【摘要】：為了提高鋰離子電池的能量密度和功率密度,在本文中,我們將具有納米微米分級結(jié)構(gòu)的混合導電網(wǎng)絡(luò)引入到電極材料中。在我們的混合導電網(wǎng)絡(luò)中,存在著大量的納米多孔孔道,可以大大縮短鋰離子的傳輸距離,利用這些納米多孔孔道為基本結(jié)構(gòu)單元再與微米級別的導電網(wǎng)絡(luò)相復合,最終得到了微米級別的三維多孔導電網(wǎng)絡(luò),從而實現(xiàn)鋰離子和電子的快速輸運。在此基礎(chǔ)上,我們設(shè)計了三種具有三維多孔導電網(wǎng)絡(luò)的電極材料:首先,我們利用廉價的三聚氰胺作為碳源和氮源,乙酸鈷作為催化劑,通過簡單的固相燒結(jié)法,制備出了一種氮摻雜的碳納米管和石墨烯的三維雜化結(jié)構(gòu)。該結(jié)構(gòu)不僅可以實現(xiàn)碳納米管和石墨烯功能的互補,同時氮摻雜和碳缺陷引入的大量介孔,可以有效縮短鋰離子的傳輸距離和存儲更多的活性物質(zhì)。我們還發(fā)現(xiàn),該材料中金屬催化劑布滿整個碳骨架,與氮摻雜形成協(xié)同的催化效應(yīng)。當其作為鋰硫電池正極材料時,在0.5C的倍率下,循環(huán)100次后,其容量還可以保持在800mAh g-1左右,其可逆容量要遠高于算出來后的樣品。相對于傳統(tǒng)的CVD法,我們的固相制備法更加安全,可操作性強,效率高,經(jīng)濟實用。其次,我們利用檸檬酸鹽和鎂粉等作為原材料,通過簡單的固相鎂熱還原的方法制備出了具有分層多孔結(jié)構(gòu)的石墨烯基氣溶膠,取代了石墨烯氣溶膠制備過程中最常用,但費時、昂貴的冷凍干燥法。我們制備的石墨烯基氣溶膠中,具有豐富的大孔和介孔,其孔道之間以碳納米片相互互聯(lián)成三維導電網(wǎng)絡(luò),可以實現(xiàn)鋰離子和電子的快速傳遞。當用其作為鋰硫電池正極材料時,可實現(xiàn)超高的載硫量(75 wt%)和取得優(yōu)異的電化學性能(在0.5C的倍率下,200次循環(huán)后容量保持率為54%)。最后,我們首次采用一種無定形鈦基聚合物與鋰鹽通過簡單的高溫固相燒結(jié)法,得到了氮摻雜碳修飾的多孔鈦酸鋰材料,同時引入了具有金屬導電性的TiN,成功的改善了鈦酸鋰電子電導和離子電導率。相對于傳統(tǒng)的固相燒結(jié),我們的鈦酸鋰材料的容量保持率提高了一個數(shù)量級,在高倍率性能也要高出一倍以上。
[Abstract]:In order to improve the energy density and power density of lithium-ion batteries, a hybrid conductive network with nano-micron hierarchical structure is introduced into the electrode materials in this paper. In our hybrid conductive network, there are a large number of nano-porous channels, which can greatly shorten the distance of lithium ion transmission, using these nano-porous channels as the basic structure unit and then composite with micron scale conductive network. Finally, a three-dimensional porous conductive network at micron level is obtained to realize the rapid transport of lithium ions and electrons. On this basis, we designed three kinds of electrode materials with three-dimensional porous conductive network. Firstly, we used cheap melamine as carbon and nitrogen source, cobalt acetate as catalyst, and a simple solid-phase sintering method. A three-dimensional hybrid structure of nitrogen-doped carbon nanotubes and graphene was prepared. The structure can not only complement the function of carbon nanotubes and graphene, but also can shorten the transport distance of lithium ions and store more active substances by introducing a large number of mesoporous nitrogen doped and carbon defects. We also found that the metal catalyst was covered with the whole carbon skeleton and formed a synergistic catalytic effect with nitrogen doping. When it is used as cathode material for lithium-sulfur battery, at the rate of 0.5C, the capacity of the battery can be kept at 800mAh g ~ (-1) after 100th cycle, and its reversible capacity is much higher than that of the calculated sample. Compared with the traditional CVD method, our solid phase preparation method is safer, more operable, more efficient and more economical and practical. Secondly, using citrate and magnesium powder as raw materials, we prepared graphene based aerosol with layered porous structure by a simple solid phase magnesium thermal reduction method, which replaced the most commonly used graphene aerosol preparation process. But time-consuming, expensive freeze-drying. The graphene based aerosols have abundant macropores and mesoporous pores and interconnect with each other as carbon nanochips to form a three-dimensional conductive network which can realize the rapid transfer of lithium ions and electrons. When it is used as cathode material for lithium-sulfur batteries, it can achieve high sulfur loading (75 wt%) and excellent electrochemical performance (capacity retention is 54% after 200 cycles at 0.5C). Finally, an amorphous titanium-based polymer and lithium salt were used for the first time to obtain a nitrogen-doped carbon modified porous lithium titanate by a simple high-temperature solid-state sintering method. At the same time, TiN, with metal conductivity was introduced. The electronic conductivity and ionic conductivity of lithium titanate were improved successfully. Compared with the traditional solid phase sintering, the capacity retention rate of our lithium titanate material is increased by one order of magnitude, and the performance of our lithium titanate material is more than twice as high as that of the conventional solid sintering material.
【學位授予單位】：合肥工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：TM912

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