本文關(guān)鍵詞：環(huán)境響應(yīng)型石墨烯復(fù)合材料的設(shè)計、三維構(gòu)筑與性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《東華大學(xué)》 2014年

環(huán)境響應(yīng)型石墨烯復(fù)合材料的設(shè)計、三維構(gòu)筑與性能研究

侯成義  

【摘要】：環(huán)境響應(yīng)型智能材料在過去數(shù)十年間引起了研究者廣泛的興趣,它們可以將外界環(huán)境刺激,例如溫度、光、酸堿度與應(yīng)力等轉(zhuǎn)化為觸發(fā)信號,從而引發(fā)自身物理或化學(xué)性質(zhì)發(fā)生改變。由于石墨烯具有優(yōu)異的機械、電學(xué)性能以及光電、熱電轉(zhuǎn)化特性,其納米復(fù)合物與三維宏觀體是潛在的新型環(huán)境響應(yīng)材料。此類智能石墨烯材料有望在微系統(tǒng)工程或生物工程等領(lǐng)域發(fā)揮重要的作用。在本論文中,我們設(shè)計并構(gòu)筑了一系列具有環(huán)境響應(yīng)特性的石墨烯納米復(fù)合材料與三維宏觀材料,它們在微流體反應(yīng)器、光催化、人造肌肉與電子皮膚等領(lǐng)域表現(xiàn)了突出的應(yīng)用價值。 以FeCl3-6H2O與氧化石墨烯(GO)作為前軀體,通過一步溶劑熱的方法制備得到磁性功能化的Fe304/石墨烯納米復(fù)合材料。100-200nmm粒徑的Fe304納米微球均勻地分布在石墨烯納米片層間與表面。復(fù)合材料的電導(dǎo)率達到1.011×102S.m-1,飽和磁化強度達到83.6emu-g-1。在此基礎(chǔ)上,我們首次嘗試使用這種磁性石墨烯材料作為交聯(lián)劑制備磁響應(yīng)的聚異丙基丙烯酰胺(PNIPAAm)水凝膠。 使用兩步法合成了水分散的Fe304/石墨烯納米復(fù)合材料。此過程中,首先利用聚苯乙烯磺酸鈉(PSS)改性GO并還原制備得到石墨烯納米片,再加入鐵鹽前軀體與油酸反應(yīng)最終得到Fe304/石墨烯分散液�？梢杂^察到其水分散性明顯優(yōu)于溶劑熱法制備的產(chǎn)物。水分散型的磁性石墨烯飽和磁化強度可達22emu-g-1。在此基礎(chǔ)上,使用微流體的方法實現(xiàn)了磁性石墨烯交聯(lián)PNIPAAm微凝膠的可控制備。復(fù)合微凝膠對近紅外光與外界磁場具有雙重響應(yīng)能力,可作為光驅(qū)動及磁控的微反應(yīng)器開關(guān)。 進一步將制備水分散型磁性石墨烯的方法拓展到其他石墨烯基納米復(fù)合材料的合成中,制備得到包括Cu2O/石墨烯在內(nèi)的光響應(yīng)石墨烯材料。3-5nm粒徑的Cu20納米晶均勻地分布在石墨烯納米片表面。使用PSS表面活性劑改性的產(chǎn)物具有良好的水分散性,在水溶液中亦能表現(xiàn)出優(yōu)異的近紅外光及可見光響應(yīng)行為,具有高的光熱及光催化性能。 利用冰模板法抽濾制備得到自支撐的柔性石墨烯泡沫膜(RGOF)。RGOF的三維多孔結(jié)構(gòu)使其具有良好的彈性�；谑┑臒犭娦�(yīng),RGOF可對表面溫度變化產(chǎn)生電學(xué)響應(yīng)。在手指溫度刺激下,RGOF表現(xiàn)出觸敏現(xiàn)象。我們進一步組裝了RGOF觸摸板。RGOF觸摸板可以檢測手指接觸的空間分布以及接觸力的大小。RGOF觸敏材料的工作能源來自于熱能,不需外界電源供電,因此,RGOF的使用條件接近于真實皮膚,是一種潛在的電子皮膚材料。 以聚二甲基丙烯酰胺(PDMAA)、聚乙烯醇(PVA)以及石墨烯作為" nanoblocks "構(gòu)筑了PDMAA-PVA/石墨烯電極薄膜,并將其與聚偏氟乙烯(PVDF)壓電纖維氈以三明治結(jié)構(gòu)進行組裝,制備得到一種柔性薄膜環(huán)境響應(yīng)材料,在無外加電場情況下,可以實現(xiàn)薄膜的機械自愈合與壓力響應(yīng)。產(chǎn)物出色的機械強度、自愈合能力以及壓敏性能使其成為一種潛在的電子皮膚材料。它的拉伸斷裂應(yīng)變與抗拉應(yīng)力分別高于自然皮膚2個與10個數(shù)量級；即使在拉伸或者彎曲狀態(tài)下,這種電子皮膚都能對輕微的觸摸(0.02kPa)表現(xiàn)出穩(wěn)定的電學(xué)響應(yīng)。 通過對石墨烯三維材料進行功能化改性,可以賦予石墨烯材料本征不具備的環(huán)境響應(yīng)性能。我們進一步對另一種石墨烯宏觀體-石墨烯水凝膠材料進行了無機和有機改性。 在室溫下,利用半導(dǎo)體光催化材料P25型Ti02負(fù)載石墨烯,得到一種具有光催化性能的復(fù)合水凝膠。相比于純P25,這種三維結(jié)構(gòu)復(fù)合水凝膠吸附/降解水溶液中亞甲基藍染料的效率顯著提高。另外,相比于P25/石墨烯納米復(fù)合粉體,在實際應(yīng)用中對這種三維復(fù)合水凝膠的操作與回收更容易。通過這項工作不僅得到一種高效的環(huán)境保護與恢復(fù)治理器件,同時也為室溫制備其他石墨烯復(fù)合水凝膠提供了新方法。 此外,使用水熱法將石墨烯與PNIPAAm分子鏈組裝得到有機改性的石墨烯復(fù)合水凝膠材料。由于PNIPAAm分子鏈的摻雜,這種復(fù)合水凝膠具有溫敏性能,在環(huán)境溫度變化下能夠發(fā)生可逆形變。這是首次實現(xiàn)石墨烯基凝膠材料可逆形變的工作。復(fù)合凝膠的機械強度與電導(dǎo)率高,隨著體積收縮與膨脹其電導(dǎo)率亦可發(fā)生可逆改變。此外,利用電致生熱原理,在電場下,復(fù)合凝膠可實現(xiàn)可逆形變,因此是一種理想的電致動人造肌肉材料。 人造肌肉對于材料性能的要求還包括自愈合、電活性以及生物相容性等。因此,我們研究了一種溶液置換的方法制備PDMAA-石墨烯復(fù)合水凝膠,使用石墨烯三維網(wǎng)絡(luò)作為一種宏觀的交聯(lián)劑交聯(lián)PDMAA分子鏈。結(jié)合PDMAA的溫敏自愈合以及石墨烯的光熱轉(zhuǎn)化性能,復(fù)合水凝膠在近紅外光照射下能夠發(fā)生光熱自愈合。此外,材料還具有良好的神經(jīng)細(xì)胞相容性,具有高電導(dǎo)率,在細(xì)胞生物學(xué)重要頻率1kHz上阻抗值低,接近于人體組織的各項性能。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：東華大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2014
【分類號】：TB332
【目錄】：

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