本文關(guān)鍵詞：碲化鉍基熱電材料的制備和性能的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《鄭州大學(xué)》 2013年

碲化鉍基熱電材料的制備和性能的研究

吳芳  

【摘要】：熱電材料,也稱為溫差電材料,是一種通過固體中載流子的輸運(yùn)將熱能和電能直接相互轉(zhuǎn)換的功能材料,被認(rèn)為是非常有競(jìng)爭(zhēng)力的能源材料。用熱電材料制作的器件具有體積小、無噪音、無污染、無運(yùn)動(dòng)部件、高可靠性等突出優(yōu)點(diǎn),在溫差電致冷和溫差發(fā)電方面具有重要的應(yīng)用前景。熱電材料的性能用無量綱的品質(zhì)因子(ZT)衡量,品質(zhì)因子的大小決定于材料的電導(dǎo)率、賽貝克系數(shù)和熱導(dǎo)率。具有高ZT值的材料需要同時(shí)具有高的電導(dǎo)率,高的賽貝克系數(shù)和低的熱導(dǎo)率。近年來,采用摻雜和納米化的方法提高熱電材料的熱電性能成為研究熱點(diǎn)。水熱合成法是制備納米粉體的有效途徑之一,它不僅簡(jiǎn)便、低價(jià)且便于大規(guī)模生產(chǎn)。 本文利用水熱法采用不同的表面活性劑、反應(yīng)源、反應(yīng)溫度和反應(yīng)時(shí)間等條件制備了不同形貌的Bi2Te3納米粉體,探討了其生長(zhǎng)機(jī)理；然后,通過真空熱壓法將其熱壓成致密塊體,研究了不同形貌和稀土摻雜對(duì)Bi2Te3塊體材料熱電性能的影響。另外一直以來,由于n型Bi2Seo.3Te2.7材料的熱電性能鮮有突破,嘗試了利用稀土元素(Ce,Y和Sm)摻雜來提高其熱電性能。 通過水熱法制備不同形貌的Bi2Te3納米粉體發(fā)現(xiàn),Bi2Te3晶體生長(zhǎng)是一個(gè)非常復(fù)雜的過程。它受到表面活性劑、Te源,Bi源以及合成方法和過程的影響。一般情況下,EDTA活性劑可以加速Bi2Te3基軸的生長(zhǎng)速度,而SDBS活性劑可以限制Bi2Te3基軸的生長(zhǎng)速度,而PVP活性劑的作用介于兩者之間。對(duì)于Te源,Na2Te03在溶液中的溶解速度大于Te粉,這有助于大量的小Bi2Te3納米晶粒的形成。為了控制Bi2Te3納米粉體的形貌和尺寸,需要選擇合適的表面活性劑、反應(yīng)源和反應(yīng)方法及過程。 在不同反應(yīng)溫度和反應(yīng)時(shí)間下制備了Bi2Te3納米線。SDBS有助于形成納米線,且溫度和時(shí)間對(duì)形貌有很大的影響。最佳的反應(yīng)溫度和時(shí)間為1500C和24h。在這個(gè)條件下,可制備出純相的Bi2Te3納米線,且直徑在30nm左右。EDTA的用量對(duì)粉體的形貌也有很大的影響,當(dāng)用量低時(shí),生成的Bi2Te3粉體為納米顆粒；當(dāng)用量逐漸增加時(shí),粉體的形貌逐步形成花狀的納米片。研究發(fā)現(xiàn)了有助于形成純相Bi2Te3花狀納米片的EDTA最佳用量。 不同形貌的納米粉體熱壓成塊體后,其性能也有較大的差別。研究表明；一個(gè)具有合適微結(jié)構(gòu)的塊體應(yīng)能有效散射聲子但對(duì)載流子散射較少。用水熱法以EDTA為表面活性劑,Te粉為Te源制備而得的花狀納米片粉體滿足此要求。由花狀納米片制備的塊體的微結(jié)構(gòu)是大晶粒中存在一些小的晶粒。這種微結(jié)構(gòu)可以有效地散射聲子從而具有低的熱導(dǎo)率,但同時(shí)具有較高的電導(dǎo)率和較大的賽貝克系數(shù),從而具有較高的ZT值。而相對(duì)而言,用納米顆粒和納米線熱壓制備的塊體,ZT值較低,其主要原因是塊體內(nèi)存在過多的晶界從而使電導(dǎo)率下降。 為了進(jìn)一步提高熱電性能,試圖制備稀土摻雜花狀納米片的粉體。研究表明：Ce,Y和Sm摻雜對(duì)合成粉體的形貌有顯著的影響,不利于花狀納米片的形成�？赡艿脑蚴窍⊥猎靥娲鶥i原子后改變了鍵能從而影響了Bi2Te3在a,b,c軸的生長(zhǎng)速度。Ce,Y和Sm摻雜對(duì)Bi2Te3電導(dǎo)率和賽貝克系數(shù)的影響較小,但有助于降低熱導(dǎo)率。在這三種元素中,Ce摻雜可以最有效地降低熱導(dǎo)率。盡管沒有形成花狀納米片,熱壓后的Ce0.2Bi1.8Te3塊體的ZT值在398K仍可達(dá)1.29,高于商用區(qū)域熔煉塊體的值,顯示了元素?fù)诫s與納米技術(shù)結(jié)合的優(yōu)越性。 相對(duì)于p型Bi0.5Sb1.5Te3材料,n型Bi2Se0.3Te2.7材料的ZT值一直未有顯著提高,在前面實(shí)驗(yàn)研究的基礎(chǔ)上,嘗試?yán)孟⊥?Ce,Y和Sm)摻雜提高n型Bi2Se0.3Te2.7材料的熱電性能。采用水熱法制備了CexBi2-xSe0.3Te2.7(x=0～0.3)納米粉體。Ce、Y和Sm摻雜不會(huì)引起雜相的出現(xiàn),但是隨著摻雜量的增加粉體的形貌會(huì)發(fā)生顯著地改變。研究發(fā)現(xiàn)最優(yōu)稀土摻雜量為x=0.2。特別是Y的摻雜不僅有助于降低熱導(dǎo)率也有助于提高電導(dǎo)率,其主要原因是Y摻雜在提高載流子濃度的同時(shí)可使塊體有優(yōu)化的微結(jié)構(gòu),可有效散射聲子但較少地散射載流子。Y0.2Bi1.8Se0.3Te2.7塊體有較高的ZT值,在413K達(dá)到了1.21。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：鄭州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號(hào)】：TB383.1
【目錄】：

