【摘要】：當今世界能源問題日益嚴峻,因此發(fā)展可再生能源迫在眉睫。常見可再生能源包括風能、潮汐能、地熱能及太陽能等,其中染料敏化太陽能電池由于其價格低廉、制備過程簡單環(huán)保、光電轉(zhuǎn)換效率及穩(wěn)定性高等優(yōu)點而成為研究重點。染料敏化太陽能電池主要由載有納米二氧化鈦的光陽極、電解液及對電極組成,其中對電極的主要作用是收集外電路電子,催化I3-還原為I-,保證電池反應的快速進行。目前常用的對電極材料為貴金屬鉑(Pt),但Pt的儲量有限,且極易被電解液腐蝕,影響電池的穩(wěn)定性,因此發(fā)展高效價廉的Pt替代材料尤為重要。碳納米材料具有獨特的結(jié)構特點與物理化學性質(zhì),如高比表面積,高導電性,高催化活性,而且成本低,因此可以用來替代染料敏化太陽能電池中傳統(tǒng)的Pt對電極,具有良好的應用前景,其中石墨烯(G)更是因為其優(yōu)異的性能而備受關注。本文以氧化石墨烯(GO)及G為研究對象,分別合成了GO誘導的雙面柱撐聚苯胺(PANI/GO)以及多褶皺雜原子摻雜石墨烯(CHDG),將其用作染料敏化太陽能電池對電極,研究了其對I3-的催化還原性能。研究內(nèi)容主要包括:以GO為基底,低溫條件下,苯胺單體在其片層上原位聚合生成均勻排布的PANI納米錐。GO表面帶有大量含氧官能團,聚合過程中將成為聚合物單體的成核位點,通過控制反應條件,單體在石墨烯晶面上成核、生長,得到雙面柱撐聚苯胺結(jié)構。與純PANI對電極及Pt對電極相比,PANI/GO復合材料對電極對I3-具有更優(yōu)的催化活性,這源于雙面柱撐PANI較普通PANI表面形貌發(fā)生改變,因此其催化活性及導電性均得到改善。當苯胺單體與GO起始質(zhì)量比為10:1時,DSSCs的光電轉(zhuǎn)換效率達到最高的8.19±0.08%。以GO為碳源,聚苯乙烯(PS)球為模板,硫脲為氮源及硫源,先水熱后高溫退火處理,制備多褶皺(C)及雜原子摻雜(HD)的石墨烯-CHDG。水熱法石墨烯凝膠形成過程中,PS球與GO片層充分接觸、擠壓,使G片層生成大量褶皺;高溫退火將G進一步還原,同時硫脲高溫分解,N/S原子進入石墨烯晶格缺陷,得到CHDG。與純G,CG,HDG及Pt對電極相比,當多褶皺與雜原子摻雜同時存在時,CHDG做對電極的DSSCs光電轉(zhuǎn)換效率達到8.32±0.09%,同時,DSSCs的穩(wěn)定性也較Pt更好。
[Abstract]:Nowadays, the energy problem of the world is becoming more and more serious, so it is urgent to develop renewable energy. The common renewable energy sources include wind energy, tidal energy, geothermal energy and solar energy. Among them, dye sensitized solar cells have become the focus of research because of their low price, simple preparation process, environmental protection, high efficiency and stability of photovoltaic conversion. Dye-sensitized solar cells are mainly composed of photoanode, electrolyte and counter electrode containing nano-TiO _ 2. The main function of the photoanode is to collect the electrons of external circuit, catalyze the reduction of I _ 3- to I-so as to ensure the rapid reaction of the cell. At present, the common counter electrode material is platinum (Pt), of noble metal, but the storage of Pt is limited, and it is easy to be corroded by electrolyte, which affects the stability of battery. Therefore, it is very important to develop high efficiency and low price Pt substitute material. Carbon nanomaterials have unique structural characteristics and physical and chemical properties, such as high specific surface area, high conductivity, high catalytic activity, and low cost, so they can be used to replace the traditional Pt counter electrodes in dye sensitized solar cells. It has a good application prospect, among which graphene (G) has attracted much attention because of its excellent performance. In this paper, graphene oxide (GO) and graphene oxide (G) were used as dye sensitized solar cell counter electrodes, GO induced double columnar Polyaniline (PANI/GO) and multi-fold doped graphene (CHDG), were synthesized, respectively. The catalytic reduction of I-3-was studied. The main research contents are as follows: at low temperature, aniline monomer is polymerized on the surface of PANI nanocone. Go with large amount of oxygen-containing functional groups, which will become nucleation site of polymer monomer in the polymerization process, at low temperature, aniline monomer is polymerized on the surface of PANI nanocone. By controlling the reaction conditions, the monomer was nucleated and grown on the graphene crystal plane, and the structure of Polyaniline was obtained by double-sided pillared Polyaniline. Compared with pure PANI electrode and Pt opposite electrode, PANI- / go composite has better catalytic activity for I3-, which is due to the change of surface morphology of double-sided pillared PANI compared with that of ordinary PANI, so its catalytic activity and electrical conductivity are improved. When the initial mass ratio of aniline monomer to GO was 10:1, the photoelectric conversion efficiency reached the highest 8.19 鹵0.08. Using GO as carbon source, polystyrene (PS) sphere as template, thiourea as nitrogen source and sulfur source, multi-fold (C) and (HD) doped graphene CHDG were prepared by hydrothermal and high-temperature annealing. During the formation of hydrothermal graphene gel, the PS sphere fully contacted with the GO lamellar and extruded, resulting in a large number of folds in the G layer. G was further reduced by high temperature annealing, and the N / S atom of thiourea was decomposed into the lattice defect of graphene at high temperature, and CHDG. was obtained. Compared with pure GG CGN HDG and Pt counter electrodes, the photoconversion efficiency of DSSCs was 8.32 鹵0.09 when the multi-fold and hetero-doped electrodes existed simultaneously, and the stability of DSSCs was better than that of Pt.
【學位授予單位】：青島大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2017
【分類號】：TM914.4

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本文編號：2209964