發(fā)布時間：2017-09-25 01:25

  本文關(guān)鍵詞：基于殼聚糖光敏磁性微納米粒的制備及對水體砷的處理

  更多相關(guān)文章： 殼聚糖 殼聚糖季銨鹽 殼聚糖季銨鹽復合微納米粒 砷 吸附 柱效 再生

【摘要】：砷污染是一個全球性的現(xiàn)象,尤其是砷重度污染地區(qū)的水體對人體和環(huán)境帶來了多種不可修復的危害,因此水體中砷的凈化處理一直是人們關(guān)注和研究的熱點。隨著生活水平的提高,水體砷的去除標準也日趨嚴格,因此對于除砷技術(shù)和除砷材料也提出了更高的要求,如高效、環(huán)保等。本文首先選擇了生物可降解、環(huán)境友好、價格低廉且具有良好吸附分離功能的殼聚糖作為載體材料,通過反相懸浮交聯(lián)聚合法將具有光敏效應(yīng)的Ti02以及具有磁分離功能的Fe304復合,制備出殼聚糖光敏磁性微納米粒(MTCNPs),對其形貌、粒徑大小和對砷的吸附效率進行了研究。采用掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、紅外光譜(FT-IR)、振動樣品磁強計(VSM)、原子熒光光度計(AFS)對所得的材料進行表征。結(jié)果表明,所得的MTCNPs表面粗糙,尺寸較均一且形狀較規(guī)整,對As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的最佳吸附pH值分別為7.0、5.0,最佳吸附溫度為40℃C,在0.5 h內(nèi)可達到較高吸附率。N03、5042-離子在5-50 mol/L濃度范圍內(nèi),MTCNPs對As(Ⅲ)的吸附效率為95%,而P043-降低了材料35%的吸附率,但對As(V)基本不影響,當Ca2+、Mg2+、Fe3+三種離子的濃度在50～600 mol/L的范圍內(nèi),對As(Ⅲ)和As(V)的吸附效率分別降低了16.78%、14.38%、12.35%和39.91%、33.25%、38.46%,當Fe3+濃度為2-25 mol/L時,MTCNPs對As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附效率基本維持在90%,影響很小。當紫外光照射時,MTCNPs對As(III)的吸附效率可有效增加10%-20%。吸附動力學研究結(jié)果表明殼聚糖光敏磁性微納米粒吸附As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的過程符合二級動力學模型。等溫吸附研究表明其對砷的吸附行為遵循Langmuir模型。由于殼聚糖含有-NH2和-OH基團,使其難溶于水,從而限制了其應(yīng)用。季銨鹽化殼聚糖既保留了殼聚糖的結(jié)構(gòu)特點又具有了陽離子聚合物優(yōu)良的特性,推測對As(Ⅲ)有較好的吸附性。因此首先對殼聚糖進行季銨鹽化改性合成殼聚糖季銨鹽,繼而采用反相懸浮交聯(lián)聚合法進一步得到季銨鹽化殼聚糖復合微納米粒。通過對實驗結(jié)果的綜合分析得出,取代度為64.47%的季銨鹽化殼聚糖復合微納米粒(MTHCNPs-2)可在較寬的pH范圍內(nèi)使用。通過對比實驗可知,NO3-、S042-存在時,MTHCNPs-2對As(Ⅲ)的吸附效率可達95%以上,而P043-降低了22%的吸附效率,但幾乎不影響對As(Ⅴ)的吸附,當Ca2+、Mg2+、Fe3+存在時,MTHCNPs-2對As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的吸附效率分別降低了20.87%、14.13%、38.65%和3.02%、2.78%、55.97%,在低濃度2-25 mol/L時,Fe3+幾乎不影響MTHCNPs-2對砷的吸附效率。二級動力學模型和Langmuir模型能很好地描述MTHCNPs-2吸附As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的過程,并且在313 K時對As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的最大吸附容量分別為33.864 m∥g和34.614mg/g。在經(jīng)過10次吸附-解吸循環(huán)后吸附效率僅降低了7.55%,說明該材料具有很好的可重復利用性。在前面工作的基礎(chǔ)上,我們也對材料吸附水體中的砷進行了動態(tài)研究。設(shè)計吸附裝置為固定玻璃柱上流式離子交換器,填充季銨鹽化殼聚糖復合微納米粒(MTHCNPs-2)為吸附材料。結(jié)果表明,MTHCNPs-2對三價砷具有很高的柱吸附效率,吸附柱體積數(shù)達到660。低濃度下5 mg/L的P043-對MTHCNPs-2吸附三價砷不產(chǎn)生影響,當濃度高達50 mg/L時,材料的吸附率降低了35%,但地下水中的P043-濃度一般都很低(≤0.2 mg/L),所以P043-的存在不會影響材料的吸附性能。當Fe3+濃度為25 mg/L時,也幾乎不影響材料的吸附性能。經(jīng)過解吸之后,材料仍有很好的吸附性能,為處理含砷的污染水降低了成本。上述研究表明,所制備的吸附材料有望應(yīng)用于小型設(shè)備和儀器,從而應(yīng)用于“點處理整治方案”,為水體砷的凈化處理提供一種簡單有效的技術(shù)。
【關(guān)鍵詞】：殼聚糖 殼聚糖季銨鹽 殼聚糖季銨鹽復合微納米粒 砷 吸附 柱效 再生
【學位授予單位】：揚州大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X52;TB383.1
【目錄】：

