本文關鍵詞：多孔黑二氧化鈦及其復合體的制備與光催化性能研究

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【摘要】：多孔二氧化鈦因具有大的比表面積、開放的孔道、高的孔隙率和窄的孔徑分布等獨特的結(jié)構(gòu)特征,能夠有效增加光在孔道內(nèi)的反射和折射,利于反應物與催化劑之間的相互接觸與擴散,并且可以提高光生電子-空穴分離效率和遷移能力,縮短其遷移到表面的相對距離,從而實現(xiàn)更多的活性位點參與光催化反應,因而在光催化領域有廣泛的應用。然而傳統(tǒng)的二氧化鈦帶隙較寬,只能吸收紫外光,對太陽光的利用率較低。此外,單組分二氧化鈦的光生電荷分離效率仍然較低,如何進一步提高其電荷分離效率進而提高太陽光催化性能仍是巨大挑戰(zhàn)!基于此,本文采用表面氫化策略構(gòu)筑了各種結(jié)構(gòu)的多孔黑二氧化鈦納米材料,對其帶隙進行了調(diào)控,使其光吸收范圍拓展到可見光區(qū),其多孔骨架中形成的低價鈦促進了光生電荷的分離,顯著提高了太陽光催化性能。同時將其作為宿主,在其孔道內(nèi)復合納米銀,利用貴金屬銀的表面等離子體共振效應進一步提高了可見光催化性能。本論文主要探討不同結(jié)構(gòu)的多孔黑二氧化鈦及其復合體的制備及與光催化性能之間的關系,主要分為以下幾個部分:1)采用廉價的多孔生物模板浸漬方法結(jié)合小分子胺包覆策略,通過高溫氫氣還原合成介孔黑銳鈦礦相TiO_2納米片,小分子胺的包覆可以有效保護其介孔骨架并抑制銳鈦礦向金紅石相的轉(zhuǎn)變,介孔黑銳鈦礦相TiO_2納米片具有較高的比表面積(74 m2·g~(-1))和窄的帶隙能(2.85 eV),拓展光吸收范圍到可見光區(qū),并且其光催化產(chǎn)氫量(165μmol·h~(-1)·0.05 g~(-1))是介孔銳鈦礦相Ti O_2納米片的兩倍,這歸因于表面無定型層、骨架中的Ti~(3+)和高晶化度超薄片層的協(xié)同效應。2)采用原位氮摻雜和自組裝的方法結(jié)合常壓高溫氫化策略合成氮摻雜多孔黑二氧化鈦納米片組裝成的三維花狀納米結(jié)構(gòu),三聚氰胺既提供原位氮摻雜的氮源又起到結(jié)構(gòu)導向的雙重作用,相對于傳統(tǒng)的TiO_2納米粒子,多孔納米片組成的花狀結(jié)構(gòu)更利于H2的擴散,成功引入的Ti~(3+)使得帶隙變窄,在模擬太陽光下其光催化產(chǎn)氫量(1500μmol·g~(-1)·h~(-1))約為未氫化樣品的兩倍(690μmol·g~(-1)·h~(-1)),光催化產(chǎn)氫性能提高是因為其Ti~(3+)的引入在表面形成更多活性位點提高了可見光吸收并加速了光生電子空穴分離和遷移能力。3)利用聚丙烯酰胺對小粒子的粘合和絮凝作用,輔助冷凍干燥和高壓鑄造技術,結(jié)合高溫氫氣還原策略,成功合成了閉合孔結(jié)構(gòu)且具有漂浮能力的無載體黑TiO_2納米片,不僅提高了與有機物接觸的活性面積,而且利用光在孔道內(nèi)的多次折射提高了光利用率,降低了光在介質(zhì)中的能耗,所得的漂浮型黑TiO_2納米片有效地提高了光吸收和電子-空穴分離能力,在可見光驅(qū)動、模擬自然生態(tài)環(huán)境下對漂浮在水面上的有機污染物(十六烷)光降解率達到98.2%,同時對水中溶解的高毒性有機污染物也具有良好的光催化降解性能。4)采用濕浸漬高溫氫氣還原策略合成了負載銀的漂浮型多孔黑TiO_2納米片,基于納米銀的表面等離子共振效應和Ti~(3+)的協(xié)同效應,拓展其光吸收從紫外光到可見光區(qū),負載量為3%的復合體在模擬太陽光驅(qū)動下,對持久性有機污染物滅草丹的光催化降解率達到97.1%,光催化能力得到進一步提高,這種新穎的無載體漂浮型太陽光催化材料在環(huán)境領域具有良好的應用前景。
【關鍵詞】：多孔材料 黑二氧化鈦 復合體 光催化 光電性能
【學位授予單位】：黑龍江大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;TB33
【目錄】：

