù)的測(cè)定,確定了3YSZ、LSM95和SSZ在25-800℃下具有良好的熱匹配性。通過(guò)測(cè)定材料的電導(dǎo)率,確定了LSM95和SSZ具有優(yōu)越的電導(dǎo)率。經(jīng)過(guò)測(cè)定3YSZ-LSM95陰極復(fù)合材料的孔隙率和電導(dǎo)率,確定了3YSZ和LSM95粉體作為復(fù)合陰極的質(zhì)量比為5:5,造孔劑炭化淀粉用量為10%wt.。(2)干壓法制備了電解質(zhì)支撐的NiO-SSZ|SSZ|LSM95-3YSZ單電池,在600-800℃間的功率密度分別為22.07、32.45、56.13、87.01和125.12mW/cm~2。流延法制備了陰極支撐的NiO-SSZ|SSZ|LSM95-3YSZ單電池,在600-800℃間的功率密度分別為7.16、13.49、23.12、35.64和49.76mW/cm~2。從功率密度的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析可知,流延法制備的電池性能并不理想,經(jīng)過(guò)查閱文獻(xiàn)發(fā)現(xiàn),陰極活性和電解質(zhì)層之間增加一層過(guò)渡層,可以有效地提高電池的功率密度,所以下一步實(shí)驗(yàn)就是增加過(guò)渡層,然后對(duì)電池的性能進(jìn)行研究。(3)由于前面工作流延得到的NiO-SSZ|SSZ|LSM95-3YSZ陰極支撐型電池的性能并不理想,所以對(duì)流延結(jié)構(gòu)進(jìn)行了優(yōu)化,在支撐層與電解質(zhì)層之間增加了過(guò)渡層,流延了陰極支撐的SSZ|SSZ-LSM95|LSM95-3YSZ三層結(jié)構(gòu),然后以絲印的方法在三層結(jié)構(gòu)上制備了NiO-SSZ和NiO-CGO復(fù)合陽(yáng)極,H_2為燃料時(shí),以NiO-SSZ為復(fù)合陽(yáng)極的電池在700-900℃間的功率密度分別為63.27、83.23、115.32、135.71和162.58 mW/cm~2。以NiO-CGO為復(fù)合陽(yáng)極的電池在700-900℃間的功率密度分別為36.69、50.59、63.69、75.36和86.73mW/cm~2。與NiO-SSZ|SSZ|LSM95-3YSZ陰極支撐型電池的性能進(jìn)行對(duì)比,不難看出,增加了過(guò)渡層的電池性能明顯增高,說(shuō)明流延法制備陰極支撐型SOFC加入過(guò)渡層的必要性。(4)采用溶膠-凝膠法合成了LSCrM陽(yáng)極粉體,通過(guò)XRD對(duì)其晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征,確定了其成相溫度。流延法制備了以陰極支撐的SSZ|LSM95-3YSZ雙層結(jié)構(gòu),通過(guò)浸漬法在雙層結(jié)構(gòu)上制備了LSCrM-CeO_2陽(yáng)極。研究了不同浸漬量對(duì)電池性能的影響,發(fā)現(xiàn)浸漬量與電池的性能在一定范圍內(nèi)呈正相關(guān)。然后CH_4作為燃料,探討了LSCrM-CeO_2陽(yáng)極材料的抗積炭性能,電池在600-800℃間的功率密度分別為1.68、4.70、12.40、28.08和54.78 mW/cm~2,且以46.50mA/cm~2的小電流密度進(jìn)行放電測(cè)試,功率密度測(cè)試前為54.78 mW/cm~2,測(cè)試后為68.20 mW/cm~2。電池的性能沒(méi)有出現(xiàn)明顯的衰減,說(shuō)明電池在甲烷氣氛中沒(méi)有積碳的出現(xiàn),從測(cè)試后電池的SEM圖中也可以看出陽(yáng)極表面幾乎沒(méi)有碳顆粒,進(jìn)一步證實(shí)了LSCrM-CeO_2陽(yáng)極材料具有一定的抗積炭能力。該論文有圖60幅,表11個(gè),參考文獻(xiàn)113篇。
【圖文】：

固體氧化物電解質(zhì)有兩種作用，一是傳遞氧離子，二是分隔燃料和氧化劑。工作原理如圖 1-1 所示。圖1-1 固體氧化物燃料電池工作原理圖Fig.1-1 Schematic of the working principle of SOFC

可通過(guò) Nernst 方程[19]求得：2220ln ln4 2Hr OH OPRT RTE E PF F P 態(tài)下的電池電動(dòng)勢(shì)，如下式：0ln4iRTE KF rE = ，可轉(zhuǎn)換為：反應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn) Gibbs 自由能；0 H為電池反應(yīng)的熵變；z 為 1 mol 燃料在電池中發(fā)生反應(yīng)轉(zhuǎn)移。的熱力學(xué)效率為：TGfH
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)礦業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TM911.4;TB34

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2681920