• 摘要2-4
• Abstract4-11
• 第一章 前言11-29
• 1.1 引言11
• 1.2 砷元素及其化合物的來源11-12
• 1.2.1 砷的存在形態(tài)及毒性11-12
• 1.3 國內(nèi)外除砷技術(shù)的研究現(xiàn)狀12-14
• 1.3.1 物理法12-13
• 1.3.1.1 吸附法12
• 1.3.1.2 絮凝吸附-沉淀法12
• 1.3.1.3 膜技術(shù)12-13
• 1.3.2 化學法13-14
• 1.3.2.1 離子交換法13-14
• 1.3.3 生物法14
• 1.4 砷凈化材料的研究進展14-17
• 1.4.1 稀土與黏土材料15
• 1.4.2 復合材料15
• 1.4.3 活性材料15-16
• 1.4.4 礦物材料16
• 1.4.5 納米材料16-17
• 1.5 殼聚糖基微納米粒的制備及應(yīng)用17-22
• 1.5.1 殼聚糖的簡介17
• 1.5.2 二氧化鈦17
• 1.5.3 磁性材料的制備17-19
• 1.5.3.1 共沉淀法17-18
• 1.5.3.2 水熱法18
• 1.5.3.3 微乳液法18
• 1.5.3.4 熱分解法18-19
• 1.5.4 殼聚糖基復合微納米粒的制備方法19-20
• 1.5.4.1 乳化交聯(lián)法19
• 1.5.4.2 噴霧干燥法19
• 1.5.4.3 包埋法19-20
• 1.5.4.4 原位法20
• 1.5.5 殼聚糖基復合微納米粒在水處理中的應(yīng)用20-22
• 1.5.5.1 含金屬離子的污水處理20-21
• 1.5.5.2 染料污水處理21
• 1.5.5.3 其它污水處理21-22
• 1.6 選題意義和目的22
• 1.7 創(chuàng)新點22
• 1.8 參考文獻22-29
• 第二章 殼聚糖光敏磁性微納米粒的制備及其吸附砷的研究29-47
• 2.1 引言29-30
• 2.2 實驗部分30-34
• 2.2.1 原料及試劑30-31
• 2.2.2 儀器設(shè)備31
• 2.2.3 Fe_3O_4的合成31-32
• 2.2.4 殼聚糖光敏磁性微納米粒(MTCNPs)的制備32
• 2.2.5 As(Ⅲ)與As(Ⅴ)儲備溶液的配制32
• 2.2.6 As_2O_3標準曲線的測定32
• 2.2.7 殼聚糖光敏磁性微納米粒除砷效率的研究32-34
• 2.2.7.1 初始pH影響32-33
• 2.2.7.2 時間影響33
• 2.2.7.3 共存離子影響33
• 2.2.7.4 紫外光影響33
• 2.2.7.5 吸附劑劑量影響33
• 2.2.7.6 初始砷濃度和溫度影響33-34
• 2.2.8 表征方法34
• 2.3 結(jié)果與討論34-45
• 2.3.1 Fe_3O_4的表征34-35
• 2.3.2 微納米粒的FT-IR35-36
• 2.3.3 MTCNPs的形貌表征36
• 2.3.4 MTCNPs的磁性分析36-37
• 2.3.5 標準曲線37
• 2.3.6 初始pH影響37-38
• 2.3.7 時間影響38-39
• 2.3.8 共存離子影響39-40
• 2.3.9 紫外光影響40-41
• 2.3.10 吸附劑劑量影響41-42
