發(fā)布時(shí)間：2017-09-20 20:51

  本文關(guān)鍵詞：化學(xué)修飾多壁碳納米管的電催化性能研究

  更多相關(guān)文章： 碳納米管 化學(xué)修飾 錳鐵氧體 硝基苯 氧還原

【摘要】：碳納米管又名巴基管,是一種重要的全碳分子材料,自1991年被日本科學(xué)家飯島澄男發(fā)現(xiàn)以來(lái),以其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)和特殊的電學(xué)、熱學(xué)和力學(xué)性能,已成為材料科學(xué)、生物學(xué)、物理學(xué)等領(lǐng)域的研究熱點(diǎn),激起了人們極大的研究興趣�；瘜W(xué)修飾作為一種簡(jiǎn)單、高效的處理方法,能夠明顯提高碳納米管的化學(xué)選擇性和溶解性,在碳納米管的提純、分離和應(yīng)用中成為必不可少的前處理過(guò)程。本論文主要采用電化學(xué)表征的方法,測(cè)定了不同官能團(tuán)修飾的多壁碳納米管在硝基苯還原反應(yīng)和氧氣還原反應(yīng)中的電催化性能,并提出了相應(yīng)的催化機(jī)理。主要研究?jī)?nèi)容和創(chuàng)新點(diǎn)如下:(1)在硝基苯還原反應(yīng)中,羥基修飾多壁碳納米管的電催化性能較好:硝基苯的特征峰尖銳,背景電流小,最低檢測(cè)限為0.08μM。而且,羥基修飾多壁碳納米管的穩(wěn)定性和重現(xiàn)性較好,測(cè)量180次后仍然保持較高的催化活性。多壁碳納米管催化還原硝基苯的過(guò)程較為復(fù)雜,并與掃描的電位窗口有關(guān)。硝基苯首先得到四電子還原生成羥基苯胺,羥基苯胺可以繼續(xù)氧化成亞硝基苯,也可以脫水縮合為偶氮苯,偶氮苯得到兩個(gè)氫離子生成氫化偶氮苯。如果掃描電壓高于0.8 V,羥基苯胺還可以通過(guò)Bamberger重排反應(yīng)生成對(duì)氨基酚,對(duì)氨基酚繼續(xù)反應(yīng)生成亞胺醌。(2)與硝基苯還原反應(yīng)不同,羧基修飾多壁碳納米管對(duì)氧氣還原反應(yīng)的催化性能最為優(yōu)越:起峰電位最高(-0.105 V),陰極電流密度最大(-1.317 mA/cm~2)。結(jié)合酸性電解質(zhì)中的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,推測(cè)官能團(tuán)在不同pH溶液中存在狀態(tài)可能不同。在堿性電解質(zhì)中,羧基和羥基容易發(fā)生去質(zhì)子化反應(yīng),相應(yīng)的生成-COO-和-O-;而在酸性電解質(zhì)中,氨基可能會(huì)得到氫離子生成-NH_3~+。密度泛函理論計(jì)算的結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)論一致。此外,多壁碳納米管的長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定性和對(duì)甲醇、乙醇、乙二醇的抗干擾能力明顯優(yōu)于商業(yè)用鉑炭催化劑。(3)研究了MnFe_2O_4納米晶組裝體對(duì)硝基苯的催化還原。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,MnFe_2O_4納米晶組裝體在磷酸鹽緩沖溶液、硫酸鈉溶液和氫氧化鈉溶液中對(duì)硝基苯都具有催化活性,且在硫酸鈉溶液中的催化活性最高。MnFe_2O_4納米晶組裝體對(duì)硝基苯的催化活性與組裝體的晶粒尺寸和自組裝過(guò)程密切相關(guān)。小尺寸納米晶自組裝的MnFe-Na對(duì)硝基苯具有更高的催化活性。
【關(guān)鍵詞】：碳納米管 化學(xué)修飾 錳鐵氧體 硝基苯 氧還原
【學(xué)位授予單位】：青島大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ127.11;TB383.1
【目錄】：

• 摘要2-3
• Abstract3-7
• 引言7-8
• 第1章 緒論8-17
• 1.1 碳納米管8-10
• 1.1.1 碳納米管的結(jié)構(gòu)8-9
• 1.1.2 碳納米管的分類9-10
• 1.2 碳納米管的化學(xué)修飾10-13
• 1.2.1 碳納米管的共價(jià)化學(xué)修飾11-12
• 1.2.2 碳納米管的非共價(jià)化學(xué)修飾12
• 1.2.3 碳納米管的管內(nèi)化學(xué)修飾12-13
• 1.3 化學(xué)修飾電極13-16
• 1.3.1 傳統(tǒng)電極簡(jiǎn)介13-14
• 1.3.2 碳納米管修飾電極14-15
• 1.3.3 碳納米管修飾電極的應(yīng)用15-16
• 1.4 本論文選題的目的，意義及研究方法16-17
• 第2章 化學(xué)修飾多壁碳納米管在硝基苯還原反應(yīng)中的電催化研究17-35
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑17
• 2.2 實(shí)驗(yàn)儀器17-18
• 2.3 多壁碳納米管的表征18
• 2.4 多壁碳納米管的實(shí)驗(yàn)室修飾18-19
• 2.5 結(jié)果與討論19-34
• 2.5.1 硝基苯還原反應(yīng)的電催化探究19-24
• 2.5.2 硝基苯還原反應(yīng)的機(jī)理探究24-34
• 2.6 本章小結(jié)34-35
• 第3章 化學(xué)修飾多壁碳納米管在氧氣還原反應(yīng)中的電催化研究35-55
• 3.1 實(shí)驗(yàn)試劑35
• 3.2 實(shí)驗(yàn)儀器35-36
• 3.3 多壁碳納米管的表征36-37
• 3.4 結(jié)果與討論37-54
• 3.4.1 氧還原催化活性及反應(yīng)機(jī)理的探究37-43
• 3.4.2 其他碳材料氧還原活性的探究43-46
• 3.4.3 密度泛函理論計(jì)算46-52
• 3.4.4 氧還原反應(yīng)穩(wěn)定性的探究52-54
• 3.5 本章小結(jié)54-55
• 第4章 錳鐵氧體納米晶組裝體在硝基苯還原反應(yīng)中的電催化研究55-64
• 4.1 實(shí)驗(yàn)試劑55
• 4.2 實(shí)驗(yàn)儀器55-56
• 4.3 錳鐵氧體納米晶組裝體的表征56
• 4.4 錳鐵氧體納米晶組裝體的制備56
• 4.5 結(jié)果與討論56-63
• 4.5.1 錳鐵氧體納米晶組裝體的形貌和結(jié)構(gòu)56-57
• 4.5.2 錳鐵氧體納米晶組裝體的電化學(xué)阻抗測(cè)試57-58
• 4.5.3 錳鐵氧體納米晶組裝體的電化學(xué)催化測(cè)試58-63
• 4.6 本章小結(jié)63-64
• 結(jié)論64-65
• 參考文獻(xiàn)65-74
• 攻讀學(xué)位期間的研究成果74
• 攻讀學(xué)位期間的獲獎(jiǎng)情況74-75
• 致謝75-76

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本文編號(hào)：890324