本文關(guān)鍵詞：MOFs衍生復(fù)合材料的制備及其仿生催化性能研究

  更多相關(guān)文章： MOFs衍生復(fù)合材料 MIL-100 模擬過(guò)氧化物酶活性 酶促反應(yīng) 亞甲基藍(lán)降解

【摘要】：本文主要研究了鐵基金屬-有機(jī)骨架材料衍生復(fù)合物的制備及其模擬過(guò)氧化物酶性質(zhì)。天然過(guò)氧化物酶是一類(lèi)在生物體系中廣泛存在的酶蛋白,由于過(guò)氧化物酶具有高效性、專(zhuān)一性等特點(diǎn),在醫(yī)學(xué)、生物、環(huán)境分析等領(lǐng)域應(yīng)用廣泛。然而,天然酶在應(yīng)用時(shí)也存在著諸多缺點(diǎn),如穩(wěn)定性差、易因環(huán)境變化而失活、儲(chǔ)存和提純難。所以納米材料模擬過(guò)氧化物酶逐漸成為研究熱點(diǎn)。金屬-有機(jī)骨架材料(MOFs)是近幾年發(fā)展迅速的一種多孔材料,具有高的比表面積、規(guī)則且可調(diào)控的孔道、多樣化的骨架結(jié)構(gòu)等優(yōu)良的化學(xué)物理特性,因此成為設(shè)計(jì)生物酶模擬體系中的理想材料。本文合成了四種Fe(III)-MOFs材料MIL-n (n=101、53、100、88A),通過(guò)控制煅燒條件制得不同的MOFs衍生復(fù)合材料,包括磁性介孔碳(FeOx-C)、氧化鐵顆粒(Fe203)、赤鐵礦納米粒子與MOFs的復(fù)合材料(a-Fe2O3@MOFs)和四氧化三鐵磁性顆粒(Fe304)。以3,3’,5,5’-四甲基聯(lián)苯胺(TMB)、鄰苯二胺(OPD)為酶底物研究了Fe(III)-MOFs及其衍生復(fù)合材料的過(guò)氧化物酶催化活性,結(jié)果表明所制得的MOFs衍生復(fù)合材料具有優(yōu)異的過(guò)氧化物酶活性。通過(guò)研究發(fā)現(xiàn)MIL-100(Fe)的衍生復(fù)合材料a-Fe2O3@MIL-100、Fe3O4具有較高的過(guò)氧化物酶催化活性。分析比較了pH、溫度、H202濃度等條件對(duì)MIL-100及其衍生復(fù)合材料催化能力的影響,結(jié)果顯示它們的最適溫度為40℃、最適pH=4。模擬過(guò)氧化物酶的酶促反應(yīng)動(dòng)力學(xué)分析結(jié)果表明MIL-100及其衍生復(fù)合材料催化行為符合典型的Michaelis-Menten動(dòng)力學(xué)模型；a-Fe2O3@MIL-100對(duì)底物H2O2、TMB的米氏常數(shù)Km均低于MIL-100、Fe3O4的Km值,說(shuō)明α-Fe2O3@MIL-100對(duì)底物H2O2、TMB的親和力強(qiáng)。將MIL-100(Fe)及其衍生復(fù)合材料應(yīng)用于染料亞甲基藍(lán)(MB)的催化降解,在80℃條件下α-Fe2O3@MIL-100 (0.05 mg/mL) 14min即可使亞甲基藍(lán)(MB)完全降解,較MIL-100和Fe304具有更強(qiáng)的酶催化降解能力,在環(huán)境的修復(fù)方面表現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。
【關(guān)鍵詞】：MOFs衍生復(fù)合材料 MIL-100 模擬過(guò)氧化物酶活性 酶促反應(yīng) 亞甲基藍(lán)降解
【學(xué)位授予單位】：天津工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：TB33
【目錄】：

