磁誘導(dǎo)燃煤電廠飛灰及鐵基材料脫除汞的機(jī)理研究
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【摘要】:基于當(dāng)前燃煤電廠汞污染控制技術(shù)的應(yīng)用背景,本文對(duì)燃煤飛灰和鐵基催化劑脫汞的機(jī)理,以及模擬計(jì)算MnO2模型表面吸附汞及其氯化物的機(jī)理進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究。在飛灰對(duì)零價(jià)汞的脫除實(shí)驗(yàn)中利用外加磁場(chǎng)的特定環(huán)境,在鐵基催化劑的脫汞實(shí)驗(yàn)中對(duì)鐵基催化劑采用了不同的Cu摻雜量,在模擬計(jì)算MnO2模型表面吸附汞及其氯化物的實(shí)驗(yàn)中對(duì)體系進(jìn)行Fe摻雜。外加磁場(chǎng)下燃煤飛灰脫除零價(jià)汞的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明:燃煤飛灰自身吸附零價(jià)汞的能力比較差;外加磁場(chǎng)能提高飛灰的脫汞性能,特別是相斥磁極產(chǎn)生的磁場(chǎng)環(huán)境對(duì)飛灰的脫汞性能提升效果更好;汞原子在外加磁場(chǎng)環(huán)境下發(fā)生了塞曼效應(yīng),原子內(nèi)部出現(xiàn)能級(jí)分裂,能帶結(jié)構(gòu)變得更寬且?guī)蹲兊酶?原子被激發(fā)處于活躍狀況;表征分析結(jié)果中燃煤飛灰屬于介孔材料,且其表面可以觀察到孔結(jié)構(gòu)以及一些附著的小顆粒,飛灰成分含有的金屬氧化物中Fe2O3磁性材料的含量比較高。Cu摻雜的鐵基催化劑吸附零價(jià)汞的結(jié)果表明:隨著Cu摻雜量的增加,催化劑對(duì)零價(jià)汞的脫除率也隨之增加,Cu摻雜到鐵基催化劑提高了它的催化活性;零價(jià)汞在鐵基催化劑表面的氧化機(jī)理可以用Mars-van Krevelen機(jī)理來(lái)解釋;實(shí)驗(yàn)結(jié)合XPS表征分析發(fā)現(xiàn),隨著Cu在鐵基催化劑中摻雜量增加,催化劑表面的活躍晶格氧物種也隨著增加的,從而引起催化劑對(duì)零價(jià)汞的吸附能力增強(qiáng)。模擬計(jì)算MnO2模型表面吸附汞及其汞的氯化物的結(jié)果顯示:Fe摻雜到MnO2晶胞結(jié)構(gòu)后,吸附體系的結(jié)合能增加。而且富氧表面體系要比富錳表面體系表現(xiàn)出更好的吸附Hg的性能。Hg與體系表面的原子(O和Mn)發(fā)生軌道雜化現(xiàn)象,Hg與其表面原子成鍵,體系表面這個(gè)吸附是化學(xué)吸附過(guò)程;Cl在吸附體系表面的Hg0吸附反應(yīng)中充當(dāng)著重要的角色。
【學(xué)位授予單位】:上海電力學(xué)院
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類(lèi)號(hào)】:X773
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,本文編號(hào):1236721
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