高效催化劑的模板法制備及性質(zhì)研究
發(fā)布時(shí)間:2020-04-03 21:18
【摘要】:氧氣還原反應(yīng)(ORR)和氧氣析出反應(yīng)(OER)是金屬-空氣電池和電解水等裝置重要的電極反應(yīng)。傳統(tǒng)的貴金屬ORR和OER催化劑由于昂貴的價(jià)格及其它因素限制了其廣泛應(yīng)用,因此發(fā)展合適的ORR和OER催化劑是使這些清潔能源裝置商業(yè)化的關(guān)鍵。碳基過渡金屬?gòu)?fù)合材料是一類重要的電催化劑,因此,本論文以碳基材料為基底,以過渡金屬為活性位點(diǎn)合成出一系列催化劑。具體工作如下:采用水熱方法制備氧化鋅納米線,用作模板,表面負(fù)載ZIF-8,然后煅燒得到碳納米管(CNT),CNT表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR催化性能。為進(jìn)一步拓展合成方法,將多巴胺聚合在納米線表面,同樣可以得到氮摻雜碳納米管催化劑。氮摻雜碳納米管催化劑表現(xiàn)出的ORR催化性能接近Pt/C,并且有一定的催化析氫性能。為進(jìn)一步提高上述催化劑的催化性能,在氧化鋅納米線負(fù)載多巴胺的過程中我們引入鐵鹽,在氨氣氛圍中煅燒,煅燒得到氮化鐵修飾的碳納米管(FeN_x/CNT-NH_3)催化劑。催化劑在酸性、堿性和中性電解液中都表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR催化活性,是一種在寬pH范圍內(nèi)都有活性的ORR催化劑。為了進(jìn)一步優(yōu)化催化劑的結(jié)構(gòu),我們使用2-氨基對(duì)苯二甲酸作為配體與鋅配位。氧化鋅納米線和2-氨基對(duì)苯二甲酸自組裝得到Zn-MOF,煅燒得到氮摻雜中空碳球(NHCSs)。在NHCSs上負(fù)載Fe_3O_4活性位點(diǎn)得到Fe_3O_4/NHCSs催化劑,在0.1 M KOH顯示出優(yōu)異的ORR催化活性,應(yīng)用在自制的鋅-空氣電池上表現(xiàn)出優(yōu)異的電池性能。本實(shí)驗(yàn)制備過程簡(jiǎn)單,在室溫下進(jìn)行,需要能量少,為合成類似結(jié)構(gòu)的碳球提供了一種新思路。采用水熱方法制備V_2O_5納米線,然后以五氧化二釩納米線為模板和釩源,表面負(fù)載ZIF-67,在氮?dú)夥諊徐褵?改變煅燒的溫度,得到含有氧空穴的釩修飾Co/CoO的碳棒,表現(xiàn)出很好的析氧性能,在1 M KOH中只需要320 mV過電勢(shì)就能產(chǎn)生10 mA/cm~2電流密度。
【學(xué)位授予單位】:大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2019
【分類號(hào)】:O643.36;TM911.4
【學(xué)位授予單位】:大連理工大學(xué)
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本文編號(hào):2613715
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