【摘要】：隨著世界經(jīng)濟(jì)現(xiàn)代化的發(fā)展,能源問題和生態(tài)問題日趨嚴(yán)重。對發(fā)展綠色、可再生和高效率的能源轉(zhuǎn)換方法以及新的能源儲存材料有很高的需求。多孔炭材料由于其高比表面積、優(yōu)良的熱穩(wěn)定性和高導(dǎo)電性等優(yōu)點(diǎn),使其在儲能和電化學(xué)等領(lǐng)域得到重要的應(yīng)用。本文采用生物質(zhì)或其衍生物為碳源、氮源、磷源,冷凍干燥及高溫碳化/活化過程,制備了生物質(zhì)基雜原子摻雜多孔炭材料。生物質(zhì)基雜原子摻雜多孔炭材料合成過程加入金屬鹽,制備了金屬磷化物/生物質(zhì)基雜原子摻雜多孔炭復(fù)合材料。研究了所制備復(fù)合材料的超級電容器性能和電催化性能。研究發(fā)現(xiàn):(1)植酸的加入量、碳化/活化溫度對多孔炭比表面積和孔體積影響很大,其中碳化溫度為900℃植酸幾丁質(zhì)質(zhì)量比為3:1時得到的材料比表面積(1626 cm~2 g~(-1))和孔體積(0.91 cm~3 g~(-1))最大。通過SEM、TEM、XRD、BET等對氮磷共摻雜多孔碳材料表面形貌與結(jié)構(gòu)特征的研究表明,氮磷共摻雜多孔炭材料具有較高的比表面積和豐富的微/介孔孔道結(jié)構(gòu)。在超級電容器測試中,掃速為2 mV s~(-1)下的電容量為157 mAh g~(-1),即使在較高的掃速5 mV s~(-1)下,電容量仍為128 mAh g~(-1)。(2)在合成生物質(zhì)基雜原子摻雜多孔炭材料過程中加入金屬鹽七鉬酸銨,經(jīng)高溫碳化后生成磷化鉬,得到磷化鉬/生物質(zhì)基雜原子摻雜多孔炭復(fù)合材料(NPPC?MoP)。氮?dú)馕摳綔y試表明,該材料仍具有較高的比表面積(1200 cm~2 g~(-1))和孔體積(0.67 cm~3g~(-1))。XPS及EDS測試結(jié)果表明,氮、磷成功摻雜到多孔材料中。在酸性或堿性電解質(zhì)中測試了NPPC?MoP的析氫催化活性,結(jié)果表明NPPC?MoP材料在酸性或堿性介質(zhì)中均表現(xiàn)出高效的析氫催化活性,即電流密度10 mA cm~(-2)時過電位分別為121mV、219 mV。循環(huán)穩(wěn)定性測試表明,經(jīng)過12小時循環(huán)后,NPPC?MoP仍保持高效的析氫催化活性。(3)通過與(2)相同的方法合成了金屬磷化物合金磷化鐵鈷/生物質(zhì)基雜原子摻雜多孔炭復(fù)合材料(NPPC?FeCoP),XRD測試結(jié)果表明成功合成了金屬磷化物合金磷化鐵鈷。作為析氫反應(yīng)催化劑在酸性介質(zhì)中研究了其催化性能,結(jié)果表明,在電流密度為10 mA/cm~2時NPPC?FeCoP(過電位114 mV)材料的催化性能優(yōu)于其對應(yīng)單金屬磷化物NPPC?CoP(143 mV)、NPPC?FeP(218 mV)的性能。證明NPPC?CoP材料中鐵摻雜或NPPC?FeP中鈷摻雜對HER性能起協(xié)同作用。對NPPC?FeCoP進(jìn)行了循環(huán)穩(wěn)定性測試,結(jié)果表明經(jīng)過12小時循環(huán)后,NPPC?FeCoP仍保持高效的析氫催化活性。
【圖文】：

碳化法(HTC)化(HTC)通常是在溫度溫和(130-250 oC)的條件和自生壓力下有效地水解和脫水生物質(zhì)，并賦予氫炭高含量含氧官能團(tuán)，炭的有效前驅(qū)體[21][22][23]。生物質(zhì)在水熱條件下的處理可以促進(jìn)和化學(xué)相互作用，從而形成碳材料。最近，生物質(zhì)前體的 H真菌[25]，枸杞樹皮[26]，松果[27]，煙草桿[28]和甘蔗渣[29]，由于其染，已被廣泛探索。HTC 過程中涉及的化學(xué)反應(yīng)包括五個步，聚合和芳構(gòu)化[30]。不同的碳前體，例如花生殼[31]，棕櫚空果莖[34]，榛子殼[35]，麥秸稈[36]，大黑木耳[37][38]和卵清蛋白[39]，產(chǎn) 250 m2g-1的 HTC 碳材料。雖然 HTC 代表了直接由生物質(zhì)工藝，但 HTC 獲得的碳通常表現(xiàn)出較少的孔隙和較低的比表多努力來改善 HTC 衍生碳的孔隙率和比表面積，例如添加模

與 KOH 化學(xué)活化的三個結(jié)論[50][51][52]：(a) KOH 與多種鉀化化學(xué)活化劑蝕刻硬碳時，具有良好的化學(xué)活性；(b) H2O 和 C碳，產(chǎn)生更多的孔隙；(c) 插入碳層的金屬 K 和化合物進(jìn)一步層。Li 等[53]將泡桐被絨毛用 KOH 活化制備了多孔炭(PTPCKOH 與前驅(qū)體以質(zhì)量比分別為 4:1、5:1 和 7:1 碳化后，根據(jù)PTPC-4、PTPC-5 和 PTPC-7 的比表面積分別為 2275.8、1914.4 和品均表面粗糙，具有出豐富的大孔隙，在低含量的 KOH 濃度可以隨著 KOH 濃度的增加而增大，然后達(dá)到最大值，當(dāng) KO會導(dǎo)致比表面積的減小，，因?yàn)檫^多的 KOH 會導(dǎo)致更多的碳流H 活化的初始過程中也會形成微孔，隨著 KOH 含量的增加，孔。將 PTPC 應(yīng)用在鈉電池中，電化學(xué)測試表明，分層孔隙距離，促進(jìn)電解質(zhì)的滲透，為 Na+提供良好的儲層和吸附位點(diǎn)供良好的電化學(xué)性能。他們還利用花生皮制備了具有片狀結(jié)的結(jié)構(gòu)及高比表面積使多孔炭具有優(yōu)異的鈉電電化學(xué)性能[54]
【學(xué)位授予單位】：燕山大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2019
【分類號】：TB33;TM53

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