本文關(guān)鍵詞：Zr基MOFs材料儲(chǔ)氫性能及改性研究

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【摘要】：能源是社會(huì)和國(guó)家發(fā)展進(jìn)步的重要支撐,新能源的開(kāi)發(fā)成為近年來(lái)研究的熱點(diǎn)問(wèn)題。氫能燃燒熱值高,且燃燒的產(chǎn)物是對(duì)環(huán)境無(wú)污染的水,因而受到了廣泛關(guān)注。然而,氫氣在常溫常壓下為氣態(tài),密度很小,且易燃燒爆炸,因而氫能的運(yùn)輸與儲(chǔ)存問(wèn)題成為氫能應(yīng)用的關(guān)鍵,開(kāi)發(fā)安全穩(wěn)定高效的儲(chǔ)氫材料成為氫能利用的研究熱點(diǎn)。在目前研究的眾多儲(chǔ)氫材料中,金屬有機(jī)框架(MOFs)由于其多孔性、結(jié)構(gòu)的多樣性、較高的比表面積和較低的晶體密度,被譽(yù)為最富有應(yīng)用前景的儲(chǔ)氫材料之一,且其在氣體的吸附與分離、有機(jī)催化反應(yīng)和化學(xué)與生物傳感器等方面有著廣泛的應(yīng)用。本文的工作是通過(guò)分子模擬的手段,建立計(jì)算模型,探究晶體結(jié)構(gòu)屬性,設(shè)計(jì)研究高效穩(wěn)定安全的儲(chǔ)氫材料。在現(xiàn)有的MOFs儲(chǔ)氫材料中,Zr基系列MOFs材料熱穩(wěn)定性好,且在水、丙酮、苯、DMF等有機(jī)溶劑和酸堿體系中均可保持結(jié)構(gòu)穩(wěn)定。Zr基MOFs材料具有良好的儲(chǔ)氫性能,可實(shí)現(xiàn)快速吸放氫氣,循環(huán)可逆性好。本文研究Zr基MOFs材料UiO-66、UiO-67、MOF-801、MOF-802、MOF-808和MOF-841的儲(chǔ)氫性能和影響因素,探究Zr基MOFs材料骨架結(jié)構(gòu)的功能化、金屬Li離子的摻雜和中心金屬離子的取代等提高儲(chǔ)氫性能的改性方法。本文研究了幾種Zr基MOFs材料在77K時(shí)不同壓力下的吸附等溫曲線,包括質(zhì)量吸附等溫線和體積吸附等溫線,發(fā)現(xiàn)高壓下材料的比表面積和孔隙率是其氫氣吸附能力的直接影響因素,低壓下吸附熱是影響材料儲(chǔ)氫性能的重要因素。通過(guò)研究提高材料儲(chǔ)氫性能的改性方法,表明在骨架結(jié)構(gòu)的功能化中,-CN官能團(tuán)的引入使材料的質(zhì)量吸附容量提高了11.7%,-Br官能團(tuán)的引入使材料的體積吸附容量提高了17.8%；在金屬Li離子的摻雜中,化學(xué)改性法引入金屬Li離子的儲(chǔ)氫效果優(yōu)于物理改性法,通過(guò)化學(xué)改性法引入金屬Li離子后使材料的質(zhì)量吸附容量提高了12.3%,體積吸附容量提高了14.5%；在中心金屬離子的取代中,輕質(zhì)金屬Ti離子取代中心金屬離子可以增加材料的儲(chǔ)氫能力,通過(guò)輕質(zhì)金屬Ti離子取代后使材料的質(zhì)量?jī)?chǔ)氫能力提高了19.4%。本文研究了Zr基MOFs材料的儲(chǔ)氫性能和影響因素,以及提高材料儲(chǔ)氫性能的改性方法,為儲(chǔ)氫材料的進(jìn)一步研究和應(yīng)用奠定理論基礎(chǔ)。
【關(guān)鍵詞】：金屬有機(jī)框架 儲(chǔ)氫材料 儲(chǔ)氫性能 改性設(shè)計(jì)
【學(xué)位授予單位】：大連理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TB34
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 1 緒論9-41
• 1.1 吸附技術(shù)基本概念9-15
• 1.1.1 吸附的機(jī)理及分類9-10
• 1.1.2 吸附等溫線10-12
• 1.1.3 吸附基本理論12-13
• 1.1.4 變溫吸附與變壓吸附13-15
• 1.2 儲(chǔ)氫技術(shù)研究概況15-18
• 1.2.1 儲(chǔ)氫方法分類15-17
• 1.2.2 儲(chǔ)氫性能指標(biāo)與吸放氫測(cè)試技術(shù)17-18
• 1.3 儲(chǔ)氫材料的分類及其研究現(xiàn)狀18-39
• 1.3.1 碳基材料19-21
• 1.3.2 沸石類材料21-22
• 1.3.3 金屬有機(jī)框架(MOFs)22-34
• 1.3.4 共價(jià)有機(jī)框架(COFs)34-39
• 1.4 本文研究的目的意義和主要研究?jī)?nèi)容39-41
• 1.4.1 研究的目的和意義39
• 1.4.2 研究?jī)?nèi)容39-41
• 2 分子模擬方法簡(jiǎn)介41-51
• 2.1 計(jì)算量子化學(xué)42-45
• 2.2 蒙特卡羅法45-46
• 2.3 分子動(dòng)力學(xué)46-48
• 2.4 計(jì)算軟件包簡(jiǎn)介48-50
• 2.4.1 Gaussian48-49
• 2.4.2 VASP49
• 2.4.3 Materials Studio49-50
• 2.5 本章小結(jié)50-51
• 3 Zr基MOFs材料的儲(chǔ)氫性能研究51-67
• 3.1 計(jì)算模型與計(jì)算方法51-58
• 3.1.1 計(jì)算模型51-57
• 3.1.2 計(jì)算方法57-58
• 3.2 模型與方法驗(yàn)證58-60
• 3.3 結(jié)果與分析60-66
• 3.3.1 吸附等溫線60-62
• 3.3.2 吸附熱62-63
• 3.3.3 吸附量的影響因素63-66
• 3.4 本章小結(jié)66-67
• 4 Zr基MOFs材料官能團(tuán)改性金屬有機(jī)框架材料的設(shè)計(jì)67-76
• 4.1 計(jì)算模型與計(jì)算方法67-72
• 4.2 結(jié)果與分析72-75
• 4.2.1 吸附等溫線72-74
• 4.2.2 吸附熱74-75
• 4.3 本章小結(jié)75-76
• 5 Zr基MOFs材料金屬鋰離子摻雜改性金屬有機(jī)框架材料的設(shè)計(jì)76-84
• 5.1 計(jì)算模型與計(jì)算方法76-79
• 5.2 結(jié)果與分析79-82
• 5.2.1 吸附等溫線79-81
• 5.2.2 吸附熱81-82
• 5.3 本章小結(jié)82-84
• 6 Zr基MOFs材料取代中心金屬離子改性金屬有機(jī)框架材料的設(shè)計(jì)84-91
• 6.1 計(jì)算模型與計(jì)算方法84-87
• 6.2 結(jié)果與分析87-89
• 6.2.1 吸附等溫線87-89
• 6.2.2 吸附熱89
• 6.3 本章小結(jié)89-91
• 結(jié)論91-92
• 參考文獻(xiàn)92-107
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況107-108
• 致謝108-109

