本文關(guān)鍵詞：二氧化鈦納米材料與其他材料的復(fù)合及光催化還原二氧化碳的應(yīng)用

  更多相關(guān)文章： 光催化還原CO_2 TiO_2 納米材料 SPR效應(yīng) 燃料電池

【摘要】：隨著人口的增長(zhǎng)與現(xiàn)代工業(yè)化進(jìn)程的加快,全球?qū)δ茉吹男枨笤絹?lái)越大,而經(jīng)過(guò)數(shù)百年的過(guò)度開(kāi)采與巨大的能源消耗,煤炭、石油和天然氣等化石能源的大量燃燒造成大氣中以CO2為主的溫室氣體急劇增加,自然界碳循環(huán)的平衡不斷遭到破壞,因此全球氣候變暖。在另一方面,大量的生活和工業(yè)廢水的污染,造成了嚴(yán)重的環(huán)境污染和生態(tài)平衡遭到破壞。近年來(lái),以半導(dǎo)體為催化劑材料,在太陽(yáng)光的照射下將CO2轉(zhuǎn)化為碳?xì)浠衔锊⑶夷軌蛴行У媒到馕廴疚锏募夹g(shù)備受關(guān)注。最常見(jiàn)的半導(dǎo)體TiO2具有廉價(jià)、無(wú)毒、穩(wěn)定等優(yōu)點(diǎn),被廣泛地應(yīng)用于光催化分解H20制氫、光催化還原CO2和有機(jī)污染物的降解。由于CO2的選擇吸附性能較差、電子-空穴容易復(fù)合和光譜響應(yīng)范圍窄等因素限制了Ti02光催化CO2還原性能的提高。本實(shí)驗(yàn)通過(guò)簡(jiǎn)單而快速的銀鏡反應(yīng)方法,合成了Ag/TiO2納米材料,并應(yīng)用于光催化還原CO2。主要研究?jī)?nèi)容如下：(1)通過(guò)簡(jiǎn)單的銀鏡反應(yīng)法制備而成的Ag/TiO2復(fù)合材料分別在氣相紫外-可見(jiàn)光照射(二氧化碳+水蒸汽)和水溶液(CO2飽和NaHCO3溶液)系統(tǒng)下的CO2還原產(chǎn)物檢測(cè)。所制備的Ag/TiO2的納米復(fù)合材料由于表面等離子共振組件,顯示出了較高的光催化活性。通過(guò)銀鏡反應(yīng)的方法可以有效地抑制Ag顆粒的大小,因此光催化活性可被大大提高,有機(jī)產(chǎn)物主要包括甲烷和甲醇以及少量的C2和C3,如乙醛和丙酮。這種人工光合作用過(guò)程可以清除溫室氣體二氧化碳,同時(shí)將二氧化碳轉(zhuǎn)化為寶貴的燃料。(2)我們?cè)O(shè)計(jì)使用二氧化鈦薄膜電極作為陽(yáng)極和氧化亞銅片作為陰極的光催化燃料電池。二氧化鈦薄膜用于降解有機(jī)污染物,而氧化亞銅片用于將CO2轉(zhuǎn)化為碳?xì)淙剂�。�?yáng)極和陰極之間的距離也被優(yōu)化。結(jié)果表明電化學(xué)性能也提升了,在陽(yáng)極以0.1mol/L的NaOH溶液為基質(zhì)時(shí),開(kāi)路電壓是為0.55V,短路電密為0.068mA cm-2,最大輸出功率密度為0.25mW cm-2,除此之外C02在液相體系中還原的效率比其他材料光催化C02還原的效率明顯更高。工業(yè)廢水和C02還原的光催化降解也進(jìn)行了探測(cè)。改實(shí)驗(yàn)充分驗(yàn)證了光催化燃料電池完全能夠?qū)崿F(xiàn)降解有機(jī)污染物的氧化分解并且進(jìn)行C02還原產(chǎn)生碳?xì)淙剂系母咝Ю?并且有著優(yōu)異的穩(wěn)定性和重復(fù)使用性。(3)采用Au/Cu納米顆粒擔(dān)載在TiO2表面,由于金屬顆粒尺寸較小,金屬有SPR效應(yīng),通過(guò)Au和Cu的協(xié)同作用,不但提高了其在可見(jiàn)光下的催化效率,還可以通過(guò)Au/Cu的比例調(diào)節(jié)活性位點(diǎn)從而控制在液相中的C02還原產(chǎn)物。該實(shí)驗(yàn)主要是對(duì)半導(dǎo)體光催化材料進(jìn)行改性和探索具有可見(jiàn)光響應(yīng)的新型半導(dǎo)體材料來(lái)擴(kuò)展現(xiàn)有光催化材料的光響應(yīng)范圍,其次是通過(guò)對(duì)催化劑成分的改變從而控制產(chǎn)物的種類,使產(chǎn)物達(dá)到一個(gè)可調(diào)控性。
【關(guān)鍵詞】：光催化還原CO_2 TiO_2 納米材料 SPR效應(yīng) 燃料電池
【學(xué)位授予單位】：南京大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：X701;TB383.1
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-9
• 第一章 緒論9-23
• 1.1 研究背景9-10
• 1.2 光催化還原CO_2的基本原理10-14
• 1.2.1 自然光合作用10-11
• 1.2.2 光催化基本原理11-12
• 1.2.3 影響光催化活性的內(nèi)因12-13
• 1.2.4 CO_2在催化劑表面的吸附與活化13-14
• 1.3 TiO_2光催化材料14-18
