發(fā)布時間：2020-03-20 07:55

【摘要】：微生物燃料電池(Microbial fuel cell,MFC)以電活性微生物作催化劑將蘊含在廢水有機物中的化學能轉(zhuǎn)變?yōu)殡娔?實現(xiàn)廢水處理和產(chǎn)電的“雙贏”,是一項極具前景的廢水處理技術。當前,廢水中除有機物外,通常還含有大量氮素,將MFC用于廢水脫氮引起研究者的廣泛關注。其中,合理構(gòu)建MFC系統(tǒng),在降低成本的同時兼顧污染物去除效果和產(chǎn)電效能是推動MFC在廢水脫氮領域應用的關鍵。為此,優(yōu)選去污產(chǎn)電性能高的低成本電極材料和開發(fā)有效的低成本MFC反應器十分必要。本研究首先基于三種不同的未改性、低成本碳基電極材料構(gòu)建了反硝化MFC,評估電極材料對其性能的影響,優(yōu)選了污染物去除效果好、產(chǎn)電效能高的電極材料,并通過電化學特性、微生物學特性及電極材料特性三個層次,探究了影響機理,為MFC在廢水脫氮領域的應用提供電極材料選擇的實驗基礎和理論支撐。其次,開發(fā)了 一種新型硝化-反硝化一體式無膜MFC,使用擋板代替昂貴的離子交換膜、利用合理的反應腔室次序,并采用前述研究中優(yōu)選的電極材料,通過考察污染物去除效果和產(chǎn)電效能、評估能量潛力及探究工作機理,為推動MFC在廢水脫氮領域的應用奠定基礎。主要研究結(jié)論如下:1、電極材料對反硝化微生物燃料電池性能的影響。三種不同的未改性、低成本二代碳基材料碳氈(carbon felt,CF)、顆�；钚蕴�(granular active carbon,GAC)和甘蔗炭(sugarcane carbon,SC)對反硝化MFC性能影響不同,其中CF性能最優(yōu)。在序批式操作條件下,以CF為電極的MFC啟動時間最短。穩(wěn)定運行期間,在一個周期(72 h)內(nèi),僅有基于CF構(gòu)建的MFC實現(xiàn)了對COD和硝酸鹽的有效去除。在產(chǎn)電效能上,其最大功率密度達到8.516±0.111W/m3,分別是以GAC和SC為電極的MFC最大功率密度的15.9倍和1.3倍。電極極化行為和生物膜微觀形態(tài)分析顯示CF電極表面微生物生長狀況最佳,電勢損失最低。2、電極材料對反硝化微生物燃料電池性能影響的機理探究。CF陽極的電荷轉(zhuǎn)移內(nèi)阻Rct分別比GAC和SC低89.54%和75.21%,交換電流密度i0分別比GAC和SC高4.21倍和2.35倍;CF陰極的Rct分別比GAC和SC低88.85%和40.36%,i0分別比GAC和SC高5.39倍和1.49倍,說明CF電極的電荷轉(zhuǎn)移內(nèi)阻更低,電極動力學活性更強,氧化還原速率更快。陽極產(chǎn)電功能菌Geobacter、Desulfovibrio、Desulfuromonas 等和陰極自養(yǎng)反硝化功能菌 Thiobacillus、Geobacter等在電極表面的絕對數(shù)量為CFSCGAC,細胞色素C含量次序同上,說明CF電極的微生物活性更強。通過電化學特性、微生物學特性及電極材料特性三個層次的分析,推測電極材料理化性質(zhì)影響微生物性能,進而影響電極電化學活性,從而導致MFC性能差異。具體來看,開放式大孔三維結(jié)構(gòu)、表面較高的疏水性、元素組成中含一定量N元素及較低Zata電位絕對值促進了微生物在電極材料表面附著,提高生物量,較高的導電性又促進了電活性微生物和電極之間的界面電子傳遞,使電活性微生物占比提高,微生物活性增強;良好的微生物性能降低了電荷轉(zhuǎn)移內(nèi)阻,提高了電極動力學活性;增強的電極電化學活性使MFC的去污產(chǎn)電性能提升。3、新型硝化-反硝化一體式無膜微生物燃料電池的開發(fā)及性能研究。在連接750 Ω外阻,水力停留時間為24 h的連續(xù)式運行條件下處理COD濃度為855± 15.03 mg/L、NH4+-N 濃度為 45.73±2.46 mg/L、TN 濃度為 46.337±2.583 mg/L的模擬廢水,實現(xiàn)COD、NH4+-N和TN的去除率分別達到97.07±0.47%、91.76±3.32%和87.66±1.59%,主要監(jiān)測指標均達到《城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標準》(GB 18918-2002)一級A標準。在近6個月的實驗周期內(nèi)反應器維持穩(wěn)定運行,最大功率密度達到1.007±0.032W/m3,具有一定的能量潛能。隨著反應器運行,陽極產(chǎn)電功能菌Desulfovibrio和Comamonas以及陰極自養(yǎng)反硝化功能菌Thiobacillus占比分別提升73.91%、38.17倍和14.6倍。該反應器主要通過陽極的厭氧水解和電化學反應,硝化室的硝化和異養(yǎng)反硝化反應,以及陰極的自養(yǎng)反硝化和異養(yǎng)反硝化反應實現(xiàn)同步除碳、脫氮和產(chǎn)電。
【圖文】：

１．２．１邋ＭＦＣ工作原理逡逑經(jīng)典的雙室ＭＦＣ結(jié)構(gòu)主要由陽極室、陰極室、分隔材料及外電路組成［３］，逡逑其工作原理如圖１－１所示。在厭氧條件下，附著在陽極表面的電活性微生物降解逡逑有機物質(zhì)，釋放質(zhì)子和電子，質(zhì)子通過分隔材料（一般為質(zhì)子交換膜）進入陰極逡逑１逡逑

但喪失導電性，因此５１邋ｃｗｅＷｅｎｓｈＭＲ－ｌ中納米導線的導電性是由附著逡逑在其表面的細胞色素Ｃ蛋白引起，而非其自身的導電性［３３１。以Ｇｓｗ訴逡逑為例，圖１－３詮釋了它與電極之間的直接電子傳遞機制［３４］，并列出可能參與直接逡逑ＥＥＴ的色素蛋白，，但具體作用仍需探討。逡逑４逡逑
【學位授予單位】：浙江大學
【學位級別】：博士
【學位授予年份】：2018
【分類號】：TM911.4

【參考文獻】

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1 李穎;孫永明;孔曉英;李連華;楊改秀;袁振宏;;菌株Dysgonomonas mossii的分離及產(chǎn)電特性[J];農(nóng)業(yè)工程學報;2011年S1期

2 梁鵬;王慧勇;黃霞;曹效鑫;莫穎慧;;環(huán)境因素對接種Shewanella baltica的微生物燃料電池產(chǎn)電能力的影響[J];環(huán)境科學;2009年07期

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本文編號：2591493