本文關(guān)鍵詞：具有過氧化物酶活性的釩酸鐵納米材料的制備及可視化檢測(cè)過氧化氫

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【摘要】：天然酶參與著生物體內(nèi)的一系列生物化學(xué)反應(yīng),具有高效和專一催化性能,對(duì)于生命體的新陳代謝活動(dòng)起到重要作用。但是天然酶的本質(zhì)是蛋白質(zhì)(少數(shù)為RNA),這就決定了天然酶在極端環(huán)境下易失去酶的活性,它的實(shí)際應(yīng)用極大地受到外界環(huán)境條件的限制。隨著納米技術(shù)的發(fā)展,納米材料催化領(lǐng)域也逐漸被開發(fā)出來。在生物體的生理生化反應(yīng)中,過氧化物酶發(fā)揮著重要的作用,而且過氧化氫在一些目標(biāo)物質(zhì)的分析和檢測(cè)中常常作為一種重要的中間物質(zhì)。2007年,研究者首次發(fā)現(xiàn)了Fe3O_4磁性納米粒子具有過氧化物模擬酶活性,至今,金屬納米材料、金屬氧化物納米材料、碳基納米材料等相繼被證明具有模擬酶活性。納米材料模擬酶可以彌補(bǔ)天然酶分離、提取、純化成本較高和穩(wěn)定性不足的缺陷。本論文研究的目的是開發(fā)一種新穎、易獲得和高靈敏度可視化檢測(cè)過氧化氫系統(tǒng),并將釩酸鐵過氧化氫模擬酶作為一種生物催化劑用于過氧化氫濃度檢測(cè)、生物醫(yī)學(xué)分析和殘留過氧化氫污水處理。本文主要研究?jī)?nèi)容如下:1.具有過氧化物酶活性的釩酸鐵納米材料的制備。研究中以NH4VO_3和Fe(NO_3)3·9H_2O為原料,采用水熱合成法,通過調(diào)節(jié)制備反應(yīng)體系,在pH為1.0、4.0、7.0和10.0條件下制備了釩酸鐵納米材料,分別命名為FeVO_4-1、Fe VO_4-4、Fe VO_4-7和Fe VO_4-10。2.具有過氧化物酶活性的釩酸鐵納米材料的表征。運(yùn)用TEM、FESEM、XRD、EDX、XPS和BET手段對(duì)于釩酸鐵樣品的晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究。發(fā)現(xiàn)不同的pH條件下制備的釩酸鐵納米材料具有不同的晶體結(jié)構(gòu)和形貌特征,在pH=4條件下制備的Fe VO_4-4(-4代表pH=4)呈納米帶狀結(jié)構(gòu),具有最大比表面積,較大的比表面積會(huì)提供更多催化所需的活性位點(diǎn),可以提高納米材料模擬酶的催化活性。3.釩酸鐵過氧化物模擬酶的酶催化活性研究。在過氧化氫存在的條件下,釩酸鐵納米材料模擬酶能夠高效催化3,3’,5,5’-四甲基聯(lián)苯胺(TMB)的氧化,生成一種藍(lán)色氧化物,此氧化物在波長(zhǎng)652 nm處有特征吸收峰�；谶@一原理,本文比較了不同pH條件下制備的釩酸鐵納米材料過氧化物酶活性強(qiáng)弱,結(jié)果發(fā)現(xiàn)FeVO_4-4展現(xiàn)出了最優(yōu)良的過氧化物酶活性,這與其具有良好的晶體結(jié)構(gòu)和較大的比表面積有關(guān)。研究發(fā)現(xiàn)底物過氧化氫濃度、pH以及溫度等外界環(huán)境因素和釩酸鐵過氧化物模擬酶自身濃度因素共同影響著釩酸鐵過氧化物模擬酶酶促反應(yīng)速率,實(shí)驗(yàn)中優(yōu)化獲得釩酸鐵過氧化物模擬酶最適反應(yīng)條件。設(shè)計(jì)了釩酸鐵過氧化物模擬酶穩(wěn)態(tài)動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn),證明釩酸鐵過氧化物模擬酶酶催化反應(yīng)符合乒乓機(jī)制。