【摘要】：全固態(tài)固體電解質(zhì)電池由于其長(zhǎng)壽命、高能量密度和高功率密度等特點(diǎn),作為下一代儲(chǔ)能設(shè)備而受到了廣泛的關(guān)注,其中,具有高離子電導(dǎo)率,高鋰離子遷移數(shù),以及良好的機(jī)械性能的硫化物電解質(zhì),可以通過(guò)簡(jiǎn)單的混合及冷壓方法制備。因而,在實(shí)際應(yīng)用中,需要一種簡(jiǎn)單的硫化物電解質(zhì)合成工藝和高效的全固態(tài)電池制造工藝。本文成功制備硫化物電解質(zhì)Li_(10)GeP_2S_(12),并探究了不同熱處理溫度對(duì)電解質(zhì)性能的影響,測(cè)試其室溫下離子電導(dǎo)率、電化學(xué)窗口、熱力學(xué)穩(wěn)定性以及化學(xué)穩(wěn)定性。研究確定在700℃下熱處理的電解質(zhì),其離子電導(dǎo)率最好,室溫下為4.92×10~(-3) S·cm~(-1)。通過(guò)直流極化測(cè)試,計(jì)算電解質(zhì)電子電導(dǎo)數(shù)量級(jí)在10~(-8) S·cm~(-1),電解質(zhì)在5 V以下保持穩(wěn)定。本文使用磷酸鋰對(duì)鈷酸鋰進(jìn)行包覆,對(duì)于電池容量有一定的改善作用,所組裝全固態(tài)電池的容量保持率較低,放電比容量最高為50·mAhg~(-1),電池的容量衰減速率較快。在硫化物電解質(zhì)與鋰金屬負(fù)極之間,增加聚合物作為緩沖物質(zhì)界面,在電極與電解質(zhì)之間構(gòu)成整體,可以較好地解決固態(tài)電池的界面問(wèn)題。將硫化物與聚合物機(jī)械疊加,組裝鋰對(duì)稱電池,電池循環(huán)穩(wěn)定性好,極限電流密度增大為1.0 mA·cm~(-2),可以持續(xù)700 h的恒電流充放電循環(huán),且極化電壓穩(wěn)定。將具有聚合物軟界面的硫化物電解質(zhì)與鈮酸鈦,鋰金屬電極組裝全固態(tài)電池,在0.05 C的條件下首次比容量可以達(dá)到300 mAh g~(-1),無(wú)論是使用粉末燒結(jié)材料還是壓片燒結(jié)材料,循環(huán)穩(wěn)定性良好,說(shuō)明作為界面層,聚合物能有效提升固態(tài)電池的循環(huán)穩(wěn)定性,同時(shí)隔開(kāi)LGPS電解質(zhì)后,一定程度上阻礙了其與鋰金屬負(fù)極之間發(fā)生副反應(yīng),減少由此導(dǎo)致的不可逆容量損失。
【圖文】：

哈爾濱工業(yè)大學(xué)工學(xué)碩士學(xué)位論文體電解質(zhì)，其鋰離子電導(dǎo)率可以與傳統(tǒng)液態(tài)電解質(zhì)相接近，如圖 1-1 所示 thio-LISICON 類的 Li10GeP2S12電解質(zhì)可以達(dá)到 1.2 102S·cm1的離子電化學(xué)窗口提高到 5 V，Li6PS5X(X=Cl, Br, I)[18,19,20]電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率03S·cm1。此外，如 67(75Li2S-25P2S5)-33LiBH4[21]和 30Li2S-26B2S3-44LiI摻雜導(dǎo)電鋰鹽的電導(dǎo)率也可達(dá)到約 2 103S·cm1。

哈爾濱工業(yè)大學(xué)工學(xué)碩士學(xué)位論文·cm1，并且在室溫下，與鋰金屬之間表現(xiàn)出較高的穩(wěn)定性。此用了如無(wú)水乙腈（ACN）[36,37,38]（見(jiàn)圖 1-2），，乙酸乙酯[39]、N-甲醇二甲醚（DME）[42]等成功制備了二元硫化物電解質(zhì)(100-x)L化學(xué)法所制備的硫化物電解質(zhì)存在的電導(dǎo)率較球磨法所制備的研究推測(cè)是由于樣品中溶劑和殘留非晶相的雜質(zhì)會(huì)在晶粒間界，導(dǎo)致其導(dǎo)電性低。
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TM912

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