【摘要】：超級(jí)電容器作為一種介于傳統(tǒng)可充鋰離子電池和靜電電容器之間的高效電化學(xué)儲(chǔ)能器件,因具有長(zhǎng)循環(huán)壽命,快速充放電能力,高功率密度以及環(huán)境友好等諸多特點(diǎn),在航空航天、能源化工、電子設(shè)備等應(yīng)用領(lǐng)域中受到廣泛關(guān)注。目前,混合型超級(jí)電容器作為一種新型電荷存儲(chǔ)器件展示了很大的發(fā)展?jié)摿?它不僅可以以電化學(xué)雙層材料為動(dòng)力源,而且可以以電池型/贗電容器材料為能量源,能同時(shí)提高功率和能量密度,來(lái)滿足實(shí)際應(yīng)用需要。因此本論文根據(jù)過(guò)渡金屬氧化物與多孔碳的電化學(xué)協(xié)同作用的優(yōu)勢(shì),制備出幾種過(guò)渡金屬氧化物與多孔碳復(fù)合材料用作超級(jí)電容器電極材料,表現(xiàn)出優(yōu)良的電化學(xué)性能,具體內(nèi)容如下:1.采用化學(xué)還原法制備了蜂窩狀結(jié)構(gòu)的Co-W-B氧化物復(fù)合材料。電化學(xué)測(cè)試表明,Co-W-B復(fù)合材料在電流密度為2 A g~(-1)時(shí),比電容為306.3 F g~(-1)。經(jīng)過(guò)2500次循環(huán)后,電容仍保持在初始電容的89.2%。該工作采用簡(jiǎn)單的方法制備了特殊形貌的Co-W-B氧化物復(fù)合材料,具有高的比表面積和優(yōu)異的電化學(xué)性能,在超級(jí)電容器電極材料領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。2.以浸漬了Ni~(2+)和Co~(2+)離子的ZIF-8為前驅(qū)體,通過(guò)熱解法制備了負(fù)載高度分散的CoO-NiO納米顆粒的ZIF-8多孔碳復(fù)合材料(CoO-NiO@ZIF-C)。在電流密度為1 A g~(-1)時(shí),CoO-NiO@ZIF-C的比電容為552.3 F g~(-1)。以還原氧化石墨烯為負(fù)極,CoO-NiO@ZIF-C為正極,組裝的非對(duì)稱(chēng)超級(jí)電容器的最大能量密度為43.5 Wh kg~(-1),功率密度為1892.1 W kg~(-1),并且表現(xiàn)出良好的循環(huán)穩(wěn)定性。3.提出了一種制備Co-Ni氧化物高度分散三維類(lèi)石墨烯碳納米片(CoO-NiO/3DG)的新方法。將Co和Ni離子首先與生物聚合物形成絡(luò)合物,隨后進(jìn)行碳化和低溫氧化,制備出碳納米材料與金屬氧化物復(fù)合材料。所制備樣品表現(xiàn)出獨(dú)特的結(jié)構(gòu),在1 A g~(-1)的電流密度下提供1586 F g~(-1)的比電容,10000次循環(huán)后的電容保持率為94.5%。通過(guò)DFT計(jì)算證實(shí),由于CoO和NiO之間的協(xié)同耦合作用,材料表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能。4.在柔性碳纖維上生長(zhǎng)出規(guī)整排列的二氧化鉬和氮摻雜碳復(fù)合材料(MoO_2@NC)和銅鈷硫化物(CuCo_2S_4)管狀納米結(jié)構(gòu)材料。由MoO_2@NC作為負(fù)極和CuCo_2S_4作為正極組裝成的柔性準(zhǔn)固態(tài)非對(duì)稱(chēng)超級(jí)電容器器件在800 W kg~(-1)的功率密度下實(shí)現(xiàn)65.1 Wh kg~(-1)的超高能量密度。在5,000次循環(huán)后具有90.6%的電容保持率,2,000次彎曲循環(huán)后,容量保持率為92.2%。該研究為開(kāi)發(fā)具有優(yōu)異電化學(xué)性能的柔性超級(jí)電容器電極材料提供了一種新策略。
【圖文】：

基于碳基過(guò)渡金屬氧化物復(fù)合材料的超級(jí)電容器研究2圖1-1 在不同的電能存儲(chǔ)技術(shù)中的功率和能量性能（圖中顯示的時(shí)間是放電時(shí)間，通過(guò)能量密度除以功率密度得到[4]）表面處理降低了集電極/活性材料界面處的接觸電阻。對(duì)于使用有機(jī)電解液的超級(jí)電容器，使用處理過(guò)的鋁箔或者柵極作為集電器。使用具有增加接觸面積的納米結(jié)構(gòu)集電器是控制集電器/活性材料界面的一種方式。廣泛使用的測(cè)量是比電容，以 Fg-1表示電極材料的固有電容。比電容在一定程度上代表著材料性能的優(yōu)良，但是它不一定能夠決定電容的大小。還有其它因素會(huì)影響電容，例如電導(dǎo)率（材料和電極粒子之間的電導(dǎo)率），它控制電子和離子轉(zhuǎn)移到材料中[15]。工作溫度范圍是另一個(gè)需要指出的特征，使用超級(jí)電容器可以實(shí)現(xiàn)低至 40oC 的高功率性能[16]

和額外的贗電容結(jié)合而實(shí)現(xiàn)的。因此，，超級(jí)電容器甚至可以為每個(gè)器件存儲(chǔ)數(shù)千法拉，遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)靜電電容器存儲(chǔ)的微法或毫法拉。圖1-2 （a-d）EDLC和不同類(lèi)型的贗電容電極的電荷存儲(chǔ)機(jī)制示意圖[4]與電池相比，超級(jí)電容器可以在幾秒或幾分鐘的時(shí)間內(nèi)提供快速的充電和放電速率。除了高功率密度外，超級(jí)電容器還具有一些優(yōu)于電池的特點(diǎn)，例如高操作安全性，長(zhǎng)循環(huán)壽命，高效率和高性能穩(wěn)定性。將超級(jí)電容器與電池區(qū)分開(kāi)來(lái)的另一個(gè)主要電化學(xué)特征是，在恒定電流充電時(shí)（或放電時(shí)減小）總是存在線性電壓增加。超級(jí)電容器的 CV 曲線應(yīng)保持矩形，而在充電/放電過(guò)程中電流幾乎恒定。另一方面，電池顯示突出和分離的峰位，具有顯著的法拉第反應(yīng)。超級(jí)電容器的恒電流充電/放電（GCD）曲線呈現(xiàn)具有恒定斜率值的傾斜形狀。相比之下
【學(xué)位授予單位】：桂林電子科技大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類(lèi)號(hào)】：TM53;TB33

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