• 1.3.1 TiO_2的能帶結(jié)構(gòu)調(diào)控15
• 1.3.2 TiO_2暴露面調(diào)控15-16
• 1.3.3 TiO_2光催化性能的改性方法16-18
• 1.4 本文的選題依據(jù)和主要研究?jī)?nèi)容18-20
• 1.4.1 論文的選題依據(jù)18-19
• 1.4.2 論文的主要研究?jī)?nèi)容19-20
• 參考文獻(xiàn)20-23
• 第二章 化學(xué)試劑與測(cè)試設(shè)備23-29
• 2.1 主要化學(xué)試劑23
• 2.2 主要實(shí)驗(yàn)設(shè)備23-24
• 2.3 催化劑的表征24-26
• 2.3.1 X射線衍射(XRD)分析24
• 2.3.2 場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡(FE-SEM)表征24-25
• 2.3.3 透射電子顯微鏡(TEM)表征25
• 2.3.4 比表面積(BET)的測(cè)定25
• 2.3.5 紫外可見(jiàn)漫反射吸收光譜(UV-Vis)25
• 2.3.6 X射線光電子能譜(XPS)分析25-26
• 2.3.7 CO_2吸附量的測(cè)定26
• 2.4 光催化還原CO_2的性能評(píng)價(jià)26-29
• 2.4.1 光催化氣相CO_2還原裝置26-27
• 2.4.2 光譜光源27-29
• 第三章 用快速銀鏡反應(yīng)方法合成Ag/TiO_2且CO_2還原成碳?xì)淙剂峡蛇x擇性產(chǎn)物的研究29-41
• 3.1 引言29
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分29-31
• 3.2.1 Ag/TiO_2復(fù)合材料的制備29-30
• 3.2.2 測(cè)試與表征30
• 3.2.3 氣相光催化性能評(píng)價(jià)30-31
• 3.2.4 液相光催化性能評(píng)價(jià)31
• 3.3 實(shí)驗(yàn)與討論31-36
• 3.3.1 紫外到可見(jiàn)吸收分析31-32
• 3.3.2 TEM和XPS分析32-33
• 3.3.3 光催化氣相CO_2還原33-35
• 3.3.4 光催化液相CO_2還原35
• 3.3.5 光催化還原CO_2性能評(píng)價(jià)35-36
• 3.4 小結(jié)36-37
• 參考文獻(xiàn)37-41
• 第四章 光電催化降解有機(jī)污染物和CO_2還原產(chǎn)生碳?xì)淙剂系难芯?/span>41-53
• 4.1 引言41
• 4.2 傳統(tǒng)的光催化電池41-42
• 4.3 光催化燃料電池的分類42-46
• 4.3.1 單光子型光催化燃料電池43-44
• 4.3.2 雙光子型光催化燃料電池44-45
• 4.3.3 復(fù)合型光催化燃料電池45-46
• 4.4 實(shí)驗(yàn)部分46-49
• 4.4.1 實(shí)驗(yàn)構(gòu)造46
• 4.4.2 納米TiO_2薄膜46-47
• 4.4.3 氧化亞銅片47
• 4.4.4 目標(biāo)污染物的選擇47
• 4.4.5 甲基橙脫色率的計(jì)算47-48
• 4.4.6 光電化學(xué)性能48-49
• 4.5 液相CO_2還原產(chǎn)物與分析49
• 4.6 CO_2還原機(jī)理分析49-50
• 4.7 小結(jié)50-51
• 參考文獻(xiàn)51-53
• 第五章 金銅合金和二氧化鈦復(fù)合材料用于產(chǎn)物可選擇性二氧化碳還原53-59
• 5.1 引言53-55
• 5.1.1 等離子體光催化劑53-54
• 5.1.2 等離子體光催化劑的光催化機(jī)理54-55
• 5.2 實(shí)驗(yàn)部分55-56
• 5.3 AuCu-TiO_2的CO_2還原的研究56-57
• 5.4 小結(jié)57-58
• 參考文獻(xiàn)58-59
• 第六章 結(jié)論與展望59-61
• 6.1 主要結(jié)論59-60
• 6.2 展望60-61
• 攻讀碩士期間獲得的學(xué)術(shù)成果和獎(jiǎng)勵(lì)61-63
• 致謝63-64

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前1條

1 G.R.Dey;;Chemical Reduction of CO_2 to Different Products during Photo Catalytic Reaction on TiO_2 under Diverse Conditions:an Overview[J];Journal of Natural Gas Chemistry;2007年03期

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本文編號(hào)：734992