【摘要】：固體氧化物直接碳燃料電池(Solid Oxide-Direct Carbon Fuel Cells,SO-DCFCs)作為一種高效的電能轉(zhuǎn)換裝置,可以將碳基燃料的化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能,具有可利用燃料范圍廣、能量轉(zhuǎn)換效率高、產(chǎn)生的CO_2易捕集等優(yōu)點(diǎn)。盡管不同特性的碳基燃料(如煤、石墨、炭黑、石油焦等)具備在SO-DCFC中實(shí)現(xiàn)轉(zhuǎn)化利用的潛能,但是相比于其它碳基燃料,生物質(zhì)來源廣泛、具有可再生性、低硫低灰含量等突出優(yōu)勢,研究其在SO-DCFC中轉(zhuǎn)化利用具有實(shí)際應(yīng)用意義�，F(xiàn)階段對生物質(zhì)在SO-DCFC的研究還處于基礎(chǔ)理論和實(shí)驗(yàn)室研究階段,存在峰值功率密度較低、放電衰減過快等問題。學(xué)者們提出了兩個關(guān)鍵研究點(diǎn):一是生物質(zhì)燃料特性與其電化學(xué)性能的關(guān)系;二是生物質(zhì)熱解三態(tài)產(chǎn)物的電化學(xué)貢獻(xiàn)、衰減特性和積碳控制。針對這兩點(diǎn)展開了三個方面的研究:首先是生物質(zhì)的電化學(xué)性能,探究生物質(zhì)電化學(xué)與燃料特性的關(guān)系;其次是生物質(zhì)熱解氣電化學(xué)及甲苯轉(zhuǎn)化利用,探究熱解氣及甲苯的電化學(xué)貢獻(xiàn)及衰減機(jī)理;最后是錫陽極中生物質(zhì)電化學(xué)轉(zhuǎn)化利用,探究錫的作用機(jī)理和效果。具體研究內(nèi)容和結(jié)論如下:使用電化學(xué)工作站測試兩種典型生物質(zhì)(稻稈、木屑)的電化學(xué)性能,發(fā)現(xiàn)直接利用生物質(zhì)原樣時能得到較大的峰值功率密度(~0.140 W/cm~2,1123 K),但是放電衰減較快。對生物質(zhì)烘焙預(yù)處理,能緩解放電衰減(衰減速率改善41.2%),但峰值功率密度卻沒有得到提升;對生物質(zhì)熱解預(yù)處理,峰值功率密度在1073和1123 K顯著提高10-20%,衰減速率改善75.9%,其陽極反應(yīng)主要是C-CO_2氣化和CO的電化學(xué)氧化,增大CO_2濃度會稀釋CO濃度并降低電化學(xué)性能,且熱解焦-CO_2氣化反應(yīng)速率受其灰分含量的影響。熱解氣熱力學(xué)平衡顯示,在373-1273 K溫度范圍內(nèi)CO和H_2從0增到65%和40%,CO_2/CH_4/H_2O則在下降;C含量從50%(373 K)降到0(973 K),甲苯會提高每個溫度下的C含量和最終消失溫度(約1100 K)。理論開路電壓表示,在873 K-1173 K內(nèi)電池的開路電壓在1.22-1.32 V之間。電化學(xué)實(shí)驗(yàn)表明從1023 K升到1123 K,電池峰值功率密度提高了15.4%;加入甲苯能使1023 K和1073 K下峰值功率密度分別提高3.74%和3.18%,但1123 K下功率密度會減少6.40%,可能是高溫下甲苯快速裂解導(dǎo)致積碳嚴(yán)重,這也使放電衰減速率更快。陽極表征后發(fā)現(xiàn)積碳主要以石墨態(tài)、C-O和O-C=O形式存在,高含量石墨態(tài)(75%-95%)使積碳更難被氧化脫除。為了消除積碳的不利影響并提高電池的電化學(xué)性能,嘗試在陽極中加入錫(Sn),探究錫的作用效果及機(jī)理。在熱重中測試發(fā)現(xiàn),錫能顯著改變生物質(zhì)的熱解特性,熱解氣組分發(fā)生變化(H_2從24%增加到53%,CO/CO_2/CH_4各有不同程度的減少),并且錫對C-CO_2氣化反應(yīng)和CO的電化學(xué)氧化有良好的催化作用。電化學(xué)測試表明,錫能緩解陽極積碳,在1023 K下能提升電池極化性能(原樣、熱解焦、熱解氣和熱解氣甲苯混合氣的功率密度分別增長了47.0%、61.7%、12.5%和20.0%),但在1073 K和1123 K下功率減小(分別下降30.7%、5.89%、53.2%和37.5%),可能是過多SnO_2破壞陽極多孔結(jié)構(gòu),影響原有較平穩(wěn)、持久的放電過程,電池的電化學(xué)性能大幅衰減。
【圖文】：

華 中 科 技 大 學(xué) 碩 士 學(xué) 位 論 文3) 碳?xì)浠衔镌陔姵刂蟹磻?yīng)會產(chǎn)生積碳，在高溫下陽極表面和多孔結(jié)構(gòu)中會富集積碳，其結(jié)構(gòu)容易被破壞，嚴(yán)重影響電池的電化學(xué)性能，然而目前尚未有較有效的方法來脫除積碳，或消除積碳的不利影響。1.4 本文主要研究內(nèi)容針對上述待研究的問題，本文對生物質(zhì)在 SO-DCFC 中電化學(xué)轉(zhuǎn)化利用進(jìn)行了研究，希望能解決生物質(zhì)利用中的部分問題，揭示生物質(zhì)電化學(xué)轉(zhuǎn)化過程中的關(guān)鍵問題。本論文的研究技術(shù)路線如圖 1-2 所示，具體內(nèi)容如下：

圖 2-1 烘焙/熱解實(shí)驗(yàn)裝置同熱處理溫度下的生物質(zhì)樣品的特性，對生析、元素分析和 BET 孔隙結(jié)構(gòu)測試，，得到采用西班牙 Las Navas 公司的工業(yè)分析儀（）、固定碳（FC）、灰分（A）含量。采用德國 Elementar 公司的 Vario Micro cub中的 C、H、N 元素的百分比，再通過差減法計(jì)Brunauer-Emmett-Teller）：采用美國麥克儀ASAP2020 型）進(jìn)行比表面積分析，樣品的到。業(yè)分析可以看出，稻稈（RS）和木屑（SD5.5 %；它們的固定碳含量十分相似，分別是典型生物質(zhì)的灰分含量相差很大，木屑幾乎
【學(xué)位授予單位】：華中科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TK6;TM911.4

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本文編號：2646365