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  本文關(guān)鍵詞：磷酸鐵鋰及其石墨烯復(fù)合材料的制備與性能研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

《山東大學(xué)》 2013年

磷酸鐵鋰及其石墨烯復(fù)合材料的制備與性能研究

馬元  

【摘要】：鋰離子可循環(huán)電池是最有潛力的電源系統(tǒng),它可以提供更高的工作電壓及能量密度因而有望用做大規(guī)模能量存儲及電動汽車和插電式混合動力汽車的車載能量存儲的電池。在鋰離子電池材料中,正極材料最受關(guān)注,這是因為它對電池的容量,循環(huán)壽命,安全性能和成本構(gòu)成的影響最大。磷酸鐵鋰由于其本身的晶體結(jié)構(gòu)及化學(xué)穩(wěn)定性導(dǎo)致它有著安全及長壽命等特點,特別適合用作大尺寸電池。此外,磷酸鐵鋰的低成本和環(huán)境友好的特點也特別適合大規(guī)模應(yīng)用。但是倍率性能差限制了它的實際應(yīng)用,這是由它自身慢的鋰離子擴(kuò)散系數(shù)和低的電子電導(dǎo)率所決定的。近年來隨著對石墨烯的深入研究發(fā)現(xiàn),石墨烯的良好導(dǎo)電性對提高鋰離子電池的性能具有重要的作用。 我們以Li3PO4為原料采用水熱法制備LiFePO4,研究了Li3PO4的形貌、濃度等對LiFePO4形貌的影響,并在此基礎(chǔ)上利用石墨烯來改善性能分別制備了球形多孔及三維組裝納米復(fù)合的LiFePO4/石墨烯復(fù)合材料。本論文主要取得了以下 研究成果： 1、以Li3PO4為鋰源和磷源,通過水熱法制備了LiFePO4。研究了反應(yīng)物濃度對Li3PO4形貌的影響,并以Li3PO4為原料制備LiFePO4,對比了不同形貌Li3PO4以及LiFePO4反應(yīng)物濃度對LiFePO4形貌的影響,發(fā)現(xiàn)通過選擇合適的反應(yīng)條件可以得到具有較高振實密度的球形多孔LiFePO4以及具有優(yōu)異倍率性能的納米LiFeP04。通過對LiFePO4前軀體形貌的觀察,推測了不同形貌LiFePO4的形成機(jī)理。納米LiFePO4在0.1C及2C倍率下的比容量分別為161.5mAh/g和138.6mAh/g,保持了85.9%的比容量。球形多孔LiFePO4具有較好的體積能量密度。 2、利用水熱法合成了LiFePO4/石墨烯球形多孔復(fù)合材料。首先合成了氧化石墨烯-Li3PO4復(fù)合材料,發(fā)現(xiàn)氧化石墨烯的加入并不會影響Li3PO4的形貌,復(fù)合材料呈球形,氧化石墨烯包覆在表面上。氧化石墨烯-Li3PO4復(fù)合材料經(jīng)過水熱處理得到了LiFePO4/石墨烯球形多孔復(fù)合材料,發(fā)現(xiàn)石墨烯包覆在LiFePO4的表面,并不會影響球形多孔LiFePO4的形成。經(jīng)過電化學(xué)性能測試發(fā)現(xiàn),石墨烯的加入使LiFePO4的比容量由0.1C倍率下的112.4mAh/g提高到148.1mAh/g,10C倍率下的比容量保持由57.5%提高到72.2%,且在1C下經(jīng)過100次的充放電循環(huán)復(fù)合材料還能保持99%的比容量。結(jié)合交流阻抗和循環(huán)伏安的測試結(jié)果分析,石墨烯的加入提高了材料整體的導(dǎo)電性從而帶來電池性能的提高。 3、利用氧化石墨烯在一定條件下通過水熱處理可以發(fā)生三維組裝的特點,用水熱法制備了LiFePO4/石墨烯納米復(fù)合材料。研究發(fā)現(xiàn),氧化石墨烯和LiFePO4前驅(qū)體混合后,經(jīng)過水熱處理依然可以發(fā)生三維組裝；復(fù)合后LiFePO4的粒徑有所減小,整體形貌呈20nm LiFePO4附著在石墨烯納米片層上的結(jié)構(gòu)。通過電池性能測試發(fā)現(xiàn),石墨烯的加入大大改善了材料的倍率性能,LiFePO4/石墨烯在0.1C和10C倍率下的比容量分別達(dá)到169.4mAh/g和135.5mAh/g,容量保持近80%；對應(yīng)的LiFePO4只有161.4mAh/g和108.5mAh/g,容量保持為67%。且循環(huán)性能也提高明顯,經(jīng)過10C倍率下600次的循環(huán)后,LiFePO4/石墨烯的比容量保持達(dá)92%,而LiFePO4保持只有88%。對比充放電平臺發(fā)現(xiàn),即使在10C的高倍率充電下,也幾乎不需要恒壓就能充滿,這說明LiFePO4/石墨烯具有極好的快速充電化學(xué)性能。其性能的改善,是由于石墨烯提高了材料的電子電導(dǎo)率及LiFePO4晶粒尺寸減小提高了鋰離子擴(kuò)散速率共同作用的結(jié)果。

【關(guān)鍵詞】：
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：博士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號】：O613.71;TM912
【目錄】：

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