【摘要】：能源危機(jī)使發(fā)展新型能源成為當(dāng)前最緊急的任務(wù)之一,燃料電池由于能量效率高、環(huán)境友好和可持續(xù)等特點(diǎn),得到了廣泛的關(guān)注。傳統(tǒng)燃料電池的電極材料通常是由鉑、釕、銥等貴金屬催化劑組成的,雖然其催化效率高,但是有限的儲(chǔ)量、高昂的價(jià)格和較差的穩(wěn)定性限制了燃料電池的大規(guī)模商業(yè)化應(yīng)用。因此制備一種催化活性高,成本低,穩(wěn)定性好的電催化劑是非常必要的。目前正在研究的具有高效活性位點(diǎn)的材料包括不含金屬的雜原子(N,P,S)摻雜碳材料,過渡金屬氮摻雜(M-N-C、M為鐵、鈷、鉬、鎳、鈮)材料、金屬氧化物、過渡金屬酞菁(卟啉)及其與碳納米材料復(fù)合物。其中,過渡金屬雜原子摻雜材料由于具有高的電化學(xué)催化活性和優(yōu)異的穩(wěn)定性成為目前研究的熱點(diǎn)。本論文主要包括以下二個(gè)部分:(1)采用硬模板法合成一種新型的Fe_3C納米顆粒負(fù)載的3D多孔氮摻雜碳(Fe_3C/NC)作為高效的氧還原催化劑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,催化劑的電催化活性取決于熱分解溫度及前體的組分,在1000℃熱解時(shí)獲得的材料(命名為Fe_3C/NC-1000)的催化劑電催化活性最好,與Pt/C(20 wt.%Pt)相比具有更正的起始和半波電位,并且顯示出較好的甲醇交叉反應(yīng)耐受性,在經(jīng)過3000次循環(huán)伏安測試后,起始電位和半波電位偏移的程度可以忽略不計(jì)。(2)采用微乳法成功合成一種新型的鋅鈷硫氮共摻雜碳空心球材料(Zn@Co/NSC)作為高效的酸堿性介質(zhì)中的氧還原反應(yīng)催化劑(軟模板)。該方法將微乳的球形結(jié)構(gòu)與MOFs的生長特性相結(jié)合,制備出具有空心球形結(jié)構(gòu)的Zn@Co/NSC催化劑。催化劑在堿性和酸性介質(zhì)中的氧還原起始電位分別為1.0和0.882 V,同時(shí)催化劑還具有良好的穩(wěn)定性和耐甲醇性。
【圖文】：

圖 1.1 燃料電池示意圖.3 燃料電池的應(yīng)用(1)航天領(lǐng)域：早在上個(gè)世紀(jì)燃料電池技術(shù)就運(yùn)用到航天領(lǐng)域當(dāng)中，燃料電效的特點(diǎn)使其成為航天技術(shù)的首選，可以安裝在宇宙飛船和航天飛機(jī)的動(dòng)力例如，美國在上世紀(jì)將燃料安裝在 Apollo 宇宙飛船上，這艘飛船完成了將飛行任務(wù)，累計(jì)飛行超過 10000 小時(shí)，這說明燃料電池的可靠性非常高。(2)潛艇方面：用燃料電池作為動(dòng)力源的潛艇具有續(xù)航時(shí)間長，安靜，隱蔽點(diǎn)。(3)電動(dòng)汽車：隨著汽車使用量的增加，傳統(tǒng)燃料內(nèi)燃機(jī)帶來的環(huán)境污染日使用燃料電池作為動(dòng)力源是最佳的方案。近 20 年以來各國政府大力發(fā)展燃車，已經(jīng)取得了不小的成果，目前已知燃料電池汽車還在試用階段，需要不技術(shù)改進(jìn)，使技術(shù)更穩(wěn)定成熟。(4)燃料電池固定式、分散站：目前最普遍的發(fā)電站是火力發(fā)電站，污染大。燃料電池作為低碳，減排的清潔發(fā)電技術(shù)，得到人們大力發(fā)展，目前遇到

圖 1.3 催化劑 HPC-Fe/N-700 的整體合成工藝圖，，Mohammad Rafiee1 課題組[109]以 SBA-15 為模板并混合 1-甲基硫酸氫鹽(MPIHS)和鳥嘌呤作為前體在 800、900 和 1000°C 氬氣環(huán)氫氧化鉀溶液除去模板，得到了有序的介孔碳結(jié)構(gòu)(OMCS)。催化RR 性能測試如圖 1.4 所示。實(shí)驗(yàn)探究了溫度、氮含量、以及 SBA石墨化程度、含氮量和孔道結(jié)構(gòu)的影響，結(jié)果表明，溫度升高有利墨化程度，增加鳥嘌呤加入量有利于增大催化劑的含氮量，模板的勻多孔的結(jié)構(gòu)。催化劑的電化學(xué)測試表現(xiàn)出良好的 ORR 活性和抗主要?dú)w因于它具有高比表面積的孔道結(jié)構(gòu)與適度的石墨化程度。
【學(xué)位授予單位】：長春理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號(hào)】：TM911.4;TQ127.11

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：2622555