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1 王麗七;稀土摻雜Mg_2Si基熱電材料的快速合成及其性能分析[D];太原理工大學(xué);2010年

2 李燕;稀土摻雜的鈣鈷氧系熱電轉(zhuǎn)換材料的研究[D];山東理工大學(xué);2010年

3 周華;非平衡結(jié)構(gòu)填充方鈷礦基熱電材料的制備和熱電性能[D];武漢理工大學(xué);2011年

4 南軍;Ca_3Co_4O_9基材料的合成，結(jié)構(gòu)和熱電性能研究[D];武漢理工大學(xué);2002年

5 李明亮;碳化硅基熱電材料的制備及性能研究[D];鄭州大學(xué);2010年

6 龍海山;P型Mg-Si基熱電材料的合成與性質(zhì)研究[D];武漢理工大學(xué);2004年

7 蘆玉峰;快速凝固β-FeSi_2基熱電材料的研究[D];浙江大學(xué);2003年

8 李偉文;β-FeSi_2基熱電材料電學(xué)性能研究[D];浙江大學(xué);2002年

9 陳瑞雪;電場(chǎng)對(duì)Bi-Sb-Te和Mg-Si-Sn熱電材料微觀結(jié)構(gòu)及其性能的影響[D];太原理工大學(xué);2011年

10 林俊;鈷基氧化物熱電材料制備與物性[D];杭州電子科技大學(xué);2011年

  本文關(guān)鍵詞：碲化鉍基熱電材料的制備和性能的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號(hào)：80631