• 2.3.11 初始砷濃度和溫度影響42
• 2.3.12 吸附動力學研究42-44
• 2.3.13 等溫吸附研究44-45
• 2.4 小結(jié)45
• 2.5 參考文獻45-47
• 第三章 季銨鹽化殼聚糖復合微納米粒的制備及對砷的吸附性能研究47-69
• 3.1 引言47-48
• 3.2 實驗部分48-52
• 3.2.1 原料及試劑48-49
• 3.2.2 儀器設(shè)備49
• 3.2.3 季銨鹽化殼聚糖(HTCC)的合成49
• 3.2.4 季銨鹽化殼聚糖復合微納米粒的制備49-50
• 3.2.5 As_2O_3標準曲線的測定50
• 3.2.6 季銨鹽化殼聚糖復合微納米粒除砷效率的研究50-51
• 3.2.6.1 初始pH影響50
• 3.2.6.2 時間影響50
• 3.2.6.3 共存離子影響50-51
• 3.2.6.4 吸附劑劑量影響51
• 3.2.6.5 初始砷濃度影響51
• 3.2.6.6 吸附劑再生實驗51
• 3.2.7 表征方法51-52
• 3.3 結(jié)果與討論52-66
• 3.3.1 季銨鹽化殼聚糖的取代度分析52
• 3.3.2 殼聚糖及其衍生物的FT-IR52-53
• 3.3.3 復合微納米粒的FT-IR53-54
• 3.3.4 MTHCNPs的形貌表征54
• 3.3.5 微納米粒的磁性分析54-55
• 3.3.6 微納米粒在水中的分散性分析55
• 3.3.7 標準曲線55-56
• 3.3.8 初始pH影響56
• 3.3.9 時間影響56-57
• 3.3.10 共存離子影響57-59
• 3.3.11 吸附劑劑量影響59-60
• 3.3.12 初始砷濃度和溫度影響60-61
• 3.3.13 吸附動力學研究61-64
• 3.3.14 等溫吸附研究64-65
• 3.3.15 吸附劑的回收與重復利用65-66
• 3.4 小結(jié)66-67
• 3.5 參考文獻67-69
• 第四章 改性殼聚糖復合微納米粒對水體砷的應(yīng)用研究69-77
• 4.1 引言69
• 4.2 實驗部分69-71
• 4.2.1 原料及試劑69-70
• 4.2.2 儀器設(shè)備70
• 4.2.3 As_2O_3標準曲線的測定70
• 4.2.4 改性殼聚糖復合微納米粒的柱效研究70-71
• 4.2.4.1 柱吸附效率70
• 4.2.4.2 共存離子影響70-71
• 4.2.4.3 吸附劑再生研究71
• 4.2.4.4 競爭吸附再生研究71
• 4.2.5 表征方法71
• 4.3 結(jié)果與討論71-75
• 4.3.1 吸附裝置示意圖71-72
• 4.3.2 標準曲線72
• 4.3.3 柱吸附效率72-73
• 4.3.4 共存離子影響73-74
• 4.3.5 吸附劑再生研究74-75
• 4.3.6 競爭吸附研究75
• 4.4 小結(jié)75-76
• 4.5 參考文獻76-77
• 第五章 結(jié)論77-79
• 致謝79-80
• 攻讀學位期間發(fā)表和即將發(fā)表的文章80
• 發(fā)明專利80-81

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