發(fā)布時間：2017-09-15 04:10

  本文關鍵詞：鈣鈦礦太陽電池中有機鹵化鉛吸光層的噴霧制備和界面修飾

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【摘要】：具有鈣鈦礦結構的有機鹵化鉛是一種可溶液加工,高載流子遷移率的半導體材料。以這種鈣鈦礦材料為光吸收層的太陽電池具有結構簡單,制備成本低,光譜響應范圍寬的優(yōu)勢。經(jīng)過近幾年的迅速發(fā)展,目前鈣鈦礦太陽電池的太陽光轉(zhuǎn)換效率已經(jīng)達到20%以上,成為一種具有廣泛應用前景的低成本光伏器件。在鈣鈦礦器件研究領域,界面修飾提高載流子收集效率,改進鈣鈦礦吸光層的制備工藝,以及優(yōu)化鈣鈦礦吸光層的成分,都是提高器件性能的有效方法。本論文在這三個方面開展了研究工作:1,鈣鈦礦吸光層與金屬電極的界面接觸,是鈣鈦礦器件領域的基礎問題,界面性質(zhì)直接影響到一些器件的性能,如無空穴導體的鈣鈦礦太陽電池、鈣鈦礦光電導探測器等。界面修飾是調(diào)控界面性質(zhì)的重要手段,我們開發(fā)了一種利用Li TFSI溶液對CH_3NH_3Pb I3-x Clx/Au界面進行處理的方法,這種方法可以有效地改進載流子在界面的傳輸過程,大大提高載流子的收集效率。掃描電子顯微鏡圖片顯示,在Li TFSI溶液處理后,鈣鈦礦表面出現(xiàn)了均勻分布的納米點。Mott-Schottky分析和阻抗分析發(fā)現(xiàn),這種處理方法可以大幅度降低CH_3NH_3Pb I3-x Clx/Au界面的勢壘和電荷傳輸電阻,這也解釋了Li TFSI溶液處理提高界面載流子收集效率的機理。通過這種界面處理方法,無空穴導體鈣鈦礦太陽電池的效率從4.0%提高到7.6%、填充因子從0.36提高到0.64。同時,這種Li TFSI溶液處理的方法在鈣鈦礦光電導器件上也有明顯效果,可以顯著提高器件的光電響應信號。2,在鈣鈦礦太陽電池中,鈣鈦礦吸光層的薄膜質(zhì)量與器件性能密切相關,而制備方法是決定成膜質(zhì)量的一個關鍵因素。我們開發(fā)了一種基于噴霧技術的固/霧界面反應方法用于制備CH_3NH_3Pb I3(MAPb I3)吸光層。這種方法在低溫條件下較短時間內(nèi)便可制備出高質(zhì)量的MAPb I3膜,且成膜條件易于控制和重復。這些特點對于制備效率高、重復性好的器件十分重要。詳細研究表明MAI溶液的體積和反應溫度不僅可以控制MAPb I3膜的成分,也能控制它的形貌。在優(yōu)化的反應條件下,我們制備了高結晶性、無針孔的MAPb I3膜。我們以多孔Ti O2作為MAPb I3的支撐層,以Spiro-OMe TAD為空穴傳輸層,組裝的器件獲得了16.2%的最高太陽光轉(zhuǎn)換效率(平均為14.9%)。此外,還利用這種方法組裝了沒有多孔Ti O2層的平面異質(zhì)結太陽電池,獲得了14.9%的效率,表明這種噴霧反應方法具有廣泛應用前景。3,基于甲脒的鈣鈦礦材料具有更寬的光譜響應,有利于提高電池對太陽光的利用效率,但這種材料的晶體結構穩(wěn)定性不好,難于制備高質(zhì)量薄膜,成分調(diào)控是提高晶格穩(wěn)定性的一個可行方案。我們采用噴霧反應方法,制備了Cs+離子摻雜的FA_(1-x) Csx Pb I3固溶體(其中x=0,0.1,0.2,0.3)。通過對FA_(1-x)Csx Pb I3進行XRD分析發(fā)現(xiàn),Cs+離子摻雜會減小晶格常數(shù)。XRD分析和掃描電子顯微鏡圖片表明,FA0.9Cs0.1Pb I3膜的平均晶粒尺寸最大,結晶性最好。通過吸收光譜和器件外量子效率測量發(fā)現(xiàn),10%的Cs+離子摻雜可以提高器件對600 nm~800 nm光的利用率。器件的電化學阻抗譜表明,使用FA0.9Cs0.1Pb I3材料的器件具有最大的復合電阻,其載流子復合速率最低。Cs+離子摻雜也降低了載流子在界面的傳輸電阻,即提高了載流子的收集效率。經(jīng)過10%的Cs+離子摻雜的FAPb I3薄膜,相應器件的平均效率達到14.2%,明顯高于使用未摻雜FAPb I3薄膜的器件(11.3%)。在50%濕度下的老化實驗表明,10%的Cs+離子摻雜可以大幅度提高鈣鈦礦膜和相應器件的濕度穩(wěn)定性。Cs+離子摻雜后的FAPb I3膜在老化100小時后,仍然保持原有的α相晶體結構,而未摻雜的FAPb I3膜老化后,大部分變?yōu)棣南嗑w結構。
【關鍵詞】：鈣鈦礦太陽電池 界面修飾 噴霧反應 固溶體
【學位授予單位】：吉林大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TB383.2;TM914.4
【目錄】：

• 中文摘要4-6
• Abstract6-11
• 第1章 緒論11-20
• 1.1 前言11-12
• 1.2 鈣鈦礦太陽電池12-13
• 1.3 鈣鈦礦活性層的研究進展13-15
• 1.4 鈣鈦礦太陽電池的電子傳輸材料的研究進展15
• 1.5 鈣鈦礦太陽電池的空穴傳輸材料的研究進展15-17
• 1.6 太陽能電池的主要性能參數(shù)17
• 1.7 本文各部分主要內(nèi)容17-20
• 第2章 材料合成及器件測量20-22
• 2.1 材料合成20
• 2.1.1 CH_3NH_3I的合成20
• 2.1.2 CH_3(NH2)2I的合成20
• 2.2 性能測量20-22
• 第3章 LiTFSI溶液對CH_3NH_3PbI_(3-x)Cl_x光電器件的界面修飾22-31
• 3.1 引言22-23
• 3.2 鈣鈦礦光電器件的制備23
• 3.3 結果及討論23-29
• 3.4 本章小結29-31
• 第4章 噴霧反應制備高效率鈣鈦礦太陽電池的光吸收層31-40
• 4.1 引言31-32
• 4.2 鈣鈦礦太陽電池的制備32-33
• 4.3 結果及討論33-38
• 4.4 本章小結38-40
• 第5章 噴霧反應制備以FA_(1-x)Cs_xPbI_3固溶體為光吸收層的濕度穩(wěn)定性高的鈣鈦礦太陽電池40-53
• 5.1 引言40-41
• 5.2 鈣鈦礦太陽電池的制備41-42
• 5.3 結果及討論42-51
• 5.4 本章小結51-53
• 第6章 總結53-55
• 參考文獻55-63
• 作者簡介63-64
• 攻讀碩士學位期間發(fā)表的學術論文64-65
• 致謝65

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