本文關鍵詞：鉑基雙金屬納米晶的可控制制備及其甲醇氧化性能研究

  更多相關文章： 鉑釕立方體 鉑釕二十面體 鉑銅合金 六足狀納米晶 空心結構 甲醇氧化

【摘要】：直接甲醇燃料電池具有污染物排放低,能量密度和能量轉換效率都高的特點,是質子交換膜燃料電池中最具商業(yè)化應用前景的一種。鉑基雙金屬納米晶被認為是直接甲醇燃料電池理想的陽極催化劑。設計和調(diào)控鉑基雙金屬納米晶的組分、形貌、結構是提高其甲醇氧化催化性能的關鍵。本文中我們用液相法合成了具有獨特形貌結構的鉑基雙金屬納米晶,包括釕修飾鉑結構的立方體納米晶和二十面體納米晶,六足枝狀鉑銅合金納米晶和空心結構鉑銅合金納米晶,并通過實驗探討了它們的形成機理,最后通過電化學分析方法,研究了這幾種鉑基納米晶的甲醇氧化催化性能。本文的主要創(chuàng)新結果如下：(1)采用N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和油胺的混合溶劑體系,一步法合成了{100}晶面外露的立方體鉑釕納米晶。研究發(fā)現(xiàn),引入的DMF能與釕前驅體作用產(chǎn)生CO,而CO對Pt{100}晶面的選擇性吸附是最終形成立方體形貌的關鍵。在上述合成中引入正十六烷溶劑,設計兩相反應體系,通過界面反應控制反應動力學,降低反應速度,制備了{111)晶面外露的孿晶二十面體鉑釕納米晶。由于兩種鉑釕納米晶的尺寸、成分相近,為研究納米晶的形貌結構對甲醇氧化催化性能的影響提供了一個好的平臺。與相近組分的鉑釕納米顆粒相比,所制得的兩種鉑釕納米晶在甲醇氧化性能測試中展現(xiàn)了良好的活性和穩(wěn)定性,并且{111)晶面外露的孿晶二十面體鉑釕納米晶比{100)晶面外露的立方體具有更好的甲醇氧化性能。(2)采用液相法,我們合成了六足枝狀PtCu3合金納米晶。研究發(fā)現(xiàn)DMF和氯鉑酸前驅體中的氯離子對這種形貌的形成起了關鍵作用。通過降低溫度,我們進一步制備了空心結構PtCu3合金納米晶。兩種鉑銅合金納米晶催化劑顯示了優(yōu)異的甲醇氧化催化性能。其中六足枝狀鉑銅合金納米晶的比活性和質量活性分別達到商業(yè)Pt/C催化劑的12.9和13.2倍；空心結構的鉑銅合金納米晶的比活性和質量活性分別為商業(yè)Pt/C催化劑的11.0和24.2倍。同時,兩種鉑銅合金納米晶都具有良好的抗中毒性和穩(wěn)定性。
【關鍵詞】：鉑釕立方體 鉑釕二十面體 鉑銅合金 六足狀納米晶 空心結構 甲醇氧化
【學位授予單位】：浙江大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TB383.1
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第一章 緒論10-12
• 第二章 文獻綜述12-34
• 2.1 引言12-13
• 2.2 直接甲醇燃料電池基礎13-15
• 2.2.1 直接甲醇燃料電池13-14
• 2.2.2 甲醇陽極氧化機理14-15
• 2.3 鉑基直接甲醇燃料電池陽極催化劑15-33
• 2.3.1 Pt-Ru納米晶的研究進展15-22
• 2.3.2 Pt-Sn納米晶的研究進展22-26
• 2.3.3 Pt-Cu納米晶的研究進展26-33
• 2.4 本論文研究內(nèi)容及意義33-34
• 第三章 實驗試劑、設備及測試儀器34-38
• 3.1 實驗試劑與設備34-35
• 3.1.1 實驗試劑34-35
• 3.1.2 實驗設備35
• 3.2 儀器分析35-38
• 第四章 鉑釕納米晶的制備及其甲醇氧化性能研究38-60
• 4.1 引言38
• 4.2 立方體鉑釕納米晶的合成及其表征38-46
• 4.2.1 實驗過程38-39
• 4.2.2 立方體鉑釕納米晶的表征39-42
• 4.2.3 立方體鉑釕納米晶的形成機理研究42-46
• 4.3 二十面體孿晶結構鉑釕納米晶的合成及其表征46-53
• 4.3.1 實驗過程46
• 4.3.2 二十面體鉑釕納米晶的表征46-50
• 4.3.3 二十面體鉑釕納米晶的形成機理研究50-53
• 4.4 鉑釕納米晶的甲醇氧化性能測試53-58
• 4.4.1 碳負載催化樣品的制備53-54
• 4.4.2 甲醇氧化電化學測試過程54
• 4.4.3 甲醇氧化性能54-58
• 4.5 本章小結58-60
• 第五章 PtCu_3合金納米晶的制備及其甲醇氧化性能研究60-72
• 5.1 引言60
• 5.2 PtCu_3合金納米晶的合成60-64
• 5.2.1 實驗過程60-61
• 5.2.2 PtCu_3合金納米晶的表征61-64
• 5.3 PtCu_3合金納米晶的形成機理研究64-68
• 5.4 甲醇氧化性能測試68-71
• 5.5 本章小結71-72
• 第六章 結論72-74
• 參考文獻74-82
• 致謝82-84
• 個人簡歷84-86
• 攻讀學位期間發(fā)表的學術論文與取得的其它研究成果86

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本文編號：955200