• 學(xué)位論文的主要?jiǎng)?chuàng)新點(diǎn)3-4
• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第一章 緒論10-24
• 1.1 生物模擬酶的研究及應(yīng)用10-17
• 1.1.1 生物模擬酶的概述10-11
• 1.1.2 納米材料模擬過(guò)氧化物酶11-14
• 1.1.2.1 鐵磁性納米粒子12-13
• 1.1.2.2 金屬氧化物納米粒子13
• 1.1.2.3 金屬納米粒子13-14
• 1.1.2.4 碳基納米材料14
• 1.1.3 過(guò)氧化物模擬酶的應(yīng)用領(lǐng)域14-17
• 1.1.3.1 比色檢測(cè)和電化學(xué)傳感14-15
• 1.1.3.2 催化降解有機(jī)污染物15
• 1.1.3.3 生化分析15-17
• 1.2 金屬-有機(jī)骨架材料(MOFs)的概述17-22
• 1.2.1 金屬-有機(jī)骨架材料(MOFs)的發(fā)展歷程17-18
• 1.2.2 金屬-有機(jī)骨架材料(MOFs)的合成方法18-20
• 1.2.2.1 溶劑熱法18
• 1.2.2.2 微波法18-19
• 1.2.2.3 擴(kuò)散法19
• 1.2.2.4 其他合成方法19-20
• 1.2.3 金屬-有機(jī)骨架材料(MOFs)的應(yīng)用20-21
• 1.2.3.1 氣體儲(chǔ)存與吸附20
• 1.2.3.2 催化方面的應(yīng)用20-21
• 1.2.3.3 其他方面的應(yīng)用21
• 1.2.4 金屬-有機(jī)骨架材料(MOFs)模擬過(guò)氧化物酶的研究進(jìn)展21-22
• 1.3 本課題的提出22-24
• 第二章 MOFs衍生復(fù)合材料的制備及其仿生催化性能研究24-42
• 2.1 實(shí)驗(yàn)部分25-28
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品25-26
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器26
• 2.1.3 實(shí)驗(yàn)方法26-28
• 2.1.3.1 MOFs材料的合成26-27
• 2.1.3.2 MOFs衍生復(fù)合材料的制備27-28
• 2.1.3.3 模擬過(guò)氧化物酶活性的測(cè)定28
• 2.2 結(jié)果與討論28-41
• 2.2.1 掃描電鏡分析(SEM)28-32
• 2.2.1.1 MOFs材料的掃描電鏡分析28-29
• 2.2.1.2 MOFs衍生復(fù)合材料的掃描電鏡分析29-32
• 2.2.2 X-射線(xiàn)衍射分析(XRD)32-35
• 2.2.2.1 MOFs材料的XRD分析32
• 2.2.2.2 MOFs衍生復(fù)合材料的XRD分析32-35
• 2.2.3 模擬過(guò)氧化物酶的催化活性35-41
• 2.2.3.1 MOFs材料模擬過(guò)氧化物酶活性35-36
• 2.2.3.2 MOFs衍生復(fù)合材料模擬酶催化活性分析36-41
• 2.3 本章小結(jié)41-42
• 第三章 MIL-100及其衍生物的模擬過(guò)氧化物酶性質(zhì)與應(yīng)用42-64
• 3.1 實(shí)驗(yàn)部分43-48
• 3.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品43-44
• 3.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器44
• 3.1.3 實(shí)驗(yàn)方法44-48
• 3.1.3.1 MIL-100(Fe)的合成44-45
• 3.1.3.2 MIL-100(Fe)衍生復(fù)合材料的制備45
• 3.1.3.3 材料的表征方法45-46
• 3.1.3.4 模擬過(guò)氧化物酶的性能研究46-48
• 3.1.3.5 亞甲基藍(lán)(MB)的催化降解48
• 3.2 結(jié)果與討論48-62
• 3.2.1 MIL-100(Fe)及其衍生復(fù)合材料的表征48-56
• 3.2.1.1 X-射線(xiàn)衍射分析(XRD)48-49
• 3.2.1.2 掃描電鏡分析(SEM)附EDX49-50
• 3.2.1.3 紅外光譜分析(FT-IR)50-51
• 3.2.1.4 熱穩(wěn)定性分析(TG)51-53
• 3.2.1.5 比表面積和孔隙結(jié)構(gòu)分析(N_2吸附等溫線(xiàn))53-56
• 3.2.1.6 MIL-100衍生復(fù)合材料的磁性能分析56
• 3.2.2 模擬過(guò)氧化物酶催化活性的條件優(yōu)化56-58
• 3.2.3 模擬過(guò)氧化物酶的酶促反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究58-60
• 3.2.4 亞甲基藍(lán)(MB)的催化降解60-62
• 3.3 本章小結(jié)62-64
• 第四章 結(jié)論64-66
• 參考文獻(xiàn)66-74
• 碩士期間發(fā)表論文情況74-76
• 致謝76

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