本文關(guān)鍵詞：ZnO納米復(fù)合材料的快速綠色合成及其光催化降解對硝基苯酚的研究

  更多相關(guān)文章： ZnO Fe_3O_4 微波 DEG 對硝基苯酚 光催化降解 循環(huán)利用

【摘要】：ZnO是一種比較理想的光催化材料,關(guān)于其光催化降解有機污染物的研究較多,但傳統(tǒng)的ZnO制備方法存在周期長、耗能大、使用有毒有害溶劑等不足,且在光催化活性和固液分離性能等方面仍亟需改善。為有效解決上述問題,本研究以Fe304為磁核,包覆Si02保護層,ZnO作為多功能外殼,采用微波輔助加熱、添加無毒環(huán)保的一縮二乙二醇(DEG)助劑的方法合成Fe3O4@SiO2@ZnO納米復(fù)合材料�？疾炝思哟帕亢臀⒉訜釙r間對材料合成的影響,通過多種表征手段對優(yōu)化合成的材料進行分析；并以難生物降解的芳香族化合物對硝基苯酚為目標(biāo)污染物,研究Fe3O4@SiO2@ZnO光催化降解對硝基苯酚的最佳催化條件,并探討了催化劑的循環(huán)利用能力、光催化反應(yīng)機理以及光催化過程符合的模型。本論文主要研究結(jié)果如下：(1)采用溶劑熱法和微波輔助加熱快速綠色合成Fe3O4@SiO2@ZnO復(fù)合材料。根據(jù)表征分析和光催化實驗的結(jié)果可知,隨著加磁量的增加,材料的光催化和磁響應(yīng)性能都得到提高,當(dāng)加磁量為0.2 g·g-1時,合成材料的綜合性能最佳；不同微波加熱時間之間的對比發(fā)現(xiàn),加熱時間為15 min合成的材料形貌規(guī)則,分散性良好和光催化活性強。表征結(jié)果表明,經(jīng)優(yōu)化后合成的Fe3O4@SiO2@ZnO的比表面積為27.52 m2·g-1,尺寸分布在80～150 nm,帶隙為3.21 eV,結(jié)晶度和分散性良好,磁響應(yīng)性能突出,為核-殼結(jié)構(gòu)的復(fù)合材料。(2)光催化降解實驗表明：Fe3O4@SiO2@ZnO對紫外光的響應(yīng)能力最強；隨著催化劑用量的增加,磁性ZnO對硝基苯酚降解率先升高后逐漸達到平衡；高濃度的對硝基苯酚分子會阻礙光子與催化劑的接觸,降解率呈逐漸下降的趨勢；延長光照時間有助于提高降解率；催化劑具有寬泛的pH值適應(yīng)范圍；低濃度的腐殖酸(HA)能有效增強催化劑的光催化活性。與Ti02相比,Fe3O4@SiO2@ZnO的光催化活性更強,穩(wěn)定性更好,適用范圍更廣,良好的磁分離性能也有利于降低成本和減少二次污染帶來的危害。8次連續(xù)的循環(huán)利用實驗并沒有使降解率出現(xiàn)大幅度的下降,且第8個周期的降解率仍高達82.3%；催化前后的XRD衍射圖譜沒有發(fā)生明顯變化,表明Fe3O4@SiO2@ZnO的穩(wěn)定性高。(3)動力學(xué)研究表明,Fe3O4@SiO2@ZnO和Ti02光催化降解對硝基苯酚的過程更符合準一級動力學(xué)模型,說明催化劑的表面吸附能力較弱；反應(yīng)速率常數(shù)分別為0.024和0.018 min-1,表明Fe3O4@SiO2@ZnO的光催化活性更強,光催化降解對硝基苯酚的速率更快；光催化機理探討表明,Fe3O4@SiO2@ZnO比Ti02的比表面積更大是導(dǎo)致光催化活性更強,催化降解速率更快的主要原因；Fe3+能捕捉光生電子,防止光電子-空穴對的快速復(fù)合；對硝基苯酚芳香環(huán)上碳原子的穩(wěn)定性起到?jīng)Q定光催化降解途徑的作用。
【關(guān)鍵詞】：ZnO Fe_3O_4 微波 DEG 對硝基苯酚 光催化降解 循環(huán)利用
【學(xué)位授予單位】：廣西大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TB33;X703
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 符號說明11-12
• 第一章 緒論12-20
• 1.1 對硝基苯酚的危害及其處理技術(shù)12-14
• 1.1.1 對硝基苯酚污染概況12
• 1.1.2 主要處理方法12-14
• 1.2 ZnO光催化劑的研究進展14-19
• 1.2.1 半導(dǎo)體光催化劑14-15
• 1.2.2 ZnO的概述15-16
• 1.2.3 ZnO及其復(fù)合材料的光催化降解研究16-18
• 1.2.4 可分離型ZnO的研究與應(yīng)用18-19
• 1.3 本研究的背景、內(nèi)容及意義19-20
• 第二章 Fe_3O_4@SiO_2@ZnO的制備及性能研究20-37
• 2.1 實驗原料及表征方法20-23
• 2.1.1 實驗試劑20-21
• 2.1.2 實驗儀器21
• 2.1.3 材料表征方法21-23
• 2.2 實驗步驟23-25
• 2.2.1 制備方法23-24
• 2.2.2 制備因素考察24-25
• 2.2.3 光催化活性評價25
• 2.3 結(jié)果與討論25-36
• 2.3.1 加磁量的影響25-28
• 2.3.2 微波加熱時間的影響28-30
• 2.3.3 材料的表征與分析30-36
• 2.4 本章小結(jié)36-37
• 第三章 Fe_3O_4@SiO_2@ZnO的吸附及光催化性能研究37-51
• 3.1 光催化降解實驗37-39
• 3.1.1 光催化降解影響因素37-38
• 3.1.2 循環(huán)利用實驗38-39
• 3.2 光催化結(jié)果與討論39-50
• 3.2.1 光源的影響39-40
• 3.2.2 催化劑投加量的影響40-41
• 3.2.3 初始濃度的影響41-43
• 3.2.4 光照時間的影響43-45
• 3.2.5 初始pH值的影響45-47
• 3.2.6 HA的影響47-48
• 3.2.7 循環(huán)利用性能分析48-50
• 3.3 本章小結(jié)50-51
• 第四章 模型擬合及機理分析51-56
• 4.1 吸附與催化模型51
• 4.2 實驗方法51
• 4.3 模型分析51-52
• 4.4 增強的光催化機理探討52-55
• 4.5 本章小結(jié)55-56
• 第五章 結(jié)論56-58
• 參考文獻58-64
• 致謝64-65
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文目錄65-66
• 攻讀碩士學(xué)位期間參加的研究項目66

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