• 中文摘要3-5
• Abstract5-11
• 第1章 緒論11-32
• 1.1 引言11-12
• 1.2 多孔TiO_2簡介12-18
• 1.2.1 多孔TiO_2材料特征12
• 1.2.2 多孔TiO_2材料制備方法12-13
• 1.2.3 多孔TiO_2材料光催化機理13-14
• 1.2.4 多孔TiO_2材料應用14-18
• 1.3 黑TiO_2概況18-25
• 1.3.1 黑TiO_2納米材料特征18-19
• 1.3.2 黑TiO_2納米材料的制備方法19-23
• 1.3.3 黑TiO_2納米材料的應用23-25
• 1.4 多孔TiO_2復合體概況25-30
• 1.4.1 多孔TiO_2復合體材料簡介25-27
• 1.4.2 多孔TiO_2復合體材料制備方法27-29
• 1.4.3 多孔TiO_2復合體材料光生載流子轉(zhuǎn)移機制29-30
• 1.5 本課題的立題依據(jù)及意義30-32
• 第2章 實驗材料與表征方法32-39
• 2.1 實驗試劑32-34
• 2.1.1 實驗試劑和原料32-33
• 2.1.2 實驗所用設備及器材33-34
• 2.2 材料表征34-39
• 2.2.1 X射線衍射34
• 2.2.2 掃描電子顯微鏡34
• 2.2.3 透射電子顯微鏡34-35
• 2.2.4 X射線電子能譜35
• 2.2.5 原子力顯微鏡35
• 2.2.6 掃描開爾文探針35-36
• 2.2.7 拉曼光譜36
• 2.2.8 氮氣吸附-脫附36
• 2.2.9 光解水產(chǎn)氫測試36-37
• 2.2.10 電化學測試37-38
• 2.2.11 紫外漫反射38-39
• 第3章 生物模板法制備介孔黑TiO_2納米片及光催化性能研究39-51
• 3.1 引言39-40
• 3.2 實驗部分40-41
• 3.2.1 介孔黑TiO_2納米片的制備40
• 3.2.2 介孔黑TiO_2納米片性能測試40-41
• 3.3 結(jié)果與討論41-50
• 3.3.1 介孔黑TiO_2納米片的結(jié)構(gòu)表征41-48
• 3.3.2 介孔黑TiO_2納米片的光催化產(chǎn)氫性能研究48-49
• 3.3.3 介孔黑TiO_2納米片的光電化學性能研究49-50
• 3.4 本章小結(jié)50-51
• 第4章 氮摻雜花狀多孔黑TiO_2納米結(jié)構(gòu)的制備及光催化性能研究51-61
• 4.1 引言51
• 4.2 實驗部分51-52
• 4.2.1 氮摻雜花狀多孔黑TiO_2納米結(jié)構(gòu)的制備51-52
• 4.2.2 氮摻雜花狀多孔黑TiO_2納米結(jié)構(gòu)性能測試52
• 4.3 結(jié)果與討論52-59
• 4.3.1 氮摻雜花狀多孔黑TiO_2納米結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)表征52-57
• 4.3.2 氮摻雜花狀多孔黑TiO_2納米結(jié)構(gòu)的光催化產(chǎn)氫性能研究57-58
• 4.3.3 氮摻雜花狀多孔黑TiO_2納米結(jié)構(gòu)的光電化學性能研究58-59
• 4.4 本章小結(jié)59-61
• 第5章 無載體漂浮型大孔-介孔黑TiO_2的制備及光催化性能研究61-70
• 5.1 引言61-62
• 5.2 實驗部分62-63
• 5.2.1 無載體漂浮型大孔-介孔黑TiO_2的制備62
• 5.2.2 無載體漂浮型大孔-介孔黑TiO_2性能測試62-63
• 5.3 結(jié)果與討論63-69
• 5.3.1 無載體漂浮型大孔-介孔黑TiO_2的結(jié)構(gòu)表征63-68
• 5.3.2 無載體漂浮型大孔-介孔黑TiO_2的光催化性能研究68-69
• 5.4 本章小結(jié)69-70
• 第6章 漂浮型多孔黑TiO_2-Ag復合體的制備及光催化性能研究70-79
• 6.1 引言70-71
• 6.2 實驗部分71-72
• 6.2.1 漂浮型多孔黑TiO_2-Ag復合體的制備71
• 6.2.2 漂浮型多孔黑TiO_2-Ag復合體性能測試71-72
• 6.3 結(jié)果與討論72-78
• 6.3.1 漂浮型多孔黑TiO_2-Ag復合體的結(jié)構(gòu)表征72-77
• 6.3.2 漂浮型多孔黑TiO_2-Ag復合體的光催化性能研究77-78
• 6.4 本章小結(jié)78-79
• 結(jié)論79-80
• 參考文獻80-92
• 致謝92-93
• 攻讀碩士學位期間發(fā)表的學術論文93-94

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