通過重復(fù)性實(shí)驗(yàn)證明FeVO_4-4 NBs過氧化物模擬酶具有良好的可重復(fù)利用性和長(zhǎng)期穩(wěn)定性。4.具有過氧化物酶活性的釩酸鐵納米材料的應(yīng)用。基于FeVO_4-4 NBs高效的過氧化物酶催化活性,該研究成功建立了一種新型可視化檢測(cè)過氧化氫體系,過氧化氫的檢測(cè)限能夠低至0.2μM。選擇性實(shí)驗(yàn)和實(shí)際樣品檢測(cè)實(shí)驗(yàn)很好的證明了FeVO_4-4 NBs-H_2O_2-TMB可視化檢測(cè)系統(tǒng)具有選擇特異性和廣泛適用性的特點(diǎn)。
【關(guān)鍵詞】：FeVO_4納米帶 過氧化物酶活性 可視化檢測(cè) 過氧化氫
【學(xué)位授予單位】：國(guó)家海洋局第一海洋研究所
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ138.11;TB383.1
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 中英詞表11-12
• 第一章 緒論12-24
• 1.1 引言12
• 1.2 納米材料12
• 1.3 具有模擬酶性質(zhì)的納米材料12-17
• 1.4 納米材料在比色傳感器中的應(yīng)用17-20
• 1.5 過氧化氫檢測(cè)方法和檢測(cè)意義20-21
• 1.6 本文研究的目的以及意義21-24
• 第二章 具有過氧化物酶活性的釩酸鐵納米材料的制備及其表征研究24-33
• 1 前言24
• 2 材料與方法24-27
• 2.1 實(shí)驗(yàn)材料24-25
• 2.2 實(shí)驗(yàn)方法25-27
• 3 結(jié)果與討論27-32
• 4 本章小結(jié)32-33
• 第三章 FeVO_4過氧化物模擬酶的酶催化活性研究33-48
• 1 前言33
• 2 材料與方法33-37
• 2.1 實(shí)驗(yàn)材料33-34
• 2.2 實(shí)驗(yàn)方法34-37
• 3 結(jié)果與討論37-46
• 3.1 FeVO_4-4 NBs過氧化物酶活性探究和對(duì)四種不同p H條件下制備的FeVO_4納米材料過氧化物酶活性比較37-39
• 3.2 FeVO_4-4 NBs過氧化物模擬酶最適反應(yīng)條件研究39-41
• 3.3 FeVO_4-4 NBs過氧化物模擬酶穩(wěn)態(tài)動(dòng)力學(xué)研究41-42
• 3.4 FeVO_4-4 NBs過氧化物模擬酶酶促機(jī)理探究42-44
• 3.5 FeVO_4-4 NBs過氧化物模擬酶穩(wěn)定性和可重復(fù)利用性44-46
• 4 本章小結(jié)46-48
• 第四章 具有過氧化物酶活性釩酸鐵納米材料的應(yīng)用48-54
• 1 前言48
• 2 材料和方法48-49
• 2.1 實(shí)驗(yàn)材料48
• 2.2 實(shí)驗(yàn)方法48-49
• 3 結(jié)果和分析49-52
• 3.1 FeVO_4-4 NBs過氧化氫模擬酶在過氧化氫檢測(cè)中分析與應(yīng)用49-51
• 3.2 FeVO_4-4TMB-H_2O_2可視化檢測(cè)過氧化氫系統(tǒng)選擇性實(shí)驗(yàn)51
• 3.3 FeVO_4-4TMB-H_2O_2可視化檢測(cè)過氧化氫系統(tǒng)實(shí)際樣品分析實(shí)驗(yàn)51-52
• 4 本章小結(jié)52-54
• 第五章 總結(jié)54-56
• 參考文獻(xiàn)56-63
• 在讀期間發(fā)表論文63-64
• 致謝64

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