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5 敖鳴 ,吳京 ,王啟東;多元鎂基合金的儲(chǔ)氫性能及機(jī)理[J];浙江大學(xué)學(xué)報(bào);1984年02期

6 程錦榮,閆紅,陳宇,張立波,趙力,黃德財(cái),唐瑞華;碳納米管儲(chǔ)氫性能的計(jì)算機(jī)模擬[J];計(jì)算物理;2003年03期

7 高志平;張鋒;姜銀舉;李佩璋;周昱;任江遠(yuǎn);;從廢渣中提取的稀土鎳鈷合金儲(chǔ)氫性能的研究[J];內(nèi)蒙古科技大學(xué)學(xué)報(bào);2009年03期

8 劉勝林;馬秋花;劉狀壯;鄭雪萍;;Ce~(4+)和Ce~(3+)對(duì)NaAlH_4放氫性能的影響(英文)[J];稀有金屬材料與工程;2011年12期

9 吳曉誠(chéng);王新華;李壽權(quán);葛紅衛(wèi);陳立新;嚴(yán)密;陳長(zhǎng)聘;;LiBH_4/Li_3AlH_6復(fù)合物的放氫性能與機(jī)理[J];稀有金屬材料與工程;2012年08期

10 許成功;;高比表面積活性炭的制備及其儲(chǔ)氫性能的研究進(jìn)展[J];化學(xué)教育;2006年09期

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1 王惠;王小芳;唐世周;張玉麗;;四氧化三鐵的改性及其儲(chǔ)氫性能研究[A];第七屆全國(guó)氫能學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2006年

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7 貝雅耀;王新華;楊敬葵;潘洪革;陳立新;李壽權(quán);葛紅衛(wèi);陳長(zhǎng)聘;;LiAlH_4/LiNH_2+x mol%(Ti、Fe)復(fù)合體系的儲(chǔ)氫性能[A];2008 International Hydrogen Forum Programme and Abstract[C];2008年

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6 張國(guó)芳;球磨Mg_2Ni-Ni-RE_xO_y復(fù)合材料的儲(chǔ)氫性能研究[D];鋼鐵研究總院;2013年

7 孫泰;用復(fù)合和催化方法改善金屬配位氫化物的儲(chǔ)氫性能[D];華南理工大學(xué);2010年

8 鐘海長(zhǎng);Mg基固溶體的可逆吸放氫反應(yīng)機(jī)理與儲(chǔ)氫性能[D];華南理工大學(xué);2011年

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4 武媛方;合金化對(duì)V-Fe系合金儲(chǔ)氫性能的影響[D];北京有色金屬研究總院;2015年

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9 謝上川;ErNi_3化合物的晶體結(jié)構(gòu)和儲(chǔ)氫性能[D];安徽工業(yè)大學(